选择性催化还原(SCR)技术凭借NOx转化效率高、燃油经济性好及适用范围广等优势成为国外实现IMO Tier3标准的主要方案。相比车用SCR系统,船用SCR系统的排温较低,尿素得不到充分的蒸发和分解;排气流场的不均匀性使得局部氨不足或氨过量,进而造成NOx转化效率下降和NH3泄漏升高。在催化剂、反应温度、空速及氨过量系数确定的情况下,可对船机SCR排气管流场进行优化设计,以提高催化剂入口的还原剂浓度以及还原剂与排气的混合程度[1, 2, 3]。
针对SCR系统,国内外学者已经开展了关于混合器的研究。天纳克公司[4]通过数值模拟和试验研究了混合器SCR系统性能的影响,结果表明混合器不仅可以促进尿素和排气混合,优化尿素的分布,还能减小沉积物的生成和氨泄漏。Zhan Reggie等[5]设计了一种安装在催化器前端的混合器,并通过试验证明能提高SCR系统的 NOx转化效率和减少氨泄漏。朱元清等[6]的研究结果表明,高压喷射加静态混合器的组合可以明显提高大型Urea-SCR系统的气液混合均匀度,有利于催化转换效率的提高。
本文以某船机SCR系统为研究对象,运用CFD手段对船机SCR系统的混合器进行优化设计,对比分析不同结构混合器对NH3分布均匀性、NOx转化效率、NH3泄漏及压力损失的影响,最后通过试验验证混合器的效果。
1 SCR流场优化设计 1.1 混合器设计衡量混合器性能的标准主要包括混合均匀性和NOx转化效率,除此之外,还需要满足压力损失小、结构紧凑、机械强度高和避免尿素沉积等要求。一般来说,混合器与尿素喷雾相互配合才能使混合效果达到最佳。本文结合上述技术要求,将混合器、排气管及催化器作为一个系统进行综合考虑,设计了两种不同结构形式的混合器,包括锥形混合器和蝶形混合器。
对于锥形混合器结构,叶片的数量对喷雾运动及混合效果有较大的影响。因此,设计方案中叶片数量取4叶片、6叶片和8叶片,如图1所示。蝶形混合器的4个叶片沿着中心轴对称分布,在叶片结构一致的情况下,叶片长度可以取L=200 mm、L=300 mm和L=400 mm进行对比,如图2所示。
1.2 网格划分及边界条件
本文模拟的对象是由排气管路、混合器及催化器3个部分组成的船机SCR系统。其中,排气管的管径为400 mm,弯管的弯曲角度为90°;SCR催化器的尺寸结构通过设计选型确定,扩张角为60°,收缩角为80°。喷嘴距离催化剂入口4倍排气管直径,混合器安装在喷嘴下游300 mm,如图3所示。催化剂共两层,具体参数见表1。
采用PROE软件建立船机SCR系统的三维实体模型,并将其转换成通用格式的面网格,然后采用分块建立、局部加密以及任意网格连接面的方法完成三维网格的划分。其中,催化剂部分采用拓扑方式生成结构化的六面体网格;混合器采用Hypermesh进行自动划分,并对尿素水溶液的喷射区域进行了局部细化。各分块的网格通过任意连接命令进行连接,网格数量为50万,如图4所示。
柴油机的排气是与空气性质近似的可压流体,采用给定质量流量和温度的方式来定义流动进口边界。此外,由于排气系统中存在背压,因此采用静压出口来定义出口边界;壁面主要考虑对流换热,速度分量均设为零。计算选取的工况为100%负荷点:排气流量13 966 kg/h,排气温度400℃,排气背压5 kPa。
1.3 数值模型Urea-SCR系统内部包含十分复杂的流体流动过程、尿素水溶液的喷射及分解反应过程、气固催化反应过程,为了掌握船机SCR系统内部排气流场的分布规律,需要对这些物理化学过程进行全面、准确的数值模拟。湍流模型采用k-z-f模型,离散方程组采用SIMPLE PISO算法,动量方程采用MINIMOD Relaxed格式,而连续方程和湍流方程均采用中心差分格式求解。
1.3.1 催化器模型
蜂窝式催化剂由成百上千条独立的通道组成,可将其简化为多孔介质。尽管SCR反应的详细机理尚未得到证实,但相关研究表明,SCR催化反应过程主要包括标准SCR反应(式(1))和快速SCR反应(式(2))[7]:
