第四纪研究  2020, Vol.40 Issue (5): 1154-1169   PDF    
基于XRF岩芯扫描的贵州喀斯特地区晚全新世泥炭古环境研究
杨欢1, 曾蒙秀1, 彭海军2, 李凯3, 李凤全1, 朱丽东1, 邓伯龙4, 廖梦娜3, 倪健3     
(1 浙江师范大学地理与环境科学学院, 浙江 金华 321004;
2 中国科学院地球化学研究所环境地球化学国家重点实验室, 贵州 贵阳 550081;
3 浙江师范大学化学与生命科学学院, 浙江 金华 321004;
4 贵州省湿地保护中心, 贵州 贵阳 550001)
摘要:文章选取发育于贵州喀斯特地区的兴义泥炭为研究对象,对钻孔上部300 cm岩芯进行高分辨率XRF连续扫描,并测定了样品含水量、色度(亮度L*、红度a*、黄度b*)和碳酸盐含量。通过对Rb、Ti、Zr、Al、Si、Ca、Sr、Mg等元素含量及其比值、色度和其他代用指标的综合分析,结合主成分分析方法,探讨XRF岩芯扫描在兴义泥炭研究中使用的可行性,并进一步分析兴义泥炭化学元素的来源、指示意义及所记录的古环境演化过程。基于AMS14C测年构建的年代框架,发现:1)XRF岩芯扫描的Ca元素含量与气量法测定的碳酸盐含量具有较好的一致性。XRF岩芯扫描和分光测色计获得的L*、b*相关性高,尽管这两种方法获得的a*存在差异,但其数值表现上相似性仍较高;2)晚全新世以来兴义泥炭的地球化学元素主要来源于周边碳酸盐岩风化、淋溶、随流水搬运而最终沉积到湿地的物质;3)兴义泥炭Sr/Ca比值处于高值,Si/Al、Rb/Sr比值处于低值时,气候偏干,反之则指示气候偏湿润。此外,兴义泥炭Al、Si、Ca、Sr、Mg、Rb/Sr、Si/Al、Sr/Ca的变化趋势与烧失量、腐殖化度等具有较好的一致性;4)晚全新世以来兴义地区总体上呈现出由湿润向干转变的趋势,3270~2700 cal.a B.P.由湿润持续转干,2300~1670 cal.a B.P.降水持续减少,与西南季风主控区众多古环境记录能较好地对应,并揭示了2700~2300 cal.a B.P.降水稳步增加的过程。对兴义泥炭进行XRF岩芯扫描能挖掘其蕴含的物质来源、物质变化特征等多方面信息,有助于拓展XRF岩芯扫描分析方法在泥炭沉积中的应用,并能深化对西南地区古环境演化历史的认识及丰富泥炭研究档案。
关键词贵州泥炭    XRF岩芯扫描    元素地球化学    喀斯特地貌    古环境重建    
中图分类号     P534.63;P941.78                     文献标识码    A

0 引言

X射线荧光光谱(X-ray fluorescence,简称XRF)岩芯扫描分析方法具有快速、无损、高分辨率以及样品制备要求低等特点[1]。对沉积物进行XRF岩芯扫描,既可达到半定量分析要求,又可高分辨率地重建古环境。目前在黄土[2]、海洋[3~4]和湖泊[5~8]沉积物研究中已得到了广泛应用,但在泥炭古环境研究中的应用有待进一步加强。由于泥炭沉积物具有富含有机质、含水量高且不同层位差异大、多植物残体等特点,增加了XRF岩芯扫描信号强度转化为元素含量的难度。鉴于XRF岩芯扫描优势明显,如何充分发挥其优点和特色于泥炭研究中,以进一步拓展其应用仍需要大量深入的研究。

泥炭具有沉积连续、分辨率高、蕴含信息丰富等特点[9~11],是恢复环境演变历史的重要载体。通过对XRF岩芯扫描获得的数据进行处理和分析,对泥炭研究所要阐述的问题有很好的借鉴作用。如Longman等[12]通过对罗马尼亚Mohos泥炭XRF和电感耦合等离子体发射光谱仪(ICP-OES)测得元素含量的比较,证实Ti、Fe等高浓度元素的相关性强,结果可信度高;Kern等[13]对德国Füramoos泥炭XRF和ICP-OES测得元素含量的比较,证实Ti、Al、Ca、Fe、K、Mn、S、Si元素的可信度高。基于上述研究,证实XRF岩芯扫描在泥炭古气候重建等方面能取得良好的效果。另外,泥炭沉积的XRF岩芯扫描结果数据处理方法多样,如通过删除总计数低于40000 cps和高噪声的数据来降低含水率的影响,证实了Fe、Si、Rb、Ti等元素能反映陆源输入[14];泰国Kumphawapi泥炭钻孔研究中通过Inc/Coh(非相干散射/相干散射)对Si、Zr、K、Ti、Rb、Ca元素含量曲线进行分割,得到标准化峰面曲线,能有效降低有机质含量、含水量对元素扫描结果的影响,并与总有机碳(TOC)含量、C/N比值等代用指标共同反映了自6500 cal.a B.P.该区域由湖相沉积转为泥炭沉积[15];同时,该泥炭沉积中的Si、Zr、Sr、K元素与Ti元素含量的比值可作为粒度变化的替代指标[16]。此外,XRF岩芯扫描结果与其他代用指标的可对比性较好,如伊朗Neor湖泥炭的Al、Zr、Ti、Si、Fe、K、Rb元素和TOC、有机碳稳定同位素(δ13C)共同记录了研究区13 ka以来的降水和风成输入的变化[17];Si、S、K、Ca、Ti、Fe、Mn、Sr元素与孢粉、C/N比值等代用指标,共同表征了爱尔兰Thomastown泥炭地及邻近区域末次冰消期以来的气候变化过程[18];西地中海地区Padul泥炭Al、Si、S、K、Ca、Fe、Br、Sr、Zr元素和TOC、孢粉等指标清晰地记录了该区200 ka以来的气候变化过程[19~20]。可见,选取泥炭XRF岩芯扫描结果中具代表性且高计数的数据,并经适当处理,可与其他代用指标所反映的古环境信息相互印证,并能揭示沉积区物质来源等多方面信息。然而,该方法在国内泥炭沉积物中的应用相对较少。

