2020, Vol.40
2 青岛海洋科学与技术试点国家实验室, 海洋地质过程与环境功能实验室, 山东 青岛 266237;
3 中国科学院大学, 北京 100049;
4 同济大学海洋地质国家重点实验室, 上海 200092;
5 海南省海洋地质调查研究院, 海南岛 海口 570206;
6 广州海洋地质调查局, 广东 广州 510760;
7 自然资源部第一海洋研究所, 海洋沉积与环境地质国家海洋局重点实验室, 山东 青岛 266061)
研究过去大气CO2浓度演变规律和驱动机制对于理解全球气候变化及预测未来气候趋势至关重要[1~2]。极地冰芯记录揭示，过去至少80万年以来地球大气CO2的浓度和全球温度变化在冰期-间冰期时间尺度上耦合演变，其中，冰期CO2浓度比间冰期低约80~90 ppmv，降低了近1/3[3]。那么，冰期大气CO2浓度相对间冰期为何会大幅度降低？冰期丢失的大气碳去了哪里？什么机制驱动了“冰”和“碳”的共同变化？这就是著名的“冰期大气CO2之谜”[4]。海洋作为地球表层系统最重要的碳储库，储存了约93 %的碳，其深部大洋被认为是最有可能的冰期碳汇[5]，但是，是什么过程把碳从大气转移到了大洋深部？这是过去二十多年国际学术界长期争论的焦点问题。诸多研究从大洋生物(生物泵和营养盐利用)、物理(大洋层化和上升流等)和化学(大洋碱度变化等)过程的不同角度对“冰期大气CO2之谜”做出了各种解释，强调了不同大洋(如南大洋、北太平洋和赤道太平洋等)在冰期-间冰期碳循环中的作用，衍生出了多种假说，如珊瑚礁假说[6~7]、铁假说[8~10]、呼吸CO2假说[11~12]、南大洋渗漏假说[13~14]等，迄今仍然争论不止[15~16]。
上述解释“冰期大气CO2之谜”的研究除了珊瑚礁假说，其他均强调大洋深部过程。其实，在冰期-间冰期时间尺度，地球表面最显著的变化之一即是第四纪呈现10万年周期、升降幅度高达120 m的全球海平面变化以及相应的高纬冰盖消长[17]。对海平面变化响应最为强烈的是拥有宽广陆架的边缘海地区。模型研究认为海平面变化可通过控制浅海碳酸盐沉积和陆架风化而影响冰期-间冰期的pCO2(大气CO2浓度/分压)变化[6, 18]。前者即是珊瑚礁假说的雏形，后者陆架风化的观点则并没有得到地质记录的支持。原因在于大陆风化理论[19]和北大西洋高纬记录[20]均认为大陆风化速率在冰期相对间冰期更低，从而对冰期丢失的碳没有贡献。但是，这些工作忽略了冰期-间冰期时间尺度上低纬度地区的特殊性：其气候变化幅度小且陆架面积巨大。我们尤其对于热带西太平洋边缘海冰期旋回中海平面巨大变化所引起的陆架风化对碳循环的潜在影响是完全不清楚的[21]。
硅酸盐风化是指地表或近地表的硅酸盐矿物与大气、水及生物相互作用发生物理化学变化而分解为粘土矿物及溶解质的过程[22]。其本质是水-岩反应，通过矿物风化消耗大气CO2，影响海水化学组成，并最终在大洋沉积碳酸盐和生物硅。该过程可用化学式简化为：2CO2+3H2O+CaSiO3→Ca2++2HCO3-+H4SiO4→CaCO3+CO2+SiO2+3H2O[22]。硅酸盐风化过程消耗大气CO2，是全球碳循环的一个净汇，因此对全球气候变化有重要影响。现今之热带陆地面积占全球陆地总面积的24 %，但其提供了超过全球50 %的河流冲淡水和超过65 %的溶解硅到周边大洋[23]。从现代化学风化消耗CO2通量的全球分布来看，低纬地区占全球风化通量的60 %以上[24]。这些均突出表明现今热带风化在全球碳循环中的重要地位。据估算，末次冰盛期(Last Glacial Maximum，简称LGM)时期因海平面下降全球陆架出露的面积为22.3×106 km2，约占全球陆地总面积的15 %。其中，这一新陆地的39 % (约8.6×106 km2)位于冰期温度和降水变化幅度较小的热带陆架地区[18, 25]。将今论古而言，冰期海平面下降暴露的热带陆架所引起的风化反馈可能对冰期碳循环起到重要作用。
在上述前提下，我们曾基于南海大洋钻探计划(ODP)1143和1144站的沉积记录提出了“冰期热带陆架风化假说”[21]，认为热带陆架冰期加强的化学风化是大气CO2封存的一种新机制，冰期低纬度适宜的温度、湿度、充分的地下水循环、巨大的矿物反应面积和足够的时间，将促使冰期低海面暴露的热带陆架松散沉积物再次风化，从而影响全球碳循环并加剧冰期气候变冷幅度。这在西菲律宾海吕宋陆架[26~27]和东海[28]沉积记录均有类似发现。但是，从现有工作来看，大多物源复杂，影响风化指标的因素较多(如源区风化、多物源混合、水动力分选、陆架再风化等)，源区风化历史不清晰，缺少能系统揭示末次冰期以来流域-陆架风化的高分辨率记录，从而更好地指示陆架风化信号。本研究通过珠江口、海南岛万泉河口和台湾浊水溪口的沉积记录追溯南海北部潜在源区LGM以来的物源和流域风化演变历史，进而基于南海东北部台西南盆地TWS-1站位LGM以来的高分辨率沉积记录的对比分析，在物源限定的基础上，重建LGM以来南海北部陆架硅酸盐风化和碳埋藏历史，以丰富冰期热带陆架风化假说。
1 材料与方法 1.1 研究样品本研究所用样品为4根沉积岩芯，包括南海东北部的TWS-1、珠江口ZK20、海南岛万泉河口东南侧ZK001和台湾岛浊水溪口的JRD-S(图 1)。
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图 1 南海及周边海陆分布和岩芯站位图 其中白线为河流，灰色虚线为冰期陆架古河流[29]，黑线为末次冰盛期的-120 m等深线，红色圆点为本研究所使用的岩芯(南海北部台西南盆地TWS-1、海南岛东岸ZK001、珠江口ZK20和台湾浊水溪口JRD-S)，黄色圆点为本文中引用的站位 Fig. 1 Land-sea distribution of South China Sea and surrounding continents and the studied sites. Also shown the major rivers in East Asia(white lines), paleo-rivers on the shelf during glacials(gray dotted lines), -120 m isobaths during the LGM(black lines), the studies sites(core TWS-1 in the Taixinan basin of the northern South China Sea, core ZK001 offshore from eastern Hainan Island, core ZK20 from the Pearl River mouth and borehole JRD-S from the Zhuoshui River mouth of SW Taiwan Island, red dots) mentioned and sites(yellow dots)cited in this study |
TWS-1岩芯(22°06′N，119°17′E)位于南海东北部台西南盆地的上陆坡附近，水深1186 m，岩芯长6.29 m，岩性整体较均一，以青灰色富有孔虫含粉砂泥为主，未见浊流砂层。基于8个层位的有孔虫AMS14 C测年建立了年代框架(表 1)，岩芯底部年龄为22.7 ka B.P.，平均沉积速率为28.5 cm/ ka[30]。按1 cm间隔取样，本研究对TWS-1岩芯的629个样品进行了粘土矿物分析，并挑选了6个样品开展了Nd同位素组成分析(表 2)。
