2019, Vol.39
钙华作为高分辨率地质信息载体日益受到国际社会广泛关注[1~12]。利用钙华中的多种地球化学指标，如碳、氧同位素以及锶、铀同位素和多种微量元素组成，在重建古气候环境方面，可提供气温[1]、降水[2~4]、物源分析及区域演化等多种重要信息[5]。随着技术的不断进步，微量元素分析在古气候环境重建过程中应用趋于普遍[6~9]。但由于地区之间的差异性，微量元素的影响机制及古气候环境意义往往具有多解性，目前所进行的利用微量元素分析恢复古气候环境方面的研究主要集中在小时间尺度范围内，其缺乏大时间尺度的有效检验。
本文以青海冰凌山钙华为研究对象，在铀系测年基础上，开展地球化学特征分析，旨在明确：万年尺度范围内，青海冰凌山古泉华台地在形成过程中物源有无变化；在钙华物源不变情况下，借助稀土元素，Mg、Ca、Sr含量及其比值重建古气候环境的可行性。
1 地质背景及钙华分布 1.1 地质背景冰凌山位于青海省平安县三合镇东北，地理坐标为36°26′42.7″N，101°59′10.3″E，海拔2393 m。该区地貌单元为低山、丘陵，其整体处于黄土高原向青藏高原过渡带，地势南高北低。
该区地层展布受拉脊山断裂带和西宁盆地控制，区内上元古界、古生界、中生界和新生界地层均有出露，前第四系地层自下而上依次为：上元古界的青石坡组，古生界的六道沟群，中生界的河口群和民和群，新生界的西宁群和贵德群；本区第四系地层主要发育中更新世以来的风积、冲积、冰水堆积和部分钙华沉积[13]。钙华沉积主要分布在低山丘陵、河谷阶地、山前地带等，覆于第三系及白垩系之上，固结程度弱，结构松散，各处薄厚不一[13]。
1.2 钙华沉积分布特征青海冰凌山钙华规模庞大，出露面积达0.5 km2，受新构造运动抬升影响，泉眼下移形成3个不同时代的泉华台地[13]，高差小于30 m(图 1)。泉华台地近南西-北东方向展布，南西方向三级台地地势高而古老，北东方向一级台地地势低而新。
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图 1 冰凌山三级泉华台地 Fig. 1 Three sinter platform of Bingling Hill |
冰凌山各级钙华台地纹层均发育明显，但在结构上差别较大。三级古老钙华台地成岩程度高，结构致密，孔隙多被次生方解石充填；二级钙华台地微层发育，微层间颜色差别不大，胶结程度差，松软，细小孔隙发育；一级钙华台地结构疏松，胶结程度最差，孔隙结构发育。
钙华按其成因可分为两大类：一类是大气成因类钙华，又称表生钙华；另一类是热成因类钙华，也称内生钙华。两者的根本区别在于沉积它们的水溶液的CO2来源不同：前者主要起因于土壤来源CO2的脱气作用，其δ13C值通常较低，在- 12 ‰ ~- 2 ‰，后者则起因于热成因CO2的脱气作用，其δ13C常较高，在- 2 ‰ ~+12 ‰ [14]。冰凌山钙华δ13C范围为+10.57 ‰ ~+11.99 ‰ [13]，为内生钙华。
2 样品采集及测试 2.1 样品采集因钙华样品易受后期降雨淋滤及风化侵蚀作用影响，故样品采集应剥除风化面，采集新鲜钙华岩样，以降低风化作用导致的测试误差。钙华样品采集自低级台地至高级台地，且主要集中于二级与三级台地之上，沿钙华纵剖面自下而上共采集7个样品，编号分别为P01、P02、P03、P04、P05、P06和P07，其采样位置如图 2所示。对其手标本简要描述如下：
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图 2 取样点位置示意图 Fig. 2 Schematic diagram of sample point position |
P01：钙华，土黄色，纹层结构不明显，质地均一、致密，气孔不发育；
P02：钙华，浅棕红色，内部纹层紊乱，具少量水平分布气孔；
P03：钙华，土黄色，发育大量垂向气孔；
P04：钙华，砖红色，有气孔构造，穿插发育方解石脉；
P05：钙华，土黄色，结构致密，均一；
P06：钙华，浅棕褐色，纹层发育明显，有少量气孔；
P07：钙华，浅棕黄色，纹层发育不明显，结构不均。
因钙华具有半球面生长模式[15]，外加后期钙华丘可能受到风化剥蚀作用，表层出露的钙华样品沉积序次与其形成年龄顺序可能并不一致。基于此，本文在系统收集相关资料基础上，以钙华样品的铀系测年为时间基准，对比分析不同时期形成的钙华样品地球化学指标，进而得出相应结论。
2.2 样品的测试和结果钙华样品测试项目包括：铀系测年分析、岩石全化学分析和微量元素分析。
钙华样品的铀系测年分析在核工业北京地质研究院完成，测试采用ISOPROBE-T型号热表面电离质谱仪，分析灵敏度高，结果可靠，测试结果见表 1，7个样品的年龄范围在16.82~53.77 ka。
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表 1 钙华样品铀系测年分析结果 Table 1 U-Th dating results of travertine samples |