贵州地处云贵高原东侧,受东南季风与西南季风共同影响[21],喀斯特地貌广布,生态环境脆弱,对气候和环境变化十分敏感。前人对贵州的古环境开展了大量研究,其中洞穴石笋是最主要的研究材料[22~24];由于地质、地貌等因素的影响,使贵州境内的泥炭、湖泊沉积物等高分辨率材料的研究相对更为薄弱。若能找到发育和保存良好、受人类活动干扰小的泥炭沉积展开研究,不仅可以丰富贵州境内的古环境记录,而且可以与洞穴石笋等记录相互对比,以进一步厘清喀斯特地貌区的古环境演化过程。本文以黔西南喀斯特地区兴义泥炭钻孔为研究对象,引入XRF岩芯扫描技术,基于AMS14C测年,及碳酸盐含量、色度等高分辨率序列,探讨晚全新世以来兴义地区地球化学元素的变化特征,并重建古环境,丰富我国季风区泥炭研究档案。

1 研究区概况

贵州省黔西南布依族苗族自治州兴义市西北方向25 km处的兴义湿地内,分布着喀斯特地区难得一见的、面积较大且保存良好的泥炭沉积。该湿地靠近黔、滇、桂三省的交界处,受西南季风显著影响(图 1a1b)。兴义地区受中亚热带山地季风气候控制,年均温17.6 ℃,年降水量1322 mm,年均湿度80 % [25]。海拔1000~1400 m,地势西北高、东南低,山峦起伏,喀斯特地貌面积占兴义市总面积的73.6 % [26]。境内河流均属珠江流域南盘江水系,位于南盘江干流中游。处于亚热带常绿阔叶林区域,典型植被为中山常绿栎林、松栎混交林、云南松林等,在山坡上分布着稀树灌丛草丛和禾本科杂草草丛等[27]。该区出露地层主要为三叠系下统(T1)灰岩及砂页岩、薄层灰岩、白云岩和砾屑灰岩、泥灰岩及页岩,中统(T2)白云岩、灰岩夹页岩、碎屑灰岩、藻灰岩、石英砂岩及粘土岩和下统与中统并层(T1+2)(图 1c)[28~29],典型土壤为酸性和微酸性红黄壤。

图 1 兴义泥炭湿地的位置及地质背景 (a) 采样点构造条件;(b) 在DEM图显示的地理位置及气候系统;(c) 较大空间范围内的地质图[28~29] Fig. 1 The location, structural and stratigraphic setting of Xingyi peatland. (a) Structural setting of Xingyi peatland; (b) Location and climatic background of Xingyi peatland generated by the digital elevation model(DEM); (c) Geologic map in a large scale showing the distribution of stratigraphy in southwestern Guizhou[28~29]
2 材料与方法 2.1 野外采样与沉积物特征

利用俄罗斯泥炭钻采集泥炭岩芯XY1801及其平行钻孔(25.28°N,104.82°E;海拔1317 m),装入PPC管并使用保鲜膜覆盖、固定,快速送回实验室置于4 ℃的冰箱低温保存。该钻孔深650 cm,组成物质主要为泥炭,部分层位伴有白色碳酸盐颗粒(图 2a)。本研究针对已有较好研究基础、分辨率较高的钻孔上部300 cm柱样进行分析,主要岩性描述如下:

图 2 兴义泥炭岩芯照片(a)及钻孔年代-深度Bacon模型(b) 图 2b中,左上角的小图显示马尔可夫链蒙特卡罗迭代(大于1000次迭代)的稳定性,中间的小图显示沉积速率(a/cm)的先验(绿色曲线)和后验(灰色填充)分布,右上角小图为分段之间累积率的前(绿色曲线)和后(灰色填充)关系 Fig. 2 Core image (a) and age-depth model (b) of the upper section of XY1801 core, using WinBacon 2.2. R software. In figure (b), the upper left plot shows the stability of the Markov Chain Monte Carlo iterations(>1000 iterations), the middle plot shows the prior(green curve)and posterior(grey fill)distribution for accumulation rate(a/cm), and the upper right plot shows the prior(green curve)and posterior(grey fill)dependence of accumulation rates between piece-wise sections

① 0~30 cm为表层褐黑色泥炭,有明显的红色灌木树枝或根系分布,且有肉眼可见的草本植物残体;

② 30~120 cm褐黑色泥炭,出现红色灌木树枝或根系,并伴有白色碳酸盐颗粒沉积;

③ 120~140 cm棕色泥炭,出现红色灌木树枝或根系,并伴有白色碳酸盐颗粒沉积;

④ 140~150 cm棕褐色泥炭,出现红色灌木树枝或根系,并伴有白色碳酸盐颗粒;

⑤ 150~170 cm棕色泥炭伴棕褐色泥炭,也有少量红色灌木树枝或根系,伴有白色碳酸盐颗粒;

⑥ 170~205 cm褐色泥炭,有红色灌木树枝或根系,伴有少量白色碳酸盐颗粒;

⑦ 205~300 cm棕褐色泥炭,未见红色灌木树枝或根系,但出现少量白色碳酸盐颗粒。

2.2 AMS14C年代测定

除结合平行孔不同深度挑选的5个样品的植物残体测年结果[30],还将316 cm处获取的树根送交美国Beta实验室进行AMS14C年代测定,以进一步检验钻孔岩芯的沉积年代并构建岩芯较高分辨率的年代控制。测年结果采用OxCal程序并利用IntCal13曲线校正,通过基于Bayesian统计法的“WinBacon2.2”年代模型[31],结合R软件为不同的年代控制点选择合适的函数,从而建立准确的年代-深度框架[31]