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表 1 本研究岩芯AMS14C年龄数据 Table 1 AMS14C dating of the studied cores |
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表 2 本研究岩芯沉积物Nd同位素数据 Table 2 Nd isotopic data of the studied core sediments |
ZK20岩芯(22°17′N，113°51′E)位于珠江口内，水深5.7 m，岩芯长14.3 m。岩性为含粉砂泥并夹杂一些较薄的砂砾层，上部11.3 m为土黄色，底部3 m则为灰绿色，并夹杂较多黑色有机质团块。挑选了上部7个层位的有孔虫和底部1个层位有机碳样品共8个样品进行了AMS14 C测年(表 1)，选取了4个层位样品开展了Nd同位素组成分析(表 2)，选取了31个层位样品分析了粘土矿物组成。
ZK001岩芯(19°16.8′N，110°47.4′E)位于海南岛东侧内陆架，离万泉河口约20 km，水深36.9 m，岩芯长23.7 m。岩性变化较大，上部13 m为灰色含贝壳细砂-细粉砂，下部10.7 m为灰色含贝壳含粉砂质泥。本研究共挑选了上部3个层位的有孔虫和下部7个层位有机碳样品共10个样品进行了AMS14 C测年(表 1)，选取了5个层位样品开展了Nd同位素组成分析(表 2)，按1 m间隔选取了24个层位样品分析了粘土矿物组成。
JRD-S岩芯(23°49.9′N，120°14.4′E)位于台湾岛浊水溪河口陆上三角洲南部，海拔为4.1 m，岩芯总长104 m[31]。岩性以细砂和粉砂质粘土为主，整体变化较大，详细的岩性和年代框架已有研究详细阐述[31]。本研究从上部58 m岩芯共选取了6个沉积物样品进行了粘土矿物和Nd同位素组成分析(表 2)。
1.2 分析方法 1.2.1 AMS14 C测年对于富含有孔虫层位，我们通过筛选和显微镜下挑取沉积物中>150 μm的混合种浮游有孔虫进行AMS14 C测年；对于贫或不含有孔虫的层位，则用沉积物有机碳测年。测年分析由美国Beta实验室完成。基于校正数据库Marine13(针对海相有孔虫样品)和IntCal04(针对有机碳样品)[32]和区域14 C储库年龄(R=18±37)[33]，利用CALIB7.0.4软件对原始放射性碳年龄数据进行校正，最终年代结果用“cal. ka B.P.”即“calibrated thousand years before present”(距今千年)表示，简写为“ka B.P.”。
1.2.2 粘土矿物分析粘土矿物分析采用粘土粒级组分(＜2 μm)定向薄片的X射线衍射(XRD)方法[21, 34]。每个样品取大约1.5 g，先后用15 %的双氧水(H2O2)和25 %的醋酸60 ℃水浴加热反应去除有机质和碳酸盐。离心清洗后，按Stoke沉降原理[35]，提取上部 < 2 μm的悬浮液，用涂片法制成定向薄片，自然风干。XRD分析采用德国产D8 Advance衍射仪对乙二醇蒸气饱和片(60 ℃温度下蒸12 h)进行测试，CuKα辐射，管压40 kV，管流40 mA，扫描角度3°~30°2θ，步长0.02°。抽取少量样品对其自然条件(室温晾干)和加热条件(490 ℃，2 h)分析。
粘土矿物的鉴定和解释主要依据3种测试条件下获得的XRD叠加图谱的综合对比[35]。波峰参数的半定量计算使用Topas2p软件在乙二醇曲线上进行，粘土矿物的相对含量主要使用(001)晶面衍射峰的面积比。4种粘土矿物蒙脱石(含少量伊利石/蒙脱石混层矿物)、伊利石、高岭石和绿泥石的相对含量计算按Biscaye[36]的强度因子校正为100 %。伊利石的化学指数为5 Å/10 Å峰面积比，比值小于0.4为富Fe-Mg伊利石，代表未风化的云母和伊利石；比值大于0.4为富Al伊利石，代表高度风化的伊利石[37]。伊利石和蒙脱石的结晶度指数用各自特征峰(17 Å和10 Å)的半高宽(FWHM)表示，低的半高宽代表高的结晶度，按FWHM值大小分为4类：结晶度极好(＜0.4)、结晶度好(0.4~0.6)、结晶度中等(0.6~0.8)和结晶度差(>0.8)[38]。
1.2.3 Nd同位素分析为尽可能减小粒度效应，并和粘土矿物分析保持一致，本研究针对沉积物粘土粒级组分(＜2 μm)进行Nd同位素分析。< 2 μm的陆源组分，提取方法与粘土矿物前处理相同。将所提的粘土粒级组分经烘干研磨后再开展同位素分离和测试。其中，TWS-1和ZK001样品的同位素分离和测试在法国国家海洋开发研究所完成，ZK20和JRD-S样品的分离和测试工作在中国科学院海洋研究所海洋地质与环境重点实验室完成。前者分析仪器为ThermoTRITON，采用标准物质La Jolla的Nd同位素值为0.511852±2(n=3)，JNdi则为0.512102±6(n=3)；后者仪器为Nu公司的MC-ICP-MS，采用标准JNdi-1的Nd同位素值为0.512084±23(n=5)。Nd同位素结果均经过146 Nd/144 Nd=0.7219校正。最终Nd同位素结果用球粒陨石标准化后的εNd值报道，εNd=[(143 Nd/144 Ndsample)/(143 Nd/144 NdCHUR)-1]×10000，其中143 Nd/144 NdCHUR=0.512638。
2 结果 2.1 沉积物年龄所有AMS14 C测年结果如表 1所示。ZK001和ZK20岩芯各有10个和8个年龄控制点，按照线性内插法获得了岩芯样品的年代框架。ZK001岩芯底部23.7 m处年龄为17.2 ka B.P.，属于末次冰消期早期，岩芯平均沉积速率约为133.7 cm/ka。ZK20岩芯底部14.3 m处年龄为10.5 ka B.P.，属于全新世早期，其中1.92 m处年龄数据为4.0 ka B.P.，相对上下层均明显偏老，估计发生了倒转。ZK20岩芯平均沉积速率约为136.6 cm/ka，与ZK001孔沉积速率相当。TWS-1和JRD-S所研究的岩芯材料则分别代表了末次冰盛期22.7 ka B.P.和21.0 ka B.P.以来的连续沉积[30~31]。
2.2 粘土矿物组成
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图 2 过去22.7 ka B.P.以来南海北部TWS-1岩芯的粘土矿物和Nd同位素组成变化 另标出了南海海平面变化[39~41]和董哥洞石笋氧同位素记录[42]以对比；淡红色和蓝色阴影条带分别表示台湾和珠江粘土组分Nd同位素组成分布范围 Fig. 2 Variation of clay minerals and Nd isotopes of core TWS-1 in the northern South China Sea since 22.7 ka B.P.. Also shown the sea-level change in the South China Sea[39~41], stalagmite oxygen isotope of Dongge Cave[42], range of εNd values of clay-sized sediments from Taiwan(pink shadow)and Pearl River(blue shadow)(this study) |
