2021, Vol.41
2 上海交通大学海洋学院, 上海 200030;
3 国土自然资源部青岛海洋地质研究所, 山东 青岛 266071)
黑潮源于北赤道流在菲律宾以东的分叉，携带高温、高盐水经台湾东部和冲绳海槽北上[1]。其主流轴是西北太平洋海气热量交换最强的海区，对东亚气候和海洋环境的影响极大[2]。此外，黑潮作为沟通西太平洋与东海、南海等边缘海的主要海流[3]，对边缘海的环流、热盐输运及多尺度过程都起着非常重要的作用，其季节、年际甚至更长时间尺度的变化也对东亚的气候有很大影响[4]。因此，通过冲绳海槽沉积物对黑潮演变历史进行研究一直是古海洋学领域的一个重要内容。但相关研究内容的研究时段主要集中于末次冰期以来，主要关注的科学问题是黑潮主流位置和黑潮强度的演变与驱动机制[5~9]。这方面的研究主要存在两个观点，一种观点认为黑潮在末次冰盛期向东移出了冲绳海槽，直到约7.1 ka才再次流入海槽[5~6]；另一种观点则认为黑潮在末次冰期一直流入冲绳海槽，并未移出[8~9]。进入末次冰消期以来，全球海平面快速上升，使得黑潮得以稳定流入冲绳海槽，进而影响中国东部陆架海区[10]。全新世黑潮强度的变化规律也成为一个引人关注的科学问题[11~13]。但鉴于用来指代黑潮的代用指标，比如指代温度、盐度、流速的一些指标，比较多样而且还可能会受其它环境条件的影响，目前还缺乏关于黑潮演变规律与驱动机制的统一认识[14]。因此，探索新颖的能明确指代黑潮的古海洋学指标将有助于推进这方面的研究。本文尝试运用长链二醇(Long Chain Diols，简称LCDs)这种生物标志物来重建中晚全新世冲绳海槽的黑潮变化历史，以期为将来更深入的黑潮古海洋学研究奠定基础。
长链二醇是一类源于微藻的生物标志化合物，由一组长烷基链(链长一般为C28~C32)及两个醇羟基组成，其中一个羟基位于首位(C1)，另一个位于中位(常见位置为C13、C14、C15)，某些二醇还存在不饱和烯键[15](详细结构见图 1)。目前认为1，13-二醇和1，15-二醇的生物源主要是对营养盐含量要求不高的真眼点藻纲(Eustigmatophyceae)，而1，14-二醇的生物源则被认为是一种在中等营养状态下比较发育的翼鼻状硅藻属(Probosica)[16~17]。LCDs由de Leeuw等[18]在黑海的沉积物中首次发现；此后，从湖泊到海洋的不同环境中都发现了LCDs的广泛存在[15, 19]；之后，在对南大西洋海洋沉积物的研究中，研究者发现源于真眼点藻(Eustigmatos)的C28和C30 1，13-二醇以及C30 1，15-二醇的相对含量与海水表层温度(SST)之间存在良好的线性相关性，于是提出可用于重建SST的古温度指标LDI(Long chain diol index)[20]。近几年该指标开始被广泛用于全球不同海域的温度重建，包括：大西洋[20~22]、澳大利亚东南海岸[23~24]、西北太平洋[25~26]、南海[27]等。此外，Rampen等[28]还发现源于硅藻的1，14-二醇与基于真眼点藻的1，13-二醇和1，15-二醇的相对含量对营养盐和上升流的强弱变化也存在较好响应，因此提出了基于二醇的上升流指标或营养盐指标。
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图 1 8种主要长链二醇的结构图 Fig. 1 Structures of eight major long chain diols |
正是因为上述的二醇化合物不仅能够用于海水温度的重建，还能对海水的营养盐状况进行重建，我们推测长链二醇也许能够较灵敏地指示黑潮的活动历史，因为高温和寡营养是黑潮水的重要特征[29]。因此，我们对冲绳海槽北部的OKT-6钻孔(图 2)的全新世沉积物进行了分析测试，探讨基于LCDs的温度和营养盐指标对全新世黑潮变化进行重建的可行性。
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图 2 OKT-6钻孔站位(五角星)以及本文涉及的其他钻孔(黑圆点) 图中箭头为黑潮(KC)、对马暖流(TC)、黄海沿岸流(YSCC)、东海沿岸流(ESCC)及台湾暖流(TWC) Fig. 2 OKT-6 drilling station(five-pointed star)and other cores mentioned in the text(black dots). The arrows in the figure are the Kuroshio Current(KC), the Tsushima Current(TC), the Yellow Sea Coastal Current(YSCC), the East China Sea Coastal Current(ESCC)and the Taiwan Warm Current(TWC), respectively |
本研究的材料采自位于冲绳海槽北部的OKT-6站位的柱状沉积物，取样位置为29.23°N，128.13°E(图 2)；海水深度为1130 m。样品主要为深灰色粉砂质粘土。样品取样间隔为4 cm，共117个样品，取样深度至468 cm。该柱状样的年龄框架由12个浮游有孔虫(Neogloboquadrina dutertrei)14 C年龄所控制，年龄模型采用Bacon校正[30](年龄误差为30)，底部年龄接近7 ka B.P.(图 3)。4 cm间距的时间分辨率约为60年。年龄数据由Beta实验室分析提供(具体细节另文发表)。