2.3 兴义泥炭环境代用指标的获取

在中国科学院南京地理与湖泊研究所湖泊与环境国家重点实验室完成兴义泥炭岩芯扫描。实验仪器为英国GEOTEK公司生产的MSCL(Multi-Sensor Core Logger)-S Specifications(GeoTek Ltd.)高分辨多参数岩芯扫描仪,以1 cm的分辨率进行测试。同时使用岩芯扫描仪附加的磁化率仪和色度仪测定了磁化率(magnetic susceptibility,简称MS)和色度(包括亮度L*、红度a*、黄度b*)。选用XRF岩芯扫描结果中信号值≥2000 cps、总信号值≥40000 cps的Mg、Al、Si、Ca、Sr、Rb、Zr、Ti元素进行分析。对台湾鲤鱼湖沉积物的研究表明,Al元素可以用于高有机质沉积物XRF岩芯扫描结果的有机质校正[32]。兴义泥炭有机成分丰富,平行钻孔测得的泥炭烧失量较高,因此本研究也选用Al元素进行校正。经校正后,各元素含量应表示为(Mg、Si、Ca、Sr、Rb、Zr、Ti)/Al。但为便于区分校正后元素含量和元素比值,本文后续图表中使用(Mg、Si、Ca、Sr、Rb、Zr、Ti)/Al表示,但正文中仍使用Mg、Si、Ca、Sr、Rb、Zr、Ti表示。

此外,使用日本柯尼卡美能达公司制造的CM-700d型分光测色计对色度进行测定。同一样品在不同区域测试3次,取其平均值,获得L*值、a*值和b*值。在铝盒中加入一定量的原样,通过105 ℃烘干12 h后计算得出含水量。此外,采用气量法对碳酸盐含量进行测定。气量法测试原理是样品中CaCO3与稀盐酸反应,用碱式滴定管收集产生的CO2气体并测定其体积,结合当时的大气压、温度及加入的粉末样品重量计算CaCO3的含量。以上实验均在浙江师范大学地理过程实验室完成,每间隔1 cm取样,分析了150个样品。

2.4 数理统计方法

利用主成分分析法可判别沉积物的不同组分和来源的贡献[33]。本研究使用SPSS24软件对地球化学元素(Mg、Al、Si、Ca、Sr、Rb、Ti、Zr)、色度数据进行主成分分析。将元素与其平均值之差除以该元素的标准差进行标准化,抽取特征值大于1的主成分,得到各个主成分载荷。

3 结果 3.1 年代框架

AMS14C年代学结果(表 1图 2b)表明XY1801钻孔60 cm以下无地层倒置现象。根据重建的年代-深度序列,该钻孔在300 cm处的沉积年龄为3270 cal.a B.P.,30 cm处沉积年龄为1670 cal.a B.P.,且沉积速率较为稳定。根据代用指标的实验测定结果及考虑到年代框架的限制,30 cm以上的钻孔岩芯部分本文将不予分析讨论。

表 1 兴义泥炭AMS 14C测年结果 Table 1 AMS radiocarbon dating results for Xingyi peat
3.2 兴义泥炭环境代用指标的变化趋势

兴义泥炭钻孔中Al、Si、Mg元素总体呈相似的上升趋势(图 3)。3270~2700 cal.a B.P.(第⑦层,300~205 cm)均较稳定略有减少;2700~2300 cal.a B.P.(第⑥~④层,205~140 cm)均快速增加;2300~1900 cal.a B.P.(第③层、第②层下部,140~70 cm)Si、Mg元素含量缓慢下降,Al元素含量发生短暂下降后回升;1900~1670 cal.a B.P.(第②层上部,70~30 cm)Si、Mg元素含量继续缓慢下降,Al元素含量发生明显波动略有减少。Rb元素含量的变化较为稳定,其中在2700~2300 cal.a B.P.显著增加,其余时段均保持较低水平。Zr、Ti元素含量的变化基本一致,总体也较为稳定。在3270~2700 cal.a B.P.期间Zr元素含量基本稳定,Ti元素先上升后下降而后又缓慢回升;在2700~2300 cal.a B.P.期间两者均略有下降;在2300~1900 cal.a B.P.期间两者均缓慢上升;而在1900~1670 cal.a B.P.期间两者皆发生明显的波动。Ca、Sr元素变化趋势也较一致,总体呈减小趋势,波动较明显。Ca、Sr在3270~2700 cal.a B.P.总体呈高位波动状态,在2700~2300 cal.a B.P.含量均较为稳定,在2300~1670 cal.a B.P.呈现下降趋势且下降幅度较大。L*总体呈下降趋势,3270~2700 cal.a B.P.高位稳定略有下降,2700~2300 cal.a B.P.保持稳定,在2300~1900 cal.a B.P.波动下降,而在1900~1670 cal.a B.P.略有回升。a*、b*变化趋势较一致,在3270~2700 cal.a B.P.总体呈上升后保持高位波动状态,在2700~2300 cal.a B.P.均呈上升趋势,而在2300~1670 cal.a B.P.(第③~②层)则呈明显下降趋势。通过岩芯扫描获得的MS在整个钻孔呈现负值(平均值为-4.92×10-5 SI),这可能是因为泥炭中的腐殖质等有机成分和/或水分、碳酸盐等稀释、降低了磁性矿物的相对浓度[34]。由于没有其他磁学指标的支撑,本文在后续将不再分析讨论MS。

图 3 兴义泥炭XY1801钻孔地球化学元素、色度变化图 Fig. 3 Variation of geochemical element and chromatic from XY1801 core in Xingyi peatland obtained by XRF core scanning

通过常规方法获得的L*与岩芯扫描结果较为接近,均呈现下降趋势,均值分别为36.18和35.34,相关系数R2=0.99,P < 0.01。两种方法获得的a*存在差异,其中XRF岩芯扫描的a*均值为1.20,常规方法获得的a*均值为2.76;但经过含水量校正后,常规方法测定的a*均值为2.28,两者在数值上较为接近,相关系数R2=0.92,P < 0.01。两种方法获得的b*较为一致,XRF岩芯扫描中b*均值为3.56,常规方法测定的b*均值为4.65;对常规方法测定结果进行含水量校正后b*均值为3.75,两者在数值上较为接近,相关系数R2=0.91,P < 0.01。含水量的平均值为81.5 %,在钻孔下部较低且变化明显,但在钻孔中上部较高且变化较为稳定。碳酸盐含量总体呈下降趋势,变化范围为0.08 % ~53.29 %,平均值为12.44 %。

3.3 主成分分析

兴义泥炭的地球化学元素、色度可以识别出3个主成分为F1、F2和F3,它们的贡献率分别为29.49 %、27.51 %和21.86 %,三者共同解释了总方差的78.86 % (表 2)。第一主成分F1中载荷值较大(绝对值≥0.5,下同)的有Mg、Si、Al、L*,第二主成分F2中载荷值较大的有a*、b*、Ca、Sr,第三主成分F3中载荷值较大的有Rb、Zr、Ti。