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图 3 过去17.2 ka B.P.以来海南岛东岸ZK001岩芯的粘土矿物和Nd同位素组成变化 另标出了南海海平面变化[39~41]和董哥洞石笋氧同位素记录[42]以对比；淡蓝色和绿色阴影条带分别表示珠江和海南岛粘土组分Nd同位素组成分布范围 Fig. 3 Variation of clay minerals and Nd isotopes of core ZK001 offshore East Hainan Island since 17.2 ka B.P. Also shown the sea-level change in the South China Sea[39~41], stalagmite oxygen isotope of Dongge Cave[42], range of εNd values of clay-sized sediments from Pearl River(light blue shadow)and Hainan rivers(green shadow)(this study) |
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图 4 过去10.5 ka B.P.以来珠江口ZK20岩芯的粘土矿物和Nd同位素组成变化 另标出了珠江口HKUV1孔K/Al比值[43]、南海海平面变化[39~41]和董哥洞石笋氧同位素记录[42]以对比；灰色阴影条带表示现代珠江全岩Nd同位素组成分布范围[44] Fig. 4 Variation of clay minerals and Nd isotopes of core ZK20 in the Pearl River mouth since 10.5 ka B.P. Also shown the K/Al ratio of core HKUV1 at the Pear River mouth[43], sea-level change in the South China Sea[39~41], stalagmite oxygen isotope of Dongge Cave[42], range of εNd values of bulk sediments from the modern Pearl River[44](gray shadow) |
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图 5 过去21 ka B.P.以来台湾浊水溪口JRD-S岩芯的粘土矿物和Nd同位素组成变化 另标出了台湾夏季风指标-湖泊总有机碳含量(TOC)[45]、南海海平面变化[39~41]和董哥洞石笋氧同位素记录[42]以对比；灰色阴影条带表示现代台湾西部全岩Nd同位素组成分布范围[44, 46] Fig. 5 Variation of clay minerals and Nd isotopes of core JRD-S in the Zhuoshui River of Taiwan since 21 ka B.P. The lacustrine TOC at Taiwan as a summer monsoon proxy[45], sea-level change in the South China Sea[39~41], stalagmite oxygen isotope of Dongge Cave[42], range of εNd values of bulk sediments from the modern western Taiwan River[44, 46](gray shadow) were also shown |
TWS-1孔22.7 ka B.P.以来的粘土矿物组成主要为伊利石、蒙脱石、绿泥石和高岭石(图 2)，其中伊利石含量最高，平均64 %；蒙脱石和绿泥石次之，均平均约15 %；高岭石含量最低(约6 %)。从长期趋势来看，伊利石和绿泥石含量变化大体相似，而蒙脱石的含量变化则基本相反。在22.7~17.0 ka B.P.，伊利石含量较高；17~12 ka B.P.，伊利石含量总体降低；12 ka B.P.以来，其含量逐渐升高。与其他粘土矿物变化不同，高岭石在22.7~17.0 ka B.P.含量较高，随后自17 ka B.P.以来总体呈下降趋势。伊利石化学指数的变化范围为0.29~0.72，平均值为0.47，主要为富铝伊利石。伊利石结晶度指数变化范围为0.21°~0.59°Δ2θ，平均值为0.35°Δ2θ，表明伊利石的结晶程度极好。蒙脱石结晶度指数变化范围为0.89°~2.26°Δ2θ，平均值为1.52°Δ2θ，即结晶程度差。总体上，自约22.7 ka B.P.以来，伊利石化学指数没有明显变化趋势，伊利石和蒙脱石结晶度指数则在冰期相对全新世略高。
ZK001孔粘土矿物组合以蒙脱石和伊利石为主(图 3)，平均含量分别为41 %和37 %；高岭石次之，平均约18 %；绿泥石最少，约5 %。从长期趋势来看，伊利石与绿泥石含量变化大体相似，与蒙脱石的含量变化基本相反。在17.2~10.0 ka B.P.，伊利石含量总体下降；11 ka B.P.以来略有升高。与其他粘土矿物变化不同，高岭石在17.2 ka B.P.以来总体呈增加趋势。伊利石化学指数平均值为0.41，属富铝伊利石。伊利石结晶度指数平均值为0.29°Δ2θ，结晶程度极好。蒙脱石结晶度指数平均值为1.57°Δ2θ，结晶程度差。总体上，自17.2 ka B.P.以来，伊利石化学指数和蒙脱石结晶度指数长期趋势变化不明显，伊利石结晶度指数则在冰期相对全新世略高。
ZK20孔粘土矿物组合及变化如图 4，其以伊利石和高岭石为主，平均含量分别为45 %和39 %，另含较少量的蒙脱石和绿泥石，平均分别为11 %和4 %。总体上，伊利石和绿泥石含量变化趋势类似，在10.5~9.0 ka B.P.间逐渐降低，随后较为稳定。蒙脱石含量在9.5 ka B.P.之前和3.0 ka B.P.以来含量很低，甚至几乎为0，但是在9.5~3.0 ka B.P.之间含量稳定在22 %左右。相比之下，高岭石3.0 ka B.P.之前含量较低，但3.0 ka B.P.以来明显增加。伊利石化学指数平均为0.50，富铝伊利石；伊利石结晶度指数平均值为0.34，结晶程度极好。伊利石化学指数在9.5 ka B.P.之前较低，之后略有增加；伊利石结晶度指数在3.0 ka B.P.以来明显增加。
JRD-S孔粘土矿物组合及变化如图 5。其粘土矿物组成主要为伊利石和绿泥石，二者含量分别平均为74 %和20 %；另有少量高岭石和蒙脱石，均约3 %。自21 ka B.P.以来，大体上蒙脱石的含量稍有降低，波动在2 % ~3 %左右，而伊利石含量则略有升高，高岭石和绿泥石的含量变化不明显。伊利石化学指数平均值为0.56，属富铝伊利石，冰期有波动。伊利石结晶度指数平均值为0.29°Δ2θ，结晶程度极好，自21 ka B.P.以来，其值略有增加。