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图 3 样品年龄随深度变化图 Fig. 3 A graph of sample age versus depth |
样品预处理和检测方法详见He等[17]。沉积物中的类脂物采用超声法进行提取，在用6 % KOH甲醇溶液碱水解后，萃取出的中性脂利用硅胶柱进行目标组分的洗脱，洗脱顺序为：先用正己烷/二氯甲烷(9 ︰ 1，v/v)洗脱出烃类非极性物质组分，然后再用二氯甲烷/甲醇(1 ︰ 1，v/v)洗脱出包含酮、醇、四醚类等极性组分。取部分极性组分经BSTFA试剂衍生化后，溶解于正己烷中进行上机检测。
LCDs检测使用的仪器为赛默飞TSQ8000气相色谱-三重四级杆质谱仪(GC-MS/MS)。进样器进样温度80 ℃，柱温箱温度设置程序升温：从80~130 ℃，升温速度为20 ℃/min；随后以4 ℃/min升至310 ℃，然后保持该温度25 min。LCDs通过其产生的50~600(m/z)间的特征离子碎片进行鉴定。其中LCDs的不同单体化合物具有不同的特征碎片离子，分别为：m/z 299(C28、C28 ︰ 1 1, 14)，m/z 313(C28 1, 13、C30 1, 15)，m/z 327(C30、C30 ︰ 1 1, 14)，m/z 341(C32 1, 15)[19~20, 26](图 4)。在同一组分中还有颗石藻(Coccolithophores)的生物标志物长链烯酮，本研究运用气相色谱进行了定量分析。仪器型号为Thermo Trace GC，升温程序：初始温度为80 ℃，以10 ℃/min的速度升至170 ℃，接着以4 ℃/min的速度升温到310 ℃，保持40 min。检测结果利用Xcalibur-Qual Browser进行分析，根据出峰时间找到目标化合物，积分得出其相对丰度。
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图 4 长链二醇质量色谱图 Fig. 4 Mass chromatogram of long chain diols |
Rampen等[28]在对海洋沉积物的研究中，发现源于真眼点藻的1, 13和1, 15的LCDs中化合物的分布与海水表层温度存在良好的线性相关性，提出了可用于重建SST的古温度指标LDI，如公式(1)所示。该指标与海水表层温度(SST)存在较好的线性相关(公式(2))，重建的温度范围为-3 ℃至27 ℃，即：
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(1) |
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(2) |
来源于翼鼻状硅藻的1，14-二醇和真眼点藻的1，13-二醇的相对变化可以反映表层海水营养盐变化[26, 31]。Gal等[26]分析了日本海至白令峡的南北走向断面上沉积物中的LCDs分布情况，给出了如下的营养盐指标(Nutrient Diol Index，简称NDI)：
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(3) |
该指标在西北太平洋的水体颗粒物和沉积物中都与表层海水磷酸盐和硝酸盐含量有较好的相关关系[26]。
U37K′温度是基于定鞭藻纲(Haptophyte)细胞膜长链烯酮的不饱和度计算，公式如下：
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(4) |
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(5) |
公式(4)和(5)中，C37 ︰ 2代表含两个双键的C37酮，C37 ︰ 2代表含3个双键的C37酮。
2 结果OKT-6柱状样的长链二醇检测结果以C30 1, 15-二醇为主(图 5)，相对含量平均值77.4±6.9 %。其次为两种1，14-二醇：C301，14 (7.6±1.8 %)和C28 1，14 (6.5±2.2 %)，二者相对含量值相当。C28 1，13 (1.2±0.7 %)和C301，13 (1.2±0.5 %)相对含量很低。在陆地淡水真眼点藻中含量较高的C32 1，15-二醇[17]在样品中的相对含量也较低(3.4±5.5 %)，这与研究位置远离大陆，受陆源影响很小的情况一致。但检测结果中151 cm深度和155 cm深度处C32 1，15-二醇相对含量异常偏高(分别为27.0 % 和56.3 %)，原因暂不明确。高含量的C32 1，15-二醇一般认为是陆源输入所致，会干扰LDI温度的准确性[17, 28]，本文因此暂将这异常的两点去掉。此外，在柱状样中检测了到不饱和的1，14-二醇：C30 ︰ 11，14 (2.2±2.1 %)和C28 ︰ 11，4 (0.4±0.8 %)。