表 2 主成分矩阵* Table 2 Component matrix of selected elements in XY1801 core in Xingyi peatland
4 讨论 4.1 兴义泥炭XRF岩芯扫描结果与常规测试方法的对比分析

虽然泥炭XRF岩芯扫描信号强度转化为元素含量具有一定的难度,但通过一定的方法仍能很好地发挥该分析技术的优势[12~20]。目前已有较多已公开发表成果将传统地球化学元素含量测定结果与XRF岩芯扫描结果进行对比分析,发现XRF岩芯扫描结果的可靠度较高[12~13, 35~36]。本研究则尝试通过常规测定方法获得的泥炭色度、碳酸盐含量及腐殖化度等古环境代用指标[30]与岩芯扫描结果进行对比分析(图 4),用以检验兴义泥炭XRF岩芯扫描结果的准确性和可运用性。

图 4 兴义泥炭XY1801钻孔地层柱状图及色度、碳酸盐含量、烧失量等代用指标随深度的变化 Fig. 4 Stratigraphy and the variations of chromaticity proxies obtained from different measurement methods, carbonate content, loss on ignition and other proxies along depth and age from XY1801 core in Xingyi peatland

喀斯特地貌区具有代表性的Ca元素含量与碳酸盐含量一致性高,与烧失量呈相反趋势。3270~2700 cal.a B.P.(第⑦层,300~205 cm)期间,Ca元素含量与碳酸盐含量均呈下降趋势,烧失量呈上升趋势;2700~1670 cal.a B.P.(第⑥~②层,205~30 cm)期间,Ca元素含量和碳酸盐含量均较低,烧失量高位稳定(图 4)。两种方法获得的L*与碳酸盐含量、Ca元素含量变化趋势一致,与烧失量变化趋势相反(图 4)。从岩性特征来看,Ca元素处于高值时,碳酸盐含量高,泥炭中白色碳酸盐物质较多,颜色更偏白,烧失量低,有机质偏少,L*也较高;反之,亦然。以上均说明L*与碳酸盐等成分相关,受控于沉积物的碳酸盐和有机质含量变化[37]。其中,兴义泥炭剖面中伴有的白色碳酸盐颗粒(图 2a),可能是由泥炭地周边物质经风化、侵蚀、搬运、堆积和淀积而来的。兴义湿地位于喀斯特盆地广泛发育的地区,泥炭形成演化于喀斯特湖盆中[38],湿地周边的喀斯特山地(图 1a)提供了大量碎屑来源;且处于暖湿的亚热带季风气候区,化学风化和物理侵蚀主要受降水影响,降水量丰富时,会有部分周边物理侵蚀带来的碎屑物质直接汇入到盆地中[39]。发育于喀斯特地貌区的云南湖泊沉积物碳酸盐研究也反映了该观点[40]。此外,由于湿地CO2浓度、温度等条件的变化,可能也有少部分CaCO3被析出、淀积。

通过两种方法获得的a*变化趋势存在差异(图 4)。3270~2700 cal.a B.P.期间,两条a*曲线均呈上升趋势;2700~1670 cal.a B.P.期间,通过常规方法测定的a*均高于XRF岩芯扫描结果。其差异的产生原因可能是2700~1670 cal.a B.P.期间,泥炭沉积中红色灌木根系和树枝较多(图 2a),在分光测色计分析所使用样品的前处理过程中虽已挑出了绝大部分植物残体,但不免仍有少量残留;此外,在烘样及磨样前也挑出了可见的螺壳及其碎片。最终使烘干混合后的粉末样品更偏红,测定的a*较高。通过两种方法获得的b*在整个研究时段内均呈略下降趋势,差异不如a*明显(图 4)。

综上所述,兴义泥炭XRF岩芯扫描的Ca元素含量与碳酸盐含量、烧失量等高度一致;XRF岩芯扫描与分光测色计测得的L*、b*相关性高;a*可能由于样品特点和实验过程的影响,其结果有些许差异,但数值表现上相似性仍较高。因此,XRF岩芯扫描的数据经过筛选和分析后可运用于兴义泥炭沉积研究中。本文接下来选择在泥炭研究中应用较广泛的Mg、Al、Si、Ca、Sr、Rb、Zr、Ti等元素[13~15, 18~20]进行详细的探讨。

4.2 兴义泥炭地球化学元素揭示的晚全新世古环境 4.2.1 兴义泥炭地无机物来源

兴义湿地周边基岩以白云岩、灰岩等碳酸盐岩为主(图 1c)[28~29]。贵州碳酸盐岩风化过程中,Mg、Ca元素的迁移系数均接近-1,几乎完全亏损,成土作用过程中CaO、MgO碳酸盐类强烈淋失,脱镁钙现象明显;Al元素的迁移系数接近于0,Si元素迁移系数在-0.2左右,最终使Al2O3、SiO2原地富集[41~47]。碳酸盐岩的淋失与降水量有直接的关系,降雨量大,风化成土作用强,使碳酸盐岩中的易溶元素极易被淋滤迁移而导致含量相对亏损;且同一剖面的Ca、Mg亏损量与当时的降雨量基本成正比[43, 48~49]。此外,地形对碳酸盐岩风化、淋溶、淀积也存在重要影响[44, 50~52]。通过对贵州花溪党武、遵义虾子和安龙木咱碳酸盐风化成土的研究,认为山地斜坡排水快,易被侵蚀和搬运,故土壤物质易受淋溶使元素含量降低;而地形低洼处,易积水,土壤物质较易累积,能汇集周边淋溶出来的元素[44]。因此,处于谷地的安龙木咱土壤中由于周边高地迁移而来的CaO发生累积,其含量高于其他两个地区,SiO2含量低于其他两个地区[44]。花溪杨中石灰岩洼地剖面的地球化学元素变化也呈现出相同特点,其物质来源于表生流体携带及高地土壤侵蚀[50]。黔西草海泥炭沉积物中CaO和MgO伴随着碳酸盐岩的风化,物源区发生强烈淋溶,随流水搬运到湖盆沉积,从而含量较高;同时,Al2O3、Fe2O3也具有明显的富集作用[51~52]。位于低洼沉积区的兴义泥炭XRF岩芯扫描结果中Ca、Mg元素含量高于Si、Al元素,与同处于谷地的安龙木咱[44]、杨中盆地[50]和草海泥炭[51~52]的化学元素组成相似。结合以上三地研究成果及碳酸盐风化理论,可以认为兴义泥炭中Ca、Mg元素含量高得益于周边碳酸盐风化过程中相关元素的大量淋溶而汇集在兴义泥炭地中;降水越丰富,相关元素的迁移量越高,从而最终汇集到泥炭地中的也越多。Si、Al元素也同样来源于周边基岩的风化产物。由于Si、Al元素的迁移系数虽为负值但化学活动性不如Ca、Mg元素的强,当降水丰富时,物源区的强烈淋溶能使其汇入到泥炭地,但其淋溶迁移量远小于Ca、Mg,故而在泥炭地的淀积量也远少于Ca、Mg[41~47, 50~52]。因此,兴义泥炭中的无机化学元素主要得益于其能有效地汇集周边碳酸盐岩风化、淋溶、随流水搬运而来的物质,能在一定程度上反映当时的风化强度和气候条件。