2.3 Nd同位素组成本研究所有样品的Nd同位素结果见表 2和图 2~5。TWS-1孔εNd值变化范围为-11.67至-12.37，平均约-12.0，末次冰消期以来没有明显的变化趋势；ZK001孔εNd值变化范围为-9.80至-10.21，平均约-10.0，没有明显长期变化趋势；ZK20孔εNd值变化范围为-10.25至-11.34，平均约-10.8，εNd值在10.5 ka B.P.期间相对2.5 ka B.P.略有偏负；JRD-S孔εNd值变化范围为-11.51至-11.86，平均约-11.6，总体上自21 ka B.P.以来其变化很小。
3 讨论 3.1 沉积物来源及输送方式南海北部的潜在物源主要包括珠江、台湾岛和吕宋岛弧[30, 44]。珠江每年向南海输送约69 Mt沉积物，但大多在广东沿岸流作用下沿岸向西南方向输送[47]。吕宋岛河流每年向南海输送近13 Mt沉积物，主要沉积在邻近菲律宾的马尼拉海沟附近，可能有部分物质被表层洋流搬运至海盆，甚至南海北部[48]。海南岛的河流输沙量很低(约2 Mt/a)，主要沉降在海南岛周边。相比而言，台湾岛对南海北部沉积物贡献量巨大。在地形、构造和台风共同作用下，台湾岛的侵蚀速率居全球最高(3~6 mm/a)[49]。台湾岛西部的曾文溪、浊水溪等河流每年输送了约176 Mt沉积物到台湾海峡和南海北部陆架及深海，而台湾岛西南部以高屏溪为主的5条河流每年有近70 Mt沉积物通过海底峡谷直接输运至台西南盆地[48, 50]。因此，从沉积物通量分析，台湾岛西南部河流是现今南海东北部最主要的沉积物来源。
沉积物源及演变可以通过粘土矿物及其同位素组成约束[34, 44]。海洋沉积物中碎屑粘土矿物主要形成于大陆硅酸盐的化学风化作用，是源区特定母岩、构造背景和气候等因素共同影响下的风化产物[51]。尽管其组成可能会受到入海后洋流及沉积分异等因素的影响[52]，但在一定程度上粘土矿物组合仍常被用以示踪细粒级组分沉积物源[21, 44, 53]。比如，以中基性火山岩为主并受热带季风气候影响的吕宋岛弧河流产出的粘土矿物77 %为蒙脱石，只含少量绿泥石(11 %)、高岭石(9 %)和伊利石(3 %)[54]。珠江流域地势较低、主要受亚热带季风气候控制，其岩性以中生代-新生代花岗岩和古生代碳酸盐为主，因此其河流沉积物的粘土矿物中高岭石和伊利石含量很高，分别达39 %和52 %，绿泥石(8 %)和蒙脱石(1 %)很少[34, 55]。海南岛构造稳定、气候温暖湿润，岩性以花岗岩为主，东北部出露少量玄武岩，因风化强烈，其河流粘土矿物中高岭石含量非常高，达70 %，其次为伊利石(22 %)，含少量绿泥石(5 %)和蒙脱石(3 %)[44]。相比之下，台湾虽然也受东亚季风气候影响，但其出露岩石近90 %为第三纪沉积岩和变质岩，其地势落差极大，中央山脉海拔近4 km，流域全长不足100 km，且台湾岛构造活跃、地震和台风频繁，因此台湾岛的物理风化速率为全球最高，被剥蚀的碎屑矿物没有足够时间发生化学风化而很快被搬运至深海，从而台湾河流的粘土矿物以伊利石(73 %)和绿泥石(21 %)为主，仅含很少量的高岭石(4 %)和蒙脱石(2 %)[44, 56]。如图 6a，蒙脱石-伊利石+绿泥石-高岭石三角图解显示，台西南盆地的TWS-1岩芯粘土矿物组合非常接近台湾现代河流沉积物，但明显偏离珠江和吕宋岛弧，显示其物源主要为台湾岛。有意思的是，TWS-1孔粘土矿物组合在末次冰期相对全新世期间整体略富高岭石(高出约4 % ~5 %)而贫伊利石/绿泥石。如果是因为物源变化，直观上应该有珠江物质加入，因为珠江富高岭石；如果不是物源变化引起，那就暗示冰期沉积物经历了更强的风化。
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图 6 南海北部TWS-1岩芯及其潜在物源的粘土矿物(a)和Nd同位素组成(b)对比 其中吕宋岛、珠江和台湾岛的粘土矿物组成和珠江的全岩Nd同位素组成均来自(Liu等，2016)[44]，台湾岛、海南岛和吕宋岛河流的全岩Nd同位素组成分别引自Lan等(2002)[46]、Liu等(2016)[44]和Wan等(2015)[57]以及Goldstein和Jacobsen(1988)[58] Fig. 6 Provenance constrains on sediments of core TWS-1 in the northern South China Sea with potential sources using (a) clay minerals and (b) Nd isotopes. Data source: clay minerals assemblages from the Luzon island, Pearl River and Taiwan and εNd of bulk samples from the Pearl River are cited from(Liu et al., 2016)[44], εNd of bulk samples from Taiwan Island, Hainan Island and Luzon Island rivers are cited from Lan et al. (2002)[46], Liu et al. (2016)[44], Wan et al. (2015)[57] and Goldstein and Jacobsen(1988)[58], respectively |
相比粘土矿物或Sr同位素，Nd同位素组成在表生地球化学过程中非常稳定，被认为受化学风化或沉积物搬运导致的粒级效应的影响很小，因而是目前应用于沉积物源示踪最为广泛而有效的指标[31, 43~44, 57, 59]。尽管如此，为了更为精确限制细粒级沉积物源并和粘土矿物保持一致，本研究中的Nd同位素组成都是基于 < 2 μm粘土粒级组分。从图 6b可以看出，台湾、珠江和海南岛河流 < 2 μm粘土粒级的Nd同位素组成变化范围(本研究)均明显小于 < 63 μm的粉砂-粘土粒级[44, 57~58]，说明因搬运距离和所需的水动力条件差异，粉砂粒级组分的物源和粘土组分并非完全相同，这一点在物源示踪中需要特别注意。基于此，ZK20孔和JRD-S孔 < 2 μm组分Nd同位素可以分别代表珠江和台湾西南部河流自早全新世和末次冰盛期以来的细粒级物源端元。如图 2和图 6所示，TWS-1岩芯细粒级沉积物的εNd值无论冰期(平均-12.0)还是全新世(平均-11.9)，都明显更接近台湾浊水溪(平均-11.6)，而低于珠江口(平均-10.8)，说明研究站位的细粒级沉积物源在末次冰盛期-全新世都非常稳定地来自台湾岛西南部河流，并且没有发生变化。理论上，如果冰期至冰消期低海平面时期(如19.0~9.5 ka B.P.)有少量的珠江物质加入，则TWS-1岩芯冰期沉积物的εNd值相对全新世应该会偏正一些，但事实正好相反，冰期εNd值略有偏负0.4个单位，更接近现代台湾岛而远离珠江端元。这说明冰期低海平面时期台湾西南盆地并没有珠江物质的加入，从而岩芯粘土矿物中冰期高岭石含量的增加不是物源变化所致，而是风化状态增强的反映。