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图 5 OKT-6柱状样中的长链二醇分布情况 Fig. 5 LCDs distribution in OKT-6 column. The abscissa represents the age of the sample, and the ordinate represents the LCDs relative percentage content |
LDI重建得到的SST最高值出现在1.6 ka B.P.，为26.9 ℃；最低值为24.0 ℃，出现在6.2 ka B.P.；平均值为25.7±0.4 ℃。由柱状样顶端样品(3 cm，73 a B.P.)得到的SST值为25.6 ℃。海水温度的变化自6.8 ka B.P. 以来呈波动平缓变化，无显著的升降趋势，但在6.0~5.2 ka B.P.、4.2~3.5 ka B.P.、2.5~2.1 ka B.P.、1.8~1.4 ka B.P. 以及1.1~0.8 ka B.P. 前后出现了SST的相对高值(图 6a)。
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图 6 OKT-6柱状样的长链二醇重建结果及与黑潮记录的对比 (a)LDI-SST；(b)NDI指标；(c)冲绳海槽南北部柱状样(255和B-3GC)有孔虫δ18Oruber的梯度变化(指示黑潮强度变化)[11]图中黑实线为5点平滑曲线 Fig. 6 Comparison of long chain diol-derived records downcore OKT-6 with published records of Kuroshio. (a)LDI-SST; (b)NDI index; (c)The δ18Oruber gradient between core 255 in the south and B-3GC in north of the Okinawa Trough(indicating the intensity of the Kuroshio)[11]. The black solid line is a five-point smooth curve |
营养盐NDI指标也有明显波动(图 6b)，其相对低值基本上对应于LDI温度的高值，即NDI曲线的波动变化大体上与LDI-SST曲线成相反关系。从LDI温度与NDI指标的散点图来看，绝大多数样品数据呈现出反相关关系(图 7)。
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图 7 LDI-SST与NDI指标的散点图 横坐标代表LDI重建的表层海水温度(SST)，纵坐标代表营养盐NDI值；图中椭圆虚线显示大多数样品数据表现出LDI-SST与NDI指标之间的反相关系 Fig. 7 Scatter plot of LDI-SST and NDI indicators. The abscissa represents the sea surface temperature(SST)reconstructed by LDI, and the ordinate represents the nutrient NDI value. Data in the ellipse show a significant inverse correlation between LDI-SST and NDI indicators |
构建LDI温标的1，13-二醇和1，15-二醇的生物来源，在海洋中可能主要是生活在表层的微拟球藻(Nanochloropsis)，故LDI反映的应该为表层海水温度[16~17]。在标定LDI的温度公式时，Rampen等[20]认为LDI较好地反映了全球年均SST，但也指出它更偏向于指示暖季SST。不过LDI在不同的具体海区可能受区域环境条件的影响而具有不同的表现。比如，在澳大利亚东南部海域的研究表明，LDI主要记录了冬季的海水温度变化[24]；而在南海北部则似乎比较好地反映了年均温度[27]；最近对东海陆架沉积物的二醇标志物的分析结果则显示由LDI计算的SST与表层海水的秋季温度更为接近[17]。
本文还从OKT-6柱状样提取出了的来源于颗石藻的长链烯酮化合物，进行了基于U37K′的SST重建工作。从U37K′和LDI温度的对比结果可以看到(图 8)，LDI温度明显高于U37K′温度，且LDI温度波动较小。位于冲绳海槽A7站位(27°49.2′N，126°58.7′E；见图 2)的基于浮游有孔虫Mg/Ca比值的SST[34]也拿来进行了比较(图 8)。可以看出，LDI温度与Mg/Ca比值温度比较接近。这3种温度指标之间既有差异，也存在一些共同的波动特征，比如在6.5 ka B.P.、4.5 ka B.P.、2.5 ka B.P. 前后的低值等。前人研究认为，在东海和冲绳海槽U37K′温度偏向春季海水表层温度[35~36]，而浮游有孔虫的Mg/Ca-温度偏向夏秋季(6~10月)温度[37]。上述的比较结果暗示，LDI温度在研究区域可能反映的是偏暖季节的SST。LDI指标的提出者在其文章中也发现，尽管LDI指标与年均SST相关性很好，但其实与晚夏和早秋季节SST的相关性更好一些，可能反映了微拟球藻(Nannochloropsis)在暖季的相对繁盛[28]。本研究中LDI记录的波动范围明显较小也应该与LDI反映偏暖季节SST有关。当然，本文关于季节性的看法也可能是由于LDI全球标定公式在研究区不太准确造成的，针对该区域建立更加合适精准的标定公式也许能解决上述问题。