元素比值往往能够消除由于粒度和矿物组成变化所造成的元素含量的变化[51],从而气候环境指示意义较为清晰,能用于分析晚全新世以来兴义泥炭地球化学元素的物质来源及古环境指示意义。Zr元素化学性质稳定,不易发生迁移;Rb元素是稳定元素,风化过程中易被带负电荷的胶体粘土吸附而富集;Ti元素化学性质稳定,迁移量少[53]。在风化过程中,Rb和Zr发生明显分离,Rb相对富集于粘土等细颗粒矿物中,Zr则相对富集于较粗颗粒矿物中。在降水丰富、化学风化强的条件下,侵蚀和搬运能力强,细颗粒物质较多,沉积区域Rb含量相对较高,Zr/Rb比值较低;而在降水量少、物理风化强的条件下,侵蚀和搬运能力降低,粗粒矿物相对较多,沉积区域Zr含量相对较高,Zr/Rb比值较高[54]。兴义泥炭中这3种元素含量均较低,Ti、Zr元素含量整体较稳定,Rb元素除在2700~2300 cal.a B.P.期间出现高值外,整体也较为稳定;且Zr/Rb比值在2700~2300 cal.a B.P.期间出现低值与Rb元素含量的高值相对应(图 3)。反映了Zr/Rb比值受Rb元素的影响更为显著,即受化学风化的影响更为明显。可见,研究区在研究时段内以Ti、Zr元素为代表的物理风化变化不明显,而以Rb元素等为代表的化学风化变化较明显。这也能进一步佐证兴义泥炭中无机化学元素,是以周边原岩化学风化、淋溶迁移出的元素搬运至位于负地形的泥炭地后发生沉积为主,其大小波动能表现出地表化学风化强度的变化。

4.2.2 晚全新世兴义湿地及周边地区的环境变化过程

如前所述,贵州碳酸盐岩地貌区Mg、Ca元素为强迁移元素(迁移系数接近-1)[41~42],降水丰富时,Mg、Ca元素在泥炭地的富集量增加;反之则富集量少。与封闭和干旱区湖泊中的Ca、Sr元素多为自生碳酸盐[55]不同,在喀斯特开放沉积区其以外来输入为主[56~57];Ca、Sr元素的化学性质类似,在暖湿地区均能发生充分的淋溶迁移[41~43, 58~59]。兴义泥炭中Ca、Sr元素变化曲线一致,Sr/Ca比值与两者变化相反(图 5),说明降水的变化对Ca、Sr元素的影响十分相似,Sr/Ca比值的变化能体现出相对含量的变化。Sr/Ca比值与Ca元素含量的相关系数R2=-0.38(P < 0.01),与Sr元素的相关系数R2=-0.03(P < 0.01),表明Ca元素对Sr/Ca比值的影响更为明显。针对碳酸盐岩风化剖面已进行了较多的相关研究,如粤北碳酸盐岩风化剖面的Sr、Ca元素的迁移系数分别为-0.94~0.46和-1~0.54[58];黔北喀斯特碳酸盐岩风化剖面Sr元素的迁移系数为-0.99~-0.84[59~60],Ca元素迁移系数为-1~0[60];黔中清镇白云岩风化剖面也显示出相似的迁移系数变化[42]。因此,Sr、Ca元素迁移系数的差别可能是引起兴义泥炭中Sr/Ca比值变化的原因,降水丰富时,由于Ca元素迁移系数变率较大,其淋溶增加量大于Sr元素的,从而在泥炭盆地的积累量也更丰富,Sr/Ca比值低;同理,降水减少时,Ca元素淋溶量和积累量相对更少,Sr/Ca比值高。

图 5 兴义泥炭地球化学元素含量与其他指标[30]的对比 Fig. 5 The comparison of geochemical elemental contents and other environmental proxies[30] from Xingyi peatland