前人研究表明，台湾沉积物可以被入侵南海后呈逆时针旋转的黑潮分支和北太平洋深层水(NPDW)向南携带至南海北部东沙附近沉积下来[60~62]。因此，作为更靠近台湾岛的台西南盆地显然更会受到台湾岛物质输入的直接影响。在全新世高海平面时期，台湾岛西南部河流如高屏溪河口通过海底峡谷可以连接南海东北部陆架、陆坡，一直延伸至马尼拉海沟东北部，构成了一个从陆-海的运输体系，可有效地将台湾地区侵蚀的陆源碎屑沉积物搬运到南海东北部沉积下来[48~49]。但是，冰期时陆源物质的搬运途径可能发生了变化。末次冰盛期时，南海海平面下降约120 m，出露的宽广陆架上发育了众多如古巽他河的冰期陆架河流，这些河流会侵蚀陆架沉积物并输送至深海[29]。台湾海峡浅地层剖面显示冰期地层中存在下切河道[50]，表明冰期低海平面时期，台湾海峡及南海东北部陆架极可能也发育了冰期陆架河流，从而使得冰期陆架剥蚀成为冰期台湾物质向深海输送的一种重要方式。冰期季风降水的减弱使得台湾大陆侵蚀降低(图 5)[42, 45]，全新世直接连通台西南盆地-海底峡谷的西南部河流如高屏溪的陆源输入减少，而冰期出露的台湾海峡及南海东北部陆架的剥蚀则相对提供了更多老台湾物质到研究区[30]。相反，冰期珠江口陆架物质对TWS-1站位的贡献则可能性很低，因为珠江陆架埋藏古河道距离研究区很远，且主要向西南方向展布[63](图 1)。结合物源示踪结果，我们有充分的理由认为TWS-1站位末次冰盛期以来的物源一直是台湾，但输送方式可能在冰期发生了改变，由现今的峡谷水道输送转变为冰期陆架河道剥蚀。
3.2 末次冰期以来潜在源区大陆风化强度演变为了追踪深海沉积记录中风化指标所赋存的含义，需要先查明河流沉积物在搬运入海之前所包含的风化信号，也就是查看冰期-间冰期旋回中没有宽广陆架冰期暴露效应下单纯的大陆风化是如何演变的，并如何响应气候变化的。在硅酸盐风化过程中，风化速率依赖于多个因素，如母岩性质(暴露岩石的矿物学性质和表面积)、气候因子(温度、降水)、大气CO2浓度(地下水酸碱度)、地形及构造因素(土壤侵蚀速率和滞留时间)等等[19, 64]。现代观测[65~66]和全新世风化记录[43, 57, 67]均表明，温暖湿润的气候条件下岩石化学风化速率更高。因此，可以推断相对寒冷干旱的冰期比温暖湿润的间冰期大陆风化速率更低，这实际上在地中海南岸[68]、北美劳伦斯湾和北大西洋[20, 69]、中非刚哥河口[70]、南亚孟加拉湾[71]以及东南亚湄公河口[72~74]等都有很好的记录。这里我们结合本次研究岩芯以及前人工作主要针对南海周边地区LGM以来的大陆风化记录，看看在LGM→冰消期→全新世的温度和降水均总体降低的大趋势下，南海周边大陆风化强度是否也随之减弱。
海南岛位于南海西部，受典型的东亚季风气候控制，雨热同期，年平均气温24.1 ℃，年均降水量约1900 mm，降雨主要集中在夏季。ZK001岩芯位于海南岛东岸外仅10 km，距万泉河口不足20 km。从Nd同位素组成及演变可以看出自末次冰消期以来其物源非常稳定，主要来自海南岛(图 3和图 6b)。虽然不排除高海平面时期可能会有很少量顺流南下的珠江物质的加入，但研究站位现在水深不足40 m，根据南海海平面重建(图 3)[39~41]，在17.2~10.0 ka B.P.之间，由于冰期海平面下降研究区成为陆地，珠江物质无法过来，其物源只能来自近源的海南岛河流。而Nd同位素显示的冰消期-全新世物源没有发生明显改变，即说明沉积物均来自海南岛，珠江影响可忽略。从而，该岩芯可以追踪海南岛东部在过去17.2 ka B.P.以来的连续风化记录。在物源稳定的情况下，粘土矿物中高岭石和伊利石含量的相对比值可以很好指示其源区风化程度[57, 75]。因为高岭石相对形成于温暖湿润的酸性介质环境中，由长石、云母和辉石等强烈淋滤形成，是风化程度很高的矿物。相比之下，伊利石形成于干冷的气候条件，由长石、云母等铝硅酸盐矿物在风化脱K+的情况下形成[38, 51]，其晶格混层K+继续淋失，则可向蒙脱石转化。如果气候变得湿热，化学风化彻底，碱金属(主要是K+)被带走，伊利石将进一步分解为高岭石[51]。因此，高岭石/伊利石比值越高，指示源区更强的化学风化。如图 3和图 7，ZK001孔17.2 ka B.P.以来高岭石/伊利石比值所指示的海南岛化学风化程度的变化在冰消期-早全新世逐渐加强，自中全新世7 ka B.P.左右达峰值后开始减弱，3 ka B.P.以来略有增强。这与中国华南董哥洞石笋氧同位素记录的东亚夏季风降水变化趋势[42]大体相似，表明海南岛风化主要受东亚季风降水驱动。
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图 7
末次冰盛期以来硅酸盐风化历史和气候记录对比
(a)格陵兰冰芯氧同位素[76]和南海北部17940站位表层海水温度(SST)[77]；(b)东亚夏季风降水指标：华南董哥洞/葫芦洞石笋氧同位素[42]和华北湖泊孢粉重建的降水[78]；(c)LGM以来的大陆硅酸盐风化记录：海南岛东岸ZK001孔(深绿线)和台湾浊水溪口JRD-S孔(黑色虚线)高岭石/伊利石(本研究)、地中海南岸石笋Li同位素(橙色线)[68]、南海西部琼东南盆地337PC孔(绿色线)[57]和湄公河口MD01-2393孔(粉红线)[74]的高岭石/伊利石比值分别记录的红河和湄公河风化历史；(d)LGM以来的陆架硅酸盐风化记录：南海北部TWS-1孔(本研究)、MD05-2905孔[44]和南海南部18287-3站位[79]；(e)LGM以来的南海北部MD12-3434孔[80]、ODP1144站[21]和南部ODP1143站[81]陆源通量；(f)南海海平面[39~41]和大气CO2浓度[3]演变 注意末次冰期以来大陆流域风化历史(c)和南海陆架风化历史(d)的不同，前者全新世化学风化强度高于冰期，后者正好相反 Fig. 7 History of silicate weathering since LGM and comparison with climate change. (a)Oxygen isotope of Greenland ice core[76], sea surface temperature(SST)of core 17940 in the northern South China Sea[77]; (b)East Asian summer monsoon proxies: stalagmite oxygen isotope of Dongge/Hulu Cave[42], lacustrine pollen-reconstructed rainfall in North China[78]; (c)Continental silicate weathering records since the LGM:kaolinite/illite of core ZK001 offshore the eastern Hainan Island(dark-green line)and core JRD-S of the Zhuoshui River of Taiwan(black dot line)(this study), Li isotope of stalagmite to the south of southern Mediterranean Sea[68](orange line), kaolinite/illite ratio of core 337PC in the Qiongdongnan basin of western South China Sea[57](green line), core MD01-2393 near the Mekong River mouth[74](pink