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图 8 OKT-6柱状样LDI温度(粗黑实线)与U37K′温度(细灰实线)的对比及与A7柱状样浮游有孔虫Mg/Ca-温度[34](点线)的对比 Fig. 8 Comparison of LDI-SST record(black curve)with U37K′-SST record(grey dashed curve)downcore OKT-6, and with foraminiferal Mg/Ca-SST record(dotted curve)downcore A7. Mg/Ca-SST data from core A7 is from Sun et al. (2005)[34] |
此外，将柱状样表层沉积物得出的LDI温度与现代实际进行对比也可以得出LDI反映偏暖季节SST的初步结论。根据World Ocean Atlas 2013的数据(1955~2012年平均值，经纬度精度0.25°)，研究位置的四季表层(0~30 m)海水平均温度分别为：春季(3~5月)22.8 ℃，夏季(6~8月)27.6 ℃，秋季(9~11月26.4 ℃，冬季(12~2月)22.1 ℃；年均24.7 ℃。而本研究钻孔顶部样品LDI得出的温度为25.6 ℃，该数值略高于年平均，接近秋季，低于夏季。因此，顶部样品与现代表层海水温度的对比也暗示LDI温标反映了年均但略偏暖季的SST。当然，在冲绳海槽区域尚缺乏对LDI温标的详细调查研究，所以上述关于LDI温度略偏向暖季SST的认识还需将来进一步检验。
本文数据显示LDI温度与NDI营养盐指标之间存在较强的反相关关系(图 7)。这说明，海水表层营养盐的供应可能受到了上层海水温度梯度的调控。即SST升高有助于上层海洋的层化，进而维持了一个相对稳定表层-次表层海水分层结构，最终抑制了下层营养盐的向上供应。
3.2 黑潮变化记录来源于低纬大洋的黑潮暖流对研究区的千年尺度海洋环境变化有重要影响[38]，故在冲绳海槽古洋环境的相关研究中，古黑潮的强弱及其主轴摆动变化也得到较多关注[39]。沉积物粒度[40]、有孔虫标志种普林虫(Pulleniatina obliquiloculata)和黑潮南北海水环境梯度的变化[11]、沉积物中Hg含量变化[41]等都曾被用作黑潮变化的指标来反演黑潮的变化历史。其中，Jian等[11]利用稳定同位素、浮游有孔虫及普林虫含量对冲绳海槽南、北部的两个站位的古黑潮演化重建结果受到广泛引用。黑潮海水的特点是高温寡营养[42~43]，本文分析的二醇类生物标志物恰好能提供LDI和NDI这两个SST和营养盐变化指标，因此，借助Jian等[11]中给出的冲绳海槽南北两个柱状样255(25°12′N，123°07′E) 和B-3GC(31°29′N，128°31′E) (位置见图 2)浮游有孔虫(Globigerinoides ruber)的δ18O梯度(δ18Oruber)变化所指示的黑潮历史(图 6c)，我们可以分析一下二醇标志物能否对黑潮的变化有比较好的响应。
如图 6，由Jian等[11]给出了δ18Oruber的7 ka B.P. 以来的变化曲线与本文得出的LDI温度和NDI营养盐变化曲线之间有着比较好的对应关系，即冲绳海槽两端的浮游有孔虫δ18O梯度的减弱(如，在6.0~5.2 ka B.P.、4.2~3.5 ka B.P.、2.5~2.1 ka B.P.、1.8~1.4 ka B.P. 以及1.1~0.8 ka B.P. 前后；反映黑潮加强)大体上对应着温度的升高和营养盐的降低(如图 6中阴影所示)。当然，2 ka B.P. 以来的对应关系出现了错位。我们猜测这很可能与柱状样之间的定年差异有关，特别是位于冲绳海槽南部的255柱状样，其最上部的年龄控制点位于75~85 cm处，年龄达2.599 ka B.P.，有可能影响2 ka B.P. 以来的样品年龄的准确性。此外，NDI曲线自7 ka B.P. 以来整体上呈现微弱的升高趋势，暗示营养盐升高；而冲绳海槽南北的δ18Oruber梯度也微弱升高[11]，指示了黑潮强度的减弱趋势。至于LDI温度没有表现出相应趋势变化的原因，可能与SST不仅受黑潮强度变化影响，还会受到全球及区域其他气候变化因素的影响，具体情况有待进一步分析。总体来看，上述一系列对比结果与黑潮的高温寡营养特征是基本上一致的。因此，我们认为长链二醇生物标志物重建的SST和营养盐指标具有指示古黑潮演变的潜力。
当然，本文研究的时间段较短，期间无论是黑潮强度还是古气候变化都缺乏显著的突变事件。长链二醇指标指示黑潮历史的能力还需更长时间尺度，比如末次冰期以来的沉积记录的检验。
4 结论本研究利用冲绳海槽北部的1根长度为468 cm沉积柱状样中的长链烷基二醇生物标志化合物记录重建了7 ka B.P. 以来冲绳海槽的SST和营养盐变化。结果显示由长链二醇化合物数据得出SST和营养盐指标的变化曲线与黑潮强弱变化对应较好，在黑潮影响增强时，SST升高，营养盐降低。本研究得出的长链二醇记录显示，在6.0~5.2 ka B.P.、4.2~3.5 ka B.P.、2.5~2.1 ka B.P.、1.8~1.4 ka B.P. 以及1.1~0.8 ka B.P. 前后，黑潮加强，与前人工作重建的黑潮南北有孔虫δ18O梯度变化结果基本一致。故利用长链烷基二醇化合物重建的SST和营养盐指标有潜力成为指示古黑潮演变的新型代用指标，但这仍需更多沉积记录的补充和验证。