4NH3+4NO+O2→4N2+6H2O
(1)
2NH3+NO+NO2→2N2+3H2O
(2)
根据Eley-Rideal机理,SCR反应速率方程表示如下
\[\begin{align}
& \overset{.}{\mathop{{{r}_{1}}}}\,=\left( 1-\zeta \right).{{K}_{1}}.\exp \left( \frac{-{{E}_{1}}}{R{{T}_{3}}} \right).{{C}_{NO}}.{{\theta }_{NH3}} \\
& \zeta =f\left( \frac{{{c}_{NO}}}{{{c}_{NO2}}} \right) \\
\end{align}\]
(3)
\[\overset{.}{\mathop{{{r}_{1}}}}\,=\zeta .{{K}_{2}}.\exp \left( \frac{-{{E}_{2}}}{R{{T}_{2}}} \right).{{c}_{NO}}.{{c}_{NO}}{{\theta }_{NH3}}\]
(4)
根据Langmuir等温方程,θNH3表达式为
\[{{\theta }_{NH3}}=\frac{{{K}_{A}}.\exp \left( \frac{-{{E}_{A}}}{R{{T}_{s}}} \right).{{c}_{NO}}}{\begin{align} & 1+{{K}_{A}}.\exp \left( \frac{{{E}_{A}}}{R{{T}_{s}}} \right).{{c}_{NH3}} \\ & \\ \end{align}}\] | (5) |
尿素分解产生的异氰酸,在催化剂的作用下会迅速水解生成氨气,该反应为二级反应,根据质量作用定律,异氰酸水解反应速率方程表示为
\[{{\overset{.}{\mathop{r}}\,}_{_{hydro}}}={{K}_{hydro}}.\exp \left( \frac{-{{E}_{hydro}}}{R{{T}_{s}}} \right).{{c}_{NHCO}}{{c}_{{{H}_{2}}O}}\]
(6)
氨气的氧化反应为一级反应,反应速率方程可表示为
\[\overset{.}{\mathop{r}}\,={{K}_{3}}\exp \left( \frac{-{{E}_{3}}}{R{{T}_{3}}} \right).{{c}_{NH3}}\]
(7)
尿素水溶液的喷射过程包括液滴的雾化,破碎,蒸发,液滴与气体的混合,粒子与壁面的碰撞等,在这一系列过程中包含有多相流动现象,即尿素液滴、排气组成的两相混合物。因此,需对气液两相的守恒方程同时进行数值求解。目前,工程应用中对喷雾的模拟均采用一种基于统计方法的离散液滴模型(DDM)[8]。对于单个尿素液滴,其轨迹和速度的微分方程如下
\[md\frac{d{{u}_{id}}}{dt}={{F}_{idr}}+{{F}_{ig}}+{{F}_{ip}}+{{F}_{ib}}\]
(8)
\[\begin{align}
& \frac{d{{u}_{id}}}{dt}=\frac{3}{4}.\frac{{{p}_{g}}}{{{p}_{d}}}.\frac{{{C}_{D}}}{{{D}_{d}}}.\left| {{u}_{i,g}}-{{u}_{i,d}} \right|. \\
& \left( {{u}_{i,g}}-{{u}_{i,d}} \right)+\left( 1-\frac{{{p}_{g}}}{{{p}_{d}}} \right).{{g}_{i}} \\
\end{align}\]
(9)
\[{{C}_{D}}=\left\{ \begin{align} & \frac{24}{{{\operatorname{Re}}_{d}}}.\left( 1+0.15.\operatorname{Re}_{d}^{0.687} \right),{{\operatorname{Re}}_{d}}<1000 \\ & 0.44,{{\operatorname{Re}}_{d}}\ge 1000 \\ \end{align} \right.\] | (10) |