line); (d)Shelf weathering records since the LGM:kaolinite/illite of core TWS-1(this study)and core MD05-2905[44] in the northern South China Sea and core 18287-3 in the Southern South China Sea[79]; (e)Terrigenous flux at core MD12-3434[80] and ODP Site 1144[21] in the northern South China Sea and ODP Site 1143[81] in the southern South China Sea; (f)Sea-level change in the South China Sea[39~41] and atmospheric CO2 level[3]. Note the general weakened intensity of chemical weathering in East Asian continental drainage since the LGM (c), which is contrary with the shelf weathering in the South China Sea (d) |
珠江流域地处华南，同样受东亚季风气候控制，年平均气温19.1 ℃，年均降水量约1420 mm。ZK20岩芯位于珠江口内，很遗憾Nd同位素数据较少，主要分布在早全新世10.5 ka B.P.和晚全新世2.5 ka B.P.两个时间点(图 4)，εNd值在晚全新世略有偏正，且该层位附近年代有倒转说明沉积扰动强烈，暗示近3000年来人类活动的加强可能对珠江流域物源和风化状态有所改变[43]，或者由于早全新世当时海平面比现今低约30 m，河口位置变化导致沉积物源发生了一定变化。这里只讨论3 ka B.P.以前的记录。从高岭石/伊利石比值变化来看，10.5~3.5 ka B.P.之间其指示的风化强度同样与石笋记录的夏季风降水趋势[42]比较接近，在中全新世8 ka B.P.左右开始略有降低，这和珠江口HKUV1孔的K/Al比值所指示的风化记录[43]总体非常相似(图 4)，同样暗示全新世东亚大陆风化的季风驱动。
台湾岛地跨北回归线的两侧，属亚热带海洋性气候，年平均气温为22.3 ℃，雨量丰沛，多年平均降雨量2515 mm，夏季台风雨极为严重，平均每年发生3~5次台风。构造、台风和地形因素导致台湾岛有极高的物理侵蚀速率，土壤滞留时间短，很快被剥蚀搬运至周边海域，因此其河流沉积物化学风化程度很低[82]，粘土矿物中伊利石和绿泥石之和高达94 %，仅含很少量的高岭石(4 %)和蒙脱石(2 %)[44, 56]。浊水溪口的JRD-S孔自21 ka B.P.以来的Nd同位素组成所指示的物源稳定(图 5)，其高岭石/伊利石比值也变化极小(0.034~0.042)(图 5和图 7)，暗示在风化限制(weathering-limited)条件下，高侵蚀速率和低滞留时间反而会限制化学风化程度[64]，从而即使在全新世相对冰期时台湾的季风降水增强的条件下(图 5)[42, 45]，其沉积物风化程度并没有如同华南和海南等地区一样随之增强[31]。
综上可以看出，除了台湾外，在东亚季风控制的湄公河[72~74]、红河[57]、海南岛(本研究)、珠江[43](本研究)等流域的风化记录(图 7)都显示南海西侧的亚洲大陆化学风化强度在全新世明显高于末次冰盛期-冰消期，且变化趋势类似于东亚夏季风降水强度[42, 78]和格陵兰冰芯氧同位素[76]和南海北部海表温度(SST)指示的温度变化[77](图 7)，表明了末次冰期以来东亚大陆风化演变的季风驱动。
3.3 冰期热带陆架风化与碳循环在上述物源分析和源区风化重建的基础上，我们可以进一步研究台西南盆地沉积物所记录的LGM以来的风化历史。如图 2和7，台西南盆地TWS-1岩芯自22.7 ka B.P.以来，物源稳定地来自台湾岛；但其高岭石/伊利石比值在末次冰盛期-早全新世低海平面时期(22.7~9.0 ka B.P.)相对全新世高海平面时期(9 ka B.P.以来)明显高出近1倍，随后在9~8 ka B.P.以来逐渐降低，暗示冰期低海平时期相对全新世高海平面时期更强的化学风化。如果考虑上面对各源区大陆风化历史的重建，我们可以预期TWS-1岩芯的沉积记录也应该和上述近河口记录的风化趋势类似，即类似华南和海南自冰期以来总体显著增强的化学风化模式，或者如台湾端元末次冰期以来较为稳定的化学风化模式。这两种气候或构造驱动的风化模式显然都无法解释为何台西南盆地记录到的是寒冷干旱的冰期相对温暖湿润的全新世具有更强的化学风化。原因是什么呢？
在物源没有发生变化的情况下，最可能的解释是沉积物从陆架向深海搬运过程中风化状态发生了改变。虽然有研究认为粘土矿物在海洋中可能存在分异[52]，但是，观察南海表层沉积物粘土矿物的分布，除了河口及沿岸高岭石含量相对较高，可能存在一定程度的河口絮凝作用，并没有发现从陆架到海盆的大空间尺度上高岭石相对伊利石含量有明显的一致增加或降低趋势[44]，这说明分异作用对冰期-间冰期旋回中南海陆架-海盆粘土矿物组成尤其高岭石/伊利石变化的影响很小。事实上，类似的冰期相对间冰期更强的风化记录并非台西南盆地TWS-1岩芯的一孔之见，而是南海北部和南部陆坡-海盆记录的普遍现象，比如，南海北部ODP1144站(水深2037 m)[21]、MD05-2905站(水深1647 m)[44]、MD12- 3434(水深2995 m)[83]、ZHS-176孔(水深1383 m)[84]和南海南部ODP1143站(水深2772 m)[21]、18287-3站(水深598 m)[79]和CG2站(水深1239 m)[85]等岩芯粘土矿物或常量元素指标都记录到了冰期相对全新世更强的化学风化(图 1和图 7)。对于冰期更高含量的高岭石，以前常被解释为冰期物源改变，或者珠江或者南海南部岛弧在冰期提供了更多高岭石到深海[44, 79]，这种可能性不能说没有，但需要更精确的物源限定。我们在南海南部ODP1143站[21]和台西南盆地TWS-1岩芯(本研究)基于高分辨率Nd同位素分析和端元对比很好约束了沉积物源，均表明物源变化并非冰期高岭石含量增加的主要原因。
排除了源区风化、物源变化和海底早期成岩作用，冰期沉积物风化增强最可能的原因就是冰期陆架风化[21]。第四纪中更新世以来气候变化最显著的特征即是10万年时间尺度的冰期-间冰期循环，并伴随着相应的全球海平面周期性升降[86]，LGM时期南海海平面下降约120 m，导致过半的南海、总面积约2×106 km2的宽广陆架出露为新的陆地[87](图 1)。与高纬度地区冰期近9 ℃的降温幅度和偏干旱的气候不同[88]，南海地处热带地区，即使冰期仍然相对温暖湿润。SST重建表明南海北部冰期降温幅度仅2~4 ℃，且仍保持在23~24 ℃左右[77, 89](图 7)；孢粉研究显示，在冰期低海平面时期，南海北部出露的陆架上生长了大量草本植物，如松属(Artemisia)、禾本科(Gramineae)和莎草科(Cyperaceae)，而南部巽他陆架甚至覆盖了热带雨林和红树林，且湿润程度没有变干的迹象[90]。因此，在适宜的温度和湿度气候条件下，南海冰期暴露出的宽广陆架成为了极其适合化学风化的温床，其松散沉积物具有巨大的比表面积，如果按粒径50 μm、体积为1 m3的沉积物估算，其比表面积是1 m3岩石的1200倍，再加上足够长的反应时间(中更新世以来一次冰期持续时间约4~5万年，和间冰期相当)[86]，这些因素均有利于冰期低海平面期间暴露陆架上的松散沉积物再次风化(图 8)。这些沉积物大多均是以前间冰期高海平面时期河流沉积物在陆架的堆积[54]，冰期遭受风化剥蚀被带到深海，累计风化效应使得沉积物中的粘土矿物或化学元素组成显示出冰期反而比间冰期更强烈的化学风化状态[21]。