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2 School of Oceanography, Shanghai Jiaotong University, Shanghai 200030;
3 Qingdao Institute of Marine Geology, Ministry of Land and Resources, Qingdao 266071, Shandong)
Abstract
The Kuroshio Current is the largest boundary current in the northwestern Pacific and greatly influences regional climate and environments. The variabilities of Kuroshio Current in the modern and past have been receiving great concerns. However, proper proxies to indicate the paleo Kuroshio Current are lacking. In this paper, we try to use the biomarkers of long chain diols(LCDs) as the proxies of the Kuroshio, according to the recent works showing that LCDs can be used to indicate sea surface temperature(SST) and nutrient levels. LCDs in 117marine sediment samples in core OTK-6(29.23°N, 128.13°E; 468cm long) in the northern Okinawa Trough, covering a history since 7 ka B.P. dated by 12 planktonic foraminifera 14C measurements, were analyzed for their suitability to indicate Kuroshio Current variability. SST and nutrient level were reconstructed and compared with the established Kuroshio variations indicated by the north-south gradient of planktonic foraminiferal δ18O. The results showed that the reconstructed SSTs based on LCDs(24.0~26.9℃) in this study area may reflect the annual average but slightly bias to warm season temperatures. The change of LCDs-derived SST and nutrient level are in reverse during the Middle-Late Holocene and correspond well to the Kuroshio history as indicated by the published foraminiferal δ18O gradients. Our data showed that the influence of the Kuroshio on the study area is strengthened around 6.0~5.2 ka B.P., 4.2~3.5 ka B.P., 2.5~2.1 ka B.P., 1.8~1.4 ka B.P., and 1.1~0.8 ka B.P. Collectively, they showed that when the Kuroshio Current increases, the SST rises and the nutrient decreases, which is consistent with the warm and oligotrophic characteristics of the Kuroshio surface water. Therefore, these results indicate the LCDs may be suitable as proxies for the Kuroshio Current and potentially applied to indicating the evolution of the Kuroshio in even longer geological histories.