钙华样品的岩石全化学分析及微量元素分析在核工业北京地质研究院完成，岩石全化学分析采用AxiosmAX X射线荧光光谱仪完成，稀土元素分析采用NexION300D等离子体质谱仪完成，测试结果见表 2和表 3。
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表 2 钙华样品全化学分析结果(%) Table 2 Chemical analysis results of travertine samples |
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表 3 钙华样品微量元素分析结果 Table 3 Trace elements analysis of travertine samples |
稀土元素作为一种特殊元素在地球化学研究中占有重要地位，因其化学性质相似，以致他们在自然界中共生在一起，但在原子结构上存在微小差别，导致各元素化学性质存在一定差异。因此，稀土元素在不同的地质过程中能发生一定分馏，致使他们的分布模式有着不同特征[13]。也正基于此，根据岩石和矿物中稀土元素的含量数据，可探讨古流体介质化学成分、源区特征及区域演化历史[16]。
据表 3可知，稀土元素总量在钙华中含量较低，变化范围为1.755~54.788μg/g，均值为29.557μg/g。其中轻稀土元素(LREE)较富集，均值25.138μg/g，占85.05 %；重稀土元素(HREE)均值4.419μg/g，占14.95 %。LREE/HREE> 1，为右倾斜型，轻稀土富集分布模式。稀土元素中Eu、Ce化学性质活泼，易在整个地质过程中出现分馏现象，在酸性介质条件下，Eu易随介质迁出从而含量降低，Ce富集；而在碱性介质条件下，Ce化学性质活泼，随介质迁出导致含量降低，同时Eu呈现富集状态[17]。本次钙华测试数据δEu明显小于1，表明Eu呈现亏损状态，δCe大于1，表明Ce呈现富集状态。结合冰凌山现代温泉水质化验数据(pH值6.42，泉口上涌大量CO2气泡)，指示提供冰凌山钙华物质来源的地下水长期处于接受来自地壳深部CO2补给的偏酸性条件下，该类地下水到达地表发生脱气作用，并沉积形成冰凌山钙华。
绘制钙华稀土元素球粒陨石标准化[17~18]蛛网图及北美页岩标准化[17~18]模式图，如图 3和图 4所示。图中P01、P02、P03、P05、P06和P07稀土元素分布模式相似，且与杜波[13]研究的青海冰凌山钙华分布模式相似，均为右倾斜型、轻稀土富集分布模式，表明该钙华样品具有相同的物质来源和形成过程，且能够代表研究区的钙华；而P04分配曲线与其余分配曲线明显不同，稀土元素分异不明显，表明其可能有不同的物质来源、形成过程以及后期改造经历。
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图 3 钙华稀土元素球粒陨石标准化蛛网图 Fig. 3 Ttravertine REE chondrite standard spider diagram |
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图 4 钙华稀土元素北美页岩标准化模式图 Fig. 4 NASC normalized patterns of REE in travertine |
采用稀土元素及Mg/Ca、Mg/Sr比值重建古气候环境的研究相对较多，但多数局限于小尺度范围内，因微量元素的影响机制及地区之间的差异性问题，可能存在未知因素影响稀土元素含量及Mg/Ca、Mg/Sr比值，从而导致解译的古气候环境意义失真[19]。故此，本文以青海冰凌山钙华为例，采用大时间尺度(万年尺度)对其进行古气候环境重建，以平滑未知因素对稀土元素含量及Mg/Ca、Mg/Sr比值的影响，对比已有气候环境重建研究成果，进而验证用稀土元素含量及Mg/Ca、Mg/Sr比值重建古气候环境的可行性。
孢粉组合与湖区变化亦是重建古气候的重要方法[20~23]，本研究检验标准采用达布逊湖达1井的孢粉谱图与青藏高原湖区变化谱图。达布逊湖位于青海省格尔木地区，与研究区处于同一构造单元，且据研究区相对较近，古气候环境相似，对重建研究区古气候环境有重要指示作用。江德昕和杨惠秋[23]对达布逊湖达1井钻孔剖面孢粉进行了研究，得出365 ka以来有9次暖湿阶段，中后期有3次与已知范湖区大体一致。将冰凌山钙华样品稀土元素总量、Mg/Ca比值数据与达布逊湖达1井孢粉谱图、青藏高原湖区变化谱图进行整合[24](图 5)，并对比分析用钙华样品稀土元素总量、Mg/Ca比值重建古气候环境的可靠性。