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图 8 冰期热带陆架风化假说的概念图 (a)冰期低海平面和(b)间冰期高海平面时期不同的海陆分布、气候和风化状态；注意冰期低海平面时暴露的陆架上更强的地下淡水循环和新的可风化松散沉积物提供了化学风化的必要条件，而间冰期高海平面时咸水向岸入侵则削弱了陆架风化[21] Fig. 8 Schematic cartoon showing hypothesis of tropical shelf weathering during glacial. Note the distinct land-sea distribution, climate and weathering status at (a) glacial lowstand and (b) interglacial highstand sealevel. The enhanced fresh groundwater circulation of exposed shelf during the glacials and permeable shelf sediments provide the necessary environmental conditions for additional chemical weathering of sediments. In contrast, during highstands the presence of a large salt water wedge under the shelf prevents weathering of shelf sediment |
此外，南海北部和南部末次冰盛期期间的陆源通量均高出全新世近3~4倍[21, 80~81](图 7)，说明冰期海平面下降河口向海延伸及其引起的强烈陆架侵蚀，向深海输送了更多高海平面时期沉积的陆架物质，类似的冰期下切河谷在巽他陆架[91]、湄公河口[92]和珠江口[63]及台湾海峡[50]均广泛存在。实际上，冰期陆架风化这种情形在今天也能找到很好的类比，比如亚马逊盆地[93]。宽广低缓的亚马逊流域沉积了大量来自安第斯山脉风化剥蚀的沉积物，研究表明长时间滞留在这些前陆盆地的松散沉积物仍然可以再次风化，其硅酸盐风化通量甚至与其源区安第斯山的风化通量相当[93]，证明了沉积盆地再风化的重要性。
事实上，冰期陆架风化增强的现象并不局限于南海，也不局限于末次冰期以来。西菲律宾海岩芯高分辨率记录揭示，末次冰期以来的MIS6、MIS3和MIS2等低海平面时期，吕宋陆架化学风化和剥蚀通量也类似显著增强[26~27]，说明该机制在热带陆架地区可能广泛存在。南海北部ODP1144站和南部ODP1143站的沉积记录更是将冰期-间冰期时间尺度的风化历史分别延伸到了过去1.1 Ma和5.0 Ma之前[21](图 9~10)。有意思的是，冰期风化显著增强在中更新世转型(MPT)的0.8 Ma以来更为明显，正好对应了MPT以来全球温度和海平面变化幅度显著变大的时候，且几乎每一次冰期低海平面时期正好对应了更强的化学风化和更低的大气CO2浓度(图 9~10)，暗示晚第四纪陆架暴露面积更大导致更强的冰期陆架风化，而陆架风化可能通过消耗碳的正反馈加剧了冰期碳循环和气候变化幅度。
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图 9 过去80万年以来全球气候[86]、海平面[17]、大气CO2浓度[3]和南海风化记录[21]对比 注意每一次冰期低海平面时均对应了更寒冷的气候、更低的大气CO2浓度和更强的南海陆架风化 Fig. 9 Evolution of global climate[86], sea-level[17], atmospheric CO2[3] and silicate weathering in the South China Sea[21] since 800 ka B.P. Note almost all glacial low sea-level stands corresponding to the colder climate, lower atmospheric CO2 level and enhanced shelf weathering in the South China Sea |
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图 10 过去500万年以来深海氧同位素指示的全球气候和海平面变化[86]与南海南部ODP1143站风化记录[21]对比 注意在冰期-间冰期尺度上风化强弱和气候冷暖的反向变化，尤其自中更新世转型(MPT，约1.2~0.8 Ma)以来海平面和陆架风化强度的变化幅度都显著增强 Fig. 10 Evolution of global climate, sea-level[86] and weathering in the South China Sea[21] since 5 Ma. Note the contrary variation of chemical weathering intensity and climate conditions. The variation amplitude of sea-level change and chemical weathering intensity of glacial shelf became more evident since the Middle Pleistocene transition(MPT, ca. 1.2~0.8 Ma) |
我们曾基于ODP1143站冰期-间冰期沉积物化学组成差异计算的碳消耗效率和陆架沉积物通量粗略估计了南海陆架冰期硅酸盐风化消耗的大气CO2量为0.16 Tmol/a(1 Tmol=1012 mol)，相当于现今全球硅酸盐风化通量的1.4 % [21]。如果这一机制在全球热带陆架均广泛存在，则进一步估算表明全球尺度上，该过程相当于全球硅酸盐风化通量的12 %，模拟揭示可贡献约9 % (7 ppmv)的冰期pCO2的降低，从而是冰期-间冰期碳循环中一个不能被忽略的重要机制，该机制作为正反馈可加剧冰期循环的幅度。当然，这里面也存在很多问题有待解决，比如，如何更精确地定量陆架风化消耗的大气CO2量？这一机制是否在全球更多的热带陆架地区存在？冰期陆架硅酸盐风化与全球海水碳酸盐系统的变动存在什么联系？与冰期陆架暴露引起的硅酸盐风化相伴随的，如陆架碳酸盐风化和有机碳埋藏等过程在多大程度上影响冰期碳循环？这些科学问题仍需要今后更多的工作去深入研究。