湿润区Si、Al元素均以外来输入为主,反映流域化学风化强度[61];该区域Si元素迁移系数为-0.2左右,Al元素在0附近[41],Al元素的迁移量十分有限,Si元素受降水的影响更显著,普遍存在原地脱硅富铝化现象[50]。因此,兴义泥炭中的Si/Al比值也可以反映淋溶程度,且分析发现其与Si元素的相关性(R2=0.33,P < 0.01)比与Al元素(R2=-0.02,P < 0.01)的更强。这进一步印证了兴义泥炭中的Si/Al比值受Si元素变化的影响更大。降水丰富时,周边区域化学风化强烈,Si、Al元素淋溶迁移量增加,在泥炭地的富集量也增加。其中Si元素淋溶量更大,在泥炭地的富集量也更大,从而Si/Al比值偏高;当降水减少时,Si、Al元素在泥炭地中的富集量减少,Si/Al比值偏低。以上分析,也符合同处于亚热带季风区的江西定南大湖湖沼沉积[61]及太湖沉积物[62]的研究结果。此外,Rb和Sr均为微量元素[63],Sr元素在一般的水热条件即可淋溶出来,而Rb元素迁移能力较弱(迁移系数-0.1左右)[42, 58],只有在湿润条件下,才能够从岩石中迁出[64]。在兴义地区的水热条件下,降雨量的增加使Rb元素的迁移量增加[65],而Sr元素淋溶量在降水量较大时相对于原先的变化幅度较小[66]。兴义泥炭Rb/Sr比值曲线与Rb元素变化曲线也更一致(图 35),相关性也稍高(R2=0.3,P < 0.01)。因此,降水量增加,在兴义泥炭盆地周边地区Rb元素的淋溶量增加,进而在泥炭地中的沉积量也增加,Rb/Sr比值升高;降雨量减少时,Rb元素在泥炭地汇集量少,Rb/Sr比值降低,这与同属湿润区且为沉积环境的太湖沉积物[62]、大九湖泥炭[64]和千亩田泥炭[66]等的Rb/Sr比值研究结果相一致。综上所述,Ca、Mg、Al、Si这4种元素在碳酸盐岩风化过程中特征明显,在喀斯特地区具有代表性。故接下来选取此类元素及其比值,并结合平行钻孔的腐殖化度等相关代用指标[30](图 5)进行对比分析,探讨兴义泥炭记录的晚全新世古环境演化过程。

3270~2700 cal.a B.P.(第⑦层,300~205 cm)期间,Mg元素含量较低且略有下降;Ca、Sr元素含量变化一致,均较高且波动明显,Sr/Ca比值上升;Si、Al元素含量和Si/Al比值均呈略下降趋势;Rb/Sr比值处于稳定的低值。根据各元素含量及元素比值的指示意义,表明该时期兴义地区降水量减少,且泥炭盆地周边的淋溶作用减弱,外源物质在泥炭中的沉积量减少。当时碳累积速率下降,腐殖化度、烧失量升高[30],也反映了降水量减少,有机质含量总体升高,泥炭分解程度增加,导致碳累积速率仍减少[30]。地球化学元素各项指标与碳累积速率、腐殖化度、烧失量反映的气候变化[30]过程一致,记录了兴义地区该时期呈现出由湿转干的趋势。

2700~2300 cal.a B.P.(第⑥~④层,205~140 cm)期间,Mg元素含量呈上升趋势;Ca、Sr元素含量较为稳定,Sr/Ca比值呈下降趋势;Si、Al元素含量均增加,Si/Al比值较高;Rb/Sr比值处于整个钻孔的最高值。以上表明该时期兴义地区降水量较丰富,化学风化较强,原岩中元素的迁出量和在泥炭地的沉积量均增加。当时兴义泥炭碳累积速率略有下降,腐殖化度略有下降,烧失量处于较高水平,也反映降水量增加,泥炭地有机质含量总体仍较高;但降水增加使泥炭地水位升高,微生物活动性下降,使泥炭分解度下降,导致碳累积速率升高[30]。基于以上元素含量、比值的变化和其他代用指标的分析结果,得出该阶段降水量持续增加,气候偏湿润。

2300~1670 cal.a B.P.(第③~②层,140~30 cm)期间,Mg、Ca、Sr元素含量呈下降趋势,Sr/Ca比值呈缓慢上升趋势;Si、Al元素含量上升后又略有减少,Si/Al比值呈持续降低趋势;Rb/Sr比值处于稳定低值。各元素含量及元素比值的变化均表明,此时兴义地区降水量减少。兴义泥炭碳累积速率略有下降,腐殖化度升高,烧失量仍较高,三者在该阶段的波动幅度明显增加,反映了降水量呈减少趋势,且降水量波动显著,有机质含量总体仍较高;而降水的不稳定使泥炭地水位波动,泥炭分解度总体增加,导致碳累积速率略降低[30]。其中在1900~1670 cal.a B.P.期间,Si、Al元素含量及Si/Al、Rb/Sr比值发生较明显的波动,可能说明该时期的降水波动较大。总之,在2300~1670 cal.a B.P.期间降水量总体呈现下降趋势,气候偏干。

4.3 区域对比

兴义泥炭第一主成分F1与Al、Si、Mg元素具有强正相关性,解释变量高于其他成分(表 2),因而该成分对兴义泥炭沉积物化学组成起主控作用。4.2节反映了这3种元素在沉积过程中均受降水变化的影响,说明该主成分可作为反映流域内降水量变化的因子。第二主成分F2中Sr、Ca元素载荷值分别为0.83、0.79(表 2),该类元素与周边基岩十分相关(兴义地区的基岩以白云岩、灰岩为主(图 1c)[28~29])。因此,第二主成分可作为碳酸盐外来输入的替代性指标,但其贡献度不如第一主成分高,对降水的响应不如第一主成分明显。以第一主成分F1、第二主成分F2和Si/Al比值(图 6a~6c),作为取样点及其临近区域降水量和风化程度的代用指标,并与西南季风区的阿拉伯海有孔虫丰度[67](图 6d)、贵州七星洞石笋[68](图 6e)和董哥洞石笋δ18O[22](图 6f)、四川越西泥炭纤维素δ13C[69](图 6g)、贵州白鹇湖湿生草本含量[70](图 6h)、云南泸沽湖TOC[71](图 6i)等古环境记录进行对比,探讨晚全新世以来兴义地区环境变化过程及其区域响应。

图 6 兴义泥炭古环境代用指标与其他记录的对比 (a) 兴义泥炭地球化学元素主成分F1;(b) 兴义泥炭地球化学元素主成分F2;(c) 兴义泥炭Si/Al比值;(d) 阿拉伯海723A孔浮游有孔虫G.bulloides含量(%)[67];(e) 七星洞石笋δ18O[68];(f) 董哥洞石笋δ18O[22];(g) 越西泥炭纤维素δ13C[69];(h) 白鹇湖喜湿或湿生草本含量(%)[70];(i) 泸沽湖TOC含量(%)[71] Fig. 6 Comparison between environmental indexes from Xingyi peat and other paleoclimatic records from southwestern monsoon region. (a) F1 and (b) F2 observed from the principal component analysis of geochemical element composition in XY1801 core from Xingyi peat; (c) Si/Al ratio in XY1801 core from Xingyi peat; (d) G.bulloides percentage in Hole 723A from the Arabian Sea[67]; (e) δ18O of QX-1 from Qixing Cave[68]; (f) δ18O of D4 from Dongge Cave[22]; (g) Yuexi peat cellulose δ13C[69]; (h) Pollen content of hydrophyte from the Baixian Lake sediments[70]; (i) TOC content in sediments from the Lugu Lake[71]