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图 5 冰凌山钙华稀土元素总量、Mg/Ca比值与达布逊湖达1井孢粉含量、青藏高原湖区变化对比谱图 据文献[24]修编 Fig. 5 Spectra of the total amount of REE, the Mg/Ca ratio and the pollen content in well 1, Dabuxun Lake, modified from reference[24] |
据杜波[13]研究，青海冰凌山钙华与上覆黄土稀土元素分布模式一致，说明钙华中稀土元素主要来源于黄土。钙华中稀土元素总量与黄土沉积量正相关，而黄土沉积量又与风的强度正相关[25]，风的强度可反映古气温情况，故此，可用钙华中稀土元素总量来解译古气温变化情况。
剔除有不同物质来源和形成过程的P04岩样，绘制样品稀土元素总量与样品测试年龄的关系曲线，如图 6所示。从图 6中可见，稀土元素总量偏低，均小于60ug/g，曲线整体呈现Ⅴ字型。点P01与点P03稀土元素总量最低，位于Ⅴ字形的底部，其对应图 5达布逊湖达1井孢粉谱图重建的古温度曲线的最右端，即古温度最高的时段；同时，其对应图 5青藏高原湖区变化谱图最右端，达到溢流面。P02、P06、P01位于Ⅴ字形的左侧，随样品测试年龄的增加稀土元素总量迅速降低，对应达布逊湖达1井孢粉谱图重建的古温度曲线自“冷”向“热”方向偏移，同时对应青藏高原湖区由小到大变化，即表示该时间段内古气温升高；P03、P05、P07位于Ⅴ字形的右侧，随样品测试年龄的增加稀土元素总量逐渐增加，对应达布逊湖达1井孢粉谱图重建的古温度曲线自“热”向“冷”方向偏移，同时对应青藏高原湖区由大到小变化，即表示该时间段内古气温降低。
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图 6 钙华样品稀土元素总量与样品测试年龄关系曲线 Fig. 6 Relationship of the total amount of REE and travertine samples test age |
由此可见，大时间尺度下，用钙华中的稀有元素总量重建古气温方法可行，且稀有元素总量与古气温呈负相关关系。
4.2 古降水重建检验利用Sr、Mg、Ca含量及其比值恢复古降水是重建古气候环境的重要手段[12, 21, 26]。李彬等[12]研究了桂林地区盘龙洞1号石笋与丰鱼岩4号石笋的Sr、Mg、Ca含量及其比值，经与氧同位素组成对比分析认为：当大气环流系统未发生显著变化时，岩溶水文地质条件相似，Mg/Ca与Mg/Sr的比值主要取决于环境温度；当大气环流系统发生显著变化时，Mg/Ca与Mg/Sr的比值主要取决于大气降水。环境温度对Mg/Ca与Mg/Sr比值产生影响的机理为Mg的分配系数与温度成正比，而Ca、Sr的分配系数则与温度无关，故在小时间尺度、且水文地质条件稳定的情况下，可用Mg/Ca与Mg/Sr比值重建古环境温度；大气降水对Mg/Ca与Mg/Sr比值产生影响的机理为Mg含量较高的白云岩的溶解速率较慢，古流体镁元素含量大小主要取决于与围岩发生水岩作用的时间，大气降水直接影响水循环速率，故Mg/Ca与Mg/Sr的比值可用于重建古降水量，且Mg/Ca、Mg/Sr的比值与古降水量负相关[12]。
剔除有不同物质来源和形成过程的P04样，绘制样品Mg/Ca、Mg/Sr比值与样品测试年龄的关系曲线，如图 7所示。从图 7中可见，曲线整体呈现M型，与图 5所示的达布逊湖达1井孢粉谱图重建的湿度曲线具有极高的相似性，且Mg/Ca、Mg/Sr比值与湿度正相关，图 7中P01点对应“M”型曲线中心，Mg/Ca、Mg/Sr比值相对较低，对应的湿度曲线也较“干”；向两侧P06点和P03点Mg/Ca、Mg/Sr比值增大，对应湿度曲线的湿度也增加；在向两侧P02和P05点Mg/Ca、Mg/Sr比值减小，对应湿度曲线的湿度也减小；P07点亦有相同的对应关系。
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图 7 钙华样品Mg/Ca、Mg/Sr比值与测试年龄的关系曲线 Fig. 7 Relationship of the travertine samples age and the ratio of Mg/Ca and Mg/Sr |
由此可见，本次研究结果与李彬等[12]研究结果恰恰相反，究其原因，可能是钙华成因不同所致。李彬等[12]所研究钙华为石笋，按成因分类可归为大气成因钙华(表生钙华)，古流体镁元素含量主要取决于古流体与围岩之间水岩作用时间的长短，而古降水加速了水系统循环速度，降低了水岩作用反应时间，故此表生类钙华Mg/Ca、Mg/Sr比值与古降水负相关；而本文所研究青海冰凌山钙华为热成因类钙华(内生钙华)，经深部水循环系统，古流体与围岩有充足的时间发生水岩作用，地下水化学特征稳定，故此单纯从该方面来说，古降水对古流体镁元素含量的影响甚微。然而，强降雨过程会使得地表大量黏土矿物进入水体，从而进入钙华中，黏土矿物Mg含量相对较高，使得Mg/Ca、Mg/Sr等元素比值在暴雨期间出现峰值，因此表现出Mg/Ca、Mg/Sr比值与古降水呈现正相关。