4 结论本文通过对末次冰盛期以来海南岛万泉河口、珠江口、台湾岛浊水溪口和南海东北部台西南盆地四根岩芯沉积物粘土粒级组分的钕同位素和粘土矿物组成的研究，并辅以南海及全球其他地区的风化及气候记录对比，主要取得以下认识：
(1) 海南岛、珠江、湄公河等流域的风化记录都显示南海西侧的东亚大陆化学风化强度在全新世明显高于末次冰盛期-冰消期，且变化趋势类似于东亚夏季风降水和温度变化，表明了末次冰期以来东亚大陆风化演变的季风驱动；
(2) 在构造和台风活动强烈的台湾地区，末次冰盛期以来呈现较为稳定的化学风化模式，可能由于高侵蚀速率和低滞留时间导致了较弱的全新世化学风化；
(3) 台西南盆地的沉积物源稳定地来自台湾岛，但其沉积记录显示出冰期比全新世增强近1倍的化学风化强度。类似记录在南海北部和南部，甚至吕宋陆架都有发现，且冰期陆源侵蚀通量高出全新世近3~4倍，推测为冰期低海平面陆架暴露风化增强所致。该现象在中更新世转型以来随着海平面变化幅度增大而变得更加显著。
(4) 综合研究表明，冰期热带陆架硅酸盐风化碳消耗可贡献冰期大气CO2的降低，是影响冰期-间冰期碳循环的一个不能被忽略的重要机制。
致谢: 感谢“科学号”科考船2016年南海北部调查航次的全体科学家和船员的辛苦努力。感谢审稿专家和杨美芳编辑对初稿提出的修改意见，同济大学刘志飞教授提供了部分粘土矿物数据，在此一并致谢。
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4 State Key Laboratory of Marine Geology, Tongji University, Shanghai 200092;
5 Hainan Marine Geological Survey and Research Institute, Haikou 570206, Hainan;
6 Guangzhou Marine Geological Survey, Guangzhou 510760, Guangdong;
7 Key Laboratory of Marine Sedimentology and Environmental Geology, First Institute of Oceanography, Ministry of Natural Resources, Qingdao 266061, Shandong)
Abstract
The process and mechanism of periodic evolution of atmospheric CO2 concentration in the Quaternary glacial-interglacial cycles have been the frontier research topic in Earth Science in recent years. Until now, most studies emphasize the modulation by processes in the deep ocean, however, the feedback of shelf weathering exposed during glacial lowstands remains unclear. Here we analyzed the Nd isotopic and clay mineral compositions of clay-sized sediments of 4 sediment cores, including core ZK001(19°16.8'N, 110°47.4'E; water depth 36.9 m; 23.7 m in length and since 17.2 ka B.P.) offshore from eastern Hainan, core ZK20(22°17'N, 113°51'E; water depth 5.7 m; 14.3 m in length and since 10.5 ka B.P.) from the Pearl River mouth, borehole JRD-S(23°49.9'N, 120°14.4'E; 4.1 m above sea level; 58.0 m in length and since 21.0 ka B.P.) from the Zhuoshui River mouth of SW Taiwan and core TWS-1(22°06'N, 119°17'E; water depth 1186 m; 6.29 m in length and since 22.7 ka B.P.) from the northern South China Sea, in order to study the silicate weathering and its link to climate change since the Last Glaciation Maximum(LGM). Our data show stronger chemical weathering intensity of East Asian continent to the west of South China Sea in the Holocene than the LGM-last deglacial, suggesting its monsoonal climate forcing. In contrast, Taiwan displays stable chemical weathering since LGM, indicating limited weathering under conditions of extreme high physical erosion. The sediment source of the studied site in the Taixinan Basin in the northeastern South China Sea is stably supplied from Taiwan island since the LGM. The clay mineral proxy shows one fold strengthened chemical weathering during glacial than the Holocene. Similar records were also observed from the slope to basin of both northern and southern South China Sea, and even the west Philippine Sea, suggesting subaerial exposure and weathering of unconsolidated shelf sediments during glacial sealevel lowstands. Our study suggests that enhanced silicate weathering of tropical shelf sediments exposed during glacial lowstands represent a significant mechanism of the glacial-interglacial carbon cycle.