兴义泥炭F1、Si/Al比值在3270~2700 cal.a B.P.期间处于稳定低值且略有下降,而F2在该时期值较高且波动明显。此时阿拉伯海723A孔沉积物浮游有孔虫丰度呈减少的趋势(图 6d)[67]、七星洞石笋δ18O总体为高值略偏负(图 6e)[68]、董哥洞石笋δ18O呈偏正趋势(图 6f)[22]、越西泥炭纤维素δ13C呈稳定高值(图 6g)[69];白鹇湖喜湿或湿生草本含量减少(图 6h),木本植物也稍有减少,旱生草本增加[70],泸沽湖TOC先增加后减小(图 6i)[71]。以上记录均反映了西南季风减弱,西南地区降水量减少,气候偏干。2700~2300 cal.a B.P.期间,兴义泥炭F1、F2和Si/Al比值均升高,表明该时段降水增加。阿拉伯海深海沉积物[67]、七星洞[68]和董哥洞[22]石笋、越西泥炭[69]、泸沽湖沉积物[71]也均记录了该时段内西南季风总体略有增强的趋势(图 6)。白鹇湖沉积物孢粉中喜湿或湿生草本微弱增加(图 6h),未明显表现出该湿润期,但其喜湿喜热成分增加,热带亚热带木本植物的花粉含量上升[70],能反映该暖湿阶段。2300~1670 cal.a B.P.期间,兴义泥炭F1、F2和Si/Al比值均下降,显示兴义地区降水量持续减少,与阿拉伯海有孔虫丰度[67]、七星洞[68]和董哥洞[22]石笋δ18O、越西泥炭纤维素δ13C[69]、白鹇湖沉积物孢粉分析[70]的研究结果相一致(图 6)。泸沽湖沉积物TOC含量仍呈增加趋势,未能很好的反映出降水减少趋势(图 6i),但其沉积物中常绿栎类孢粉含量处于较低值,亦能表明气候总体偏干[71]。除以上记录外,贵州梵净山九龙池和云南天才湖沉积物孢粉分析显示该时期木本植物减少,而草本植物增加[72~73];此外,贵州南屯泥炭烧失量也下降[74]。以上记录均表明该阶段降水减少。

上述记录反映了兴义泥炭地及其邻近地区在研究时段内气候环境总体偏干,在3270~2700 cal.a B.P.、2300~1670 cal.a B.P.期间降水持续缓慢减少,2700~2300 cal.a B.P.存在持续近400 a的湿润期。这与西南季风主控区众多古环境重建结果均一致(如图 6d~6g)。然而梵净山在4600~2600 cal.a B.P.期间属于相对温暖湿润期,2600 cal.a B.P.后相对寒冷干燥[72];天才湖沉积物孢粉记录显示6170~2930 cal.a B.P.是云南西北部全新世气候最适宜期,此后气候逐渐干燥[73]。以上两个记录与兴义泥炭古气候重建结果存在此许差异,可能是由各记录的分辨率、年代框架等造成的。事实上,梵净山区域3270~2600 cal.a B.P.虽处于相对温暖湿润期内,但其温带木本植物增加,亚热带木本植物减少的孢粉特征能反映出此时气候开始转干[72];天才湖区域虽在3270~2930 cal.a B.P.处于全新世气候最适宜期,但该时段内亚热带木本植物呈减少趋势,此时气候已经开始偏干[73]。此外,天才湖、梵净山沉积物孢粉分析均涵盖整个全新世的气候变化,而本文仅研究晚全新世的气候变化且分辨率较高,因此气候演化阶段划分存在差异。2700~2300 cal.a B.P.的湿润期在孢粉重建的结果中不甚明显[71~73],可能由于其属于晚全新世气候快速波动内的一部分,其增温增湿的程度不如全新世大暖期明显,孢粉重建中并未对其详细分析,或是由于植被变化对其响应不够明显。除显示在图 6的记录外,该湿润期在青藏高原色林错沉积物[75]和红原泥炭[76]中也有明显的表现。综上所述,兴义地区与西南季风主控区古气候重建结果整体上较为一致,均能证明晚全新世气候快速波动且偏干。但由于研究载体和分辨率差异等原因,使对晚全新世气候波动过程的反映存有差异。

5 结论

XRF岩芯扫描分析方法在兴义泥炭中能取得较好的效果,其结果能与常规方法获得的色度、碳酸盐含量进行对比。其中,XRF岩芯扫描的Ca元素含量与气量法测定的碳酸盐含量具有较好一致性。XRF岩芯扫描和分光测色计获得的L*、b*变化趋势一致,L*的相关系数R2=0.99(P < 0.01),b*的相关系数R2=0.91(P < 0.01),均呈显著相关;两种方法测得的a*数值大小存在差异,但其数值表现上相似性仍较高,R2=0.92(P < 0.01)。基于对兴义泥炭元素含量及比值与喀斯特地区碳酸盐岩风化剖面等的分析,发现兴义泥炭的地球化学元素是由周边碳酸盐风化、淋溶后,随水沉积于泥炭地中。兴义泥炭Sr/Ca比值与Ca元素的相关系数R2=-0.38(P < 0.01),Sr/Ca比值与Sr元素的相关系数R2=-0.03(P < 0.01),表明Ca元素对Sr/Ca比值的影响更为明显;Si/Al比值与Si元素的相关性(R2=0.33,P < 0.01)比Al元素(R2=-0.02,P < 0.01)高,Si/Al比值受Si元素的影响更显著;Rb/Sr比值也与Rb元素更相关。Sr/Ca比值处于高值,Si/Al、Rb/Sr比值处于低值时,气候偏干;反之,则指示气候偏湿润。兴义泥炭Al、Si、Ca、Sr、Mg、Rb/Sr、Si/Al、Sr/Ca的变化趋势与烧失量、腐殖化度等具有较好的一致性,反映晚全新世以来兴义地区总体上呈现出由湿润向干燥转变的趋势。在3270~2700 cal.a B.P.期间,兴义地区降水减少;2700~2300 cal.a B.P.期间,降水稳步增加;2300~1670 cal.a B.P.降水持续减少。