液滴的雷诺数可通过式(11)计算:
\[{{\operatorname{Re}}_{d}}\frac{{{p}_{g}}\left| {{u}_{rel}} \right|{{D}_{d}}}{{{u}_{g}}}\]
(11)
对式(9)进行积分可得到液滴的速度。液滴瞬时位置可表示为
\[\frac{d{{x}_{i,d}}}{dt}={{u}_{i,d}}\] | (12) |
为了定量研究不同结构参数对混合器性能的影响,需确定合理的评判标准,从而为流场的优化提供指导 [9, 10, 11]。本文对排气流场的评价指标主要有:还原剂分布均匀性、压力损失和SCR性能参数。
1.4.1 还原剂分布均匀性
在均匀性指数的公式中,加入了表征计算网格单元大小的面积 ,不仅能够反映几何模型的结构特征,同时也降低了对网格规整性的要求,从而可对整个截面上浓度分布均匀性的程度进行精确的描述。因此,该指数适合于评价具有不同结构型式的SCR系统内部浓度分布的均匀性。
\[\gamma =1-\frac{\sum\limits_{i=1}^{N}{\sqrt{{{\left( {{w}_{i}}-\overline{w} \right)}^{2}}}{{A}_{i}}}}{2A\overline{w}}\]
(13)
混合器可以在流场中产生强烈的旋流,从而改善还原剂与排气混合的均匀性。若混合器的结构设计得不好,不仅会造成极大的压力损失,同时也无法保证催化器转化效率的提升。与此同时,排气背压过高会导致燃油燃烧效率下降、经济性变差,进而影响柴油机的动力性。因此,压力损失必须作为流场优化装置的一个评价指标。
1.4.3 SCR性能参数
为分析流动均匀性及还原剂浓度均匀性对SCR性能的影响,文中采用NOx转化率和氨泄漏两个指标来进行表征。NOx转化率为催化剂进出口的NOx浓度差与催化进口的NOx浓度值之比,表示为
\[{{\eta }_{N{{O}_{x}}}}=\frac{{{c}_{NOx,in}}-{{c}_{NOx,out}}}{{{c}_{NOx,in}}}\times 100%\]
(4)
2.1 不同混合器的NOx转化效率
图5为SCR系统加装不同结构混合器后的NOx转化效率和NH3泄漏。没有混合器时,NOx转化效率只有72%,NH3氨泄漏高达34 ppm;锥形混合器的叶片数量越多,NOx转化效率越高,NH3氨泄漏越低;在蝶形混合器中,L=300 mm的混合效果最好。混合效果最好的8叶片锥形混合器,可以在原来的基础上提高14.3%的转化效率,同时氨泄漏下降到10 ppm以下。
图6为不同混合器结构下催化剂进口还原剂的平均浓度对比。加装混合器后,催化剂进口的NH3和HNCO浓度均有所上升;其中,8叶片锥形混合器的还原剂浓度(NH3+HNCO)升高了10%。由此可见,尿素液滴与混合器叶片发生碰撞后发生了二次破碎,使得液滴的蒸发量大大增加,因此进入催化剂的还原剂浓度升高。虽然尿素的水解大部分发生在进入催化剂之后,但是在催化剂体积一定的情况下,提高催化剂前还原剂的生成量可以增加催化剂入口的氨过量系数,从而在一定程度上提高转化效率[12]。
通过分析混合器对流场分布的影响来进一步解释上述现象。图7为不同混合器结构的液滴分布及湍动能分布,其中圆截面为混合器下游100 mm处,方形截面为催化剂入口。8叶片锥形混合器的排气下游的湍动能分布较均匀,液滴被切割成更小的微团,在进入催化剂之前尿素液滴已蒸发完全;而安装其余混合器时,进入催化剂后仍有部分尿素液滴存在。另一方面,叶片数越少或叶片长度越短,混合器下游100 mm处形成的湍动能越强烈,这意味着压力损失的增加。
2.2 不同混合器对还原剂与排气混合均匀性的影响