5 结论以青海冰凌山钙华为研究对象，对钙华样品进行了铀系测年分析、全分析及微量元素分析。以据研究区相对较近，具有相似古气候环境的达布逊湖达1井孢粉谱图为参照对象，对青海冰凌山万年尺度下钙华的古环境重建方法进行了检验，得出如下结论：
(1) 冰凌山泉华台地沉积环境相对稳定，提供冰凌山钙华物质来源的地下水长期处于接受来自地壳深部CO2补给的偏酸性条件下；
(2) 所采集钙华样品除P04点外，均具有相似的稀土元素分布模式，表明其具有相同的物质来源和形成过程；
(3) 万年尺度下，用钙华中的稀有元素总量重建古气温方法可行，且稀有元素总量与古气温呈负相关关系；
(4) 采用Mg/Ca、Mg/Sr比值重建古降水环境应区分钙华成因类型，表生钙华Mg/Ca、Mg/Sr比值与古降水呈现负相关关系，而内生钙华Mg/Ca、Mg/Sr比值与古降水呈现正相关。
致谢: 感谢审稿专家建设性的修改意见；感谢编辑部杨美芳老师细致、耐心地指导!
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Abstract
In order to reconstruct the paleoclimate environment of Bingling Hill (36°26'42.7"N, 101°59'10.3"E; 2393 m a.s.l.)in Qinghai Province, seven calcite samples were taken, and the contents of REE and the ratios of Mg/Ca and Mg/Sr were analyzed. The travertine samples U-Th dating results varied from 16.82 ka to 53.77 ka, the REE content varied from 1.755 μg/g to 54.788 μg/g, and LREE/HREE>1, belonging to the light rare earth enrichment distribution model. In this work, we took the pollen spectra of 1 well Dabuxun Lake as the reference object, and then carried out test on ancient environment reconstruction methodology of Qinghai Bingling Hill travertine in large time scale, and the results show that: (1)The sedimentary environment is relatively stable, and the groundwater that provides the material source of the ice ridge mountain travertine is under the long-term acidic condition that taking CO2 supply from the deep crust; (2)The collected travertine samples have the same material source and formation process except P04 point; (3)Considering long time scale, it is feasible to reconstruct the paleo temperature with the total amount of rare elements in travertine, and the total amount of rare elements is negatively correlated with the paleo temperature; (4)Reconstructing the ancient precipitation environment using Mg/Ca and Mg/Sr ratios should distinguish the travertine genetic type. The ratio of epigenetic travertine Mg/Ca and Mg/Sr is negatively correlated with ancient precipitation, while endogenous travertine Mg/Ca and Mg/Sr is positively correlated with pale precipitation.