将兴义泥炭的气候重建结果与阿拉伯海有孔虫丰度及西南季风区多个古环境记录进行对比,发现区域气候变化具有一致性,均反映了研究时段内气候环境总体偏干。兴义泥炭能较明显地反映2700~2300 cal.a B.P.存在持续近400 a的湿润期,孢粉记录对该湿润期的反映不够明显。在后续研究中,应该进一步判别孢粉等环境代用指标蕴含的局地、区域或全球的植物、水位变化等环境信息。本项研究探讨了XRF岩芯扫描分析方法在喀斯特地区兴义泥炭沉积中的应用,有助于加深对西南地区古气候演化历史的认识并能丰富我国的泥炭研究档案。

致谢: 衷心感谢审稿专家和编辑部杨美芳老师对本文的指导,所提的宝贵意见建议使本文得以进一步完善!衷心感谢遵义师范学院盛恩国副教授及两位志愿者、中国科学院地球化学研究所丁维寒博士、贵州师范大学高洋副教授、贵州民族大学罗达灿副教授及取样点村委会在野外工作中的支持和帮助!

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Yang Huan1, Zeng Mengxiu1, Peng Haijun2, Li Kai3, Li Fengquan1, Zhu Lidong1, Deng Bolong4, Liao Mengna3, Ni Jian3     
(1 College of Geography and Environment Sciences, Zhejiang Normal University, Jinhua 321004, Zhejiang;
2 State Key Laboratory of Environmental Geochemistry, Institute of Geochemistry, Chinese Academy of Sciences, Guiyang 550081, Guizhou;
3 College of Chemistry and Life Sciences, Zhejiang Normal University, Jinhua 321004, Zhejiang;
4 Wetland Protection Center of Guizhou Province, Guiyang 550001, Guizhou)

Abstract

X-ray fluorescence (XRF) core scanning is a method that has been widely used in loess, marine and lacustrine sediments. The application of this method in peat needs to be further enhanced. In this study, a 300-cm peat drilling core XY1801 (25.28°N, 104.82°E; 1317 m. a.s.l.) from Xingyi peatland in karst region, southwestern Guizhou Province was selected to scan with high resolution XRF. Furthermore, the water content, chromaticity (L*, a*, b*) and carbonate content in Xingyi peat were also measured. Based on the analysis of contents and ratios of Rb, Ti, Zr, Al, Si, Ca, Sr, Mg, chromaticity, humification and other proxies of Xingyi peat, and in combination of the principal component analysis method, this paper discussed the material source of elements, the environmental significances of element contents/ratios, and the recorded paleoenvironment evolution history in and around Xingyi peatland during Late Holocene. Based on the chronological framework constructed by AMS14C dating, the results are shown below. (1) XRF core scanning analysis can achieve ideal results in the research of Xingyi peat, and the element records greatly corresponding to the data obtained by traditional methods. The content of Ca from XRF core scanning coincides well with the carbonate content measured by gas volume method. Furthermore, the variation trend of L* and b* obtained by XRF core scanning and colorimeter is also coincident. The correlation coefficient of L* observed from these two methods is 0.99 (P < 0.01), and that of b* is 0.91 (P < 0.01). Moreover, the measured results of a* from these two methods have slightly different due to the influence of sample characteristics and the difference during experimental process. However, the numerical similarity of a* is still high, the correlation coefficient is 0.92 at the 0.01 significance level. (2) Through the analysis of the contents of geochemical elements in Xingyi peat, carbonate weathering process and weathering profiles in karst region, it can be found that the sources of geochemical elements in Xingyi peat are mainly from proximal material. Geochemical elements separated out from the surrounding carbonate and eventually deposited in the peatland during the processes of weathering, leaching, transporting, depositing and illuviation. (3) The correlation coefficient between Sr/Ca ratio and Ca element content is-0.38 (P < 0.01), and the correlation coefficient of Sr/Ca ratio and Sr element content is-0.03 (P < 0.01), indicating that Ca element content has more significant influence on Sr/Ca ratio; the correlation between Si/Al ratio and Si element content in Xingyi peat (R2=0.33, P < 0.01) is higher than that between Si/Al ratio and Al element content (R2=-0.02, P < 0.01), thus the ratio is more obviously affected by Si element; the Rb/Sr ratio is also more related to Rb element. It can be concluded that the climate is dry when Sr/Ca ratio is in high value, and the ratios of Rb/Sr and Si/Al are in low values; and vice versa. (4) Based on the comparative analysis of Ca, Mg, Al, Si, Rb/Sr, Si/Al, Sr/Ca, LOI, humification degree and carbon accumulation rate in Xingyi peat, it is found that the precipitation in Xingyi area decreased during 3270~2700 cal. a B. P, increased steadily during 2700~2300 cal.a B. P., and decreased continuously during 2300~1670 cal.a B. P. (5) Through the principal component analysis of the main elements in Xingyi peat, it can be observed that the first principal component (F1) of Xingyi peat includes Al, Si, Mg, is as ideal index can be considered as a comprehensive factor reflecting precipitation and runoff in the basin; the second principal component (F2) includes Sr, Ca and other elements, is closely related to carbonate input and bedrock in and around of the surrounding karst landform area; the third principal component (F3) includes Rb, Zr and Ti, is related to stable particles. (6) The climate evolution history reconstructed from Xingyi peat is consistent with G.bulloides percentage in Hole 723A from the Arabian Sea and several paleoenvironmental records from southwestern monsoon-dominated region, which all reflect that the climate environment is generally dry during the Late Holocene. Interestingly, the records of Xingyi peat reflect that 2700~2300 cal.a B. P. was a humid period lasting for nearly 400 years, which are also supported by many previous researches, while are not significant in some sporopollen records. XRF core scanning and the research of Xingyi peat in karst area is helpful to deepen the understanding of the paleoclimate in subtropical Southwest China, and extend the utilization of XRF core scanning in peat record.
Key words: Guizhou peat    XRF core scanning    element geochemistry    karst landscape    paleoenvironmental reconstruction