表2比较了不同混合器对各横截面上NH3浓度分布的影响。在混合器下游100 mm处(截面1),不同混合器结构的NH3浓度均匀性指数相差较大;均匀性与湍动能成正比关系(见图7),说明此时湍动能的大小对NH3与排气的混合起着决定性作用。排气到达催化剂入口(截面2),各混合器的NH3分布均匀性基本持平,8叶片锥形混合器的混合效果最好。加装混合器可以在扩压管4个边角形成了较大尺度的漩涡,使得中间区域的气流可以沿着排气管壁方向流动;在进入催化剂的前端后,这些漩涡耗散为多个涡流团,加强了气流向四周的扩散,因此NH3在催化剂入口的分布更为均匀(图8)。
截面 | 无 | 4叶 | 6叶 | 8叶 | L=200 | L=300 | L=400 |
1 | 0.75 | 0.95 | 0.94 | 0.93 | 0.83 | 0.80 | 0.77 |
2 | 0.77 | 0.98 | 0.98 | 0.98 | 0.97 | 0.97 | 0.97 |
锥形、蝶形混合器都是通过叶片单元使排气产生径向速度脉冲,形成主体对流和涡旋运动,在此过程中尿素液滴被分散切割,从而达到排气与还原剂均匀混合的目的。由于流动方向的变化,排气不断产生分流与合流,不可避免地造成排气压力损失。
表3给出了SCR系统加装不同结构混合器后的压力损失。可以看出,对于锥形混合器,压力损失随着叶片数量的增加而递减;这是由于叶片数量越多,混合器的总流通面积越大,节流作用越弱。对于蝶形混合器,叶片越短气流流动方向的变化越剧烈,因此压力损失随着叶片长度的减小而递增。综上所述,8叶片锥形混合器的混合效果较好,且压力损失在可接受范围内,将对其进行进一步的试验研究。
试验对象为一台16缸、4冲程V型船用柴油机,原机排放可以满足Tier2排放标准。主要试验设备和仪器见表4。不同用途和运转特性的船舶柴油机适用的试验循环和加权系数不同,本文研究的柴油机为船用发电机组,适用于“恒速辅发动机”测试循环。试验按照D2循环的测试方法和规程进行,采用格兰富尿素喷射系统对加装混合器的SCR催化器与原结构SCR催化器的NOx排放性能进行试验对比[13]。
D2循环下5个工况的NOx转化效率对比结果如图8所示。可以看出,安装混合器后各工况点的NOx转化效率均大幅上升,表明混合器促进尿素的充分分解和混合的作用非常明显。在100%负荷工况下,试验得到的NOx转化效率和混合器压力损失分别为90.5%和3.17 kPa,与计算值非常接近,验证了数值模型的可靠性。
船舶柴油机NOx排放值是按照《NOx技术规则 2008》规定的程序测量和计算出的NOx总加权排放量。该柴油机D2循环的原机比排放为5.58 g/(kW·h);尿素喷射系统保持工作状态时,不带混合器催化器和带混合器催化器的NOx加权比排放分别为0.56 g/(kW·h)和0.37 g/(kW·h)(表5)。虽然不带混合器也可以满足Tier3标准 (2.1 g/(kW·h)),但加装混合器后可以在相同的尿素消耗量下获得更高的NOx转化效率和较低的NH3泄露,节约尿素成本的同时有效避免了二次污染。
1)以某船机SCR系统为研究对象,提出锥形混合器和蝶形混合器的设计方案,利用AVL-FIRE建立排气管路、混合器和催化器的计算模型。模拟结果表明,混合器有利于液滴的二次破碎,可促进尿素的蒸发及热解,同时能够提高喷雾与排气的混合强度。
2)通过分析混合器对NH3分布均匀性、NOx转化效率、NH3泄漏及系统压降的影响,对比不同叶片数量、叶片长度的锥形混合器和蝶形混合器;当混合距离为4d时,安装8叶片锥形混合器可使NOx转化率提高14.3%,氨泄漏降低25 ppm,而压降仅为3.43 kPa,综合效果较好。
3)船用柴油机D2测试循环结果表明:在相同的催化剂体积和尿素喷射量下,安装8叶片锥形混合器后各工况点的NOx转化效率均上升约8%,NOx加权比排放从0.56 g/(kW·h)下降到0.37 g/(kW·h)。
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