2018, Vol.38
2 甘肃省油气资源研究重点实验室/中国科学院油气资源研究重点实验室, 甘肃 兰州 730000;
3 中国科学院大学, 北京 100049;
4 中国科学院地质与地球物理研究所, 中国科学院新生代地质与环境重点实验室, 北京 100029)
目前，随着人类对气候环境变化认识的加深，全球气候环境变化已经引起了世界各国的重视。预测未来气候环境变化的趋势逐渐成为科学研究焦点[1]。陆地生态系统对全球变化响应敏感，是全球气候变化研究的重要组成部分。相对于海洋沉积记录所揭示的大区域、长时间尺度的古气候环境变化特征而言，湖泊沉积物具有区域性强、对古气候环境变化反应分辨率高等特点[2~4]，成为研究古气候环境变化的重要内容。湖泊沉积物中的分子化石、有机碳含量、碳氧同位素等指标能够提供丰富的气候环境变化信息，是恢复和重建湖泊及其周边流域古环境、古气候研究的重要对象[5~11]。
泥炭是成炭植物残体在氧气不足条件下由厌氧微生物缓慢分解后累积而成的物质，具有时间分辨率较高、气候环境信息丰富、地层堆积连续性好、易于测年等优点而成为古植被和古气候研究的重要载体[12~18]。泥炭中所包含的正构烷烃等类脂物分子化石是研究过去气候变化的重要信息载体，其分析已涉及热带、亚热带、温带和寒温带的泥炭。正构烷烃组分变化为沉积物中有机质来源、古环境古气候分布信息提供了良好依据[19~20]。已有研究表明，单体烃稳定碳同位素与沉积物中有机质来源也密不可分，可以与正构烷烃指标相互验证[21~26]。谢树成等[27]对英格兰泥炭分子化石分布及单体碳、氢同位素进行了研究，结果显示泥炭分子化石具有很好的古气候古环境意义；Zheng等[28]利用红原泥炭剖面分子化石对青藏高原东北缘进行了全新世古环境重建的研究。作为全球变化敏感区之一的我国东北地区，近年来以泥炭为信息载体研究末次冰期以来环境演化的工作已有新的进展。洪冰等[29]以哈尼泥炭纤维素δ18O作为温度代用指标揭示了东北地区过去14000年的温度演变；王志国[30]利用泥炭纤维素稳定碳同位素研究恢复了东北季风区5000多年来的环境变迁；Wang等[31]通过对东北五大连池青石地区的沉积岩芯中的正构烷烃分布和单体碳同位素等指标的研究表明温度和降水的季节性变化对C3/C4植被的相对变化有重要贡献；Sun等[32]对中国东北兴凯湖地区沉积碳研究结果表明在温暖时期C4植物丰度相对较高。前人这些研究成果充分显示了泥炭中所包含的正构烷烃等类脂分子化石在古气候重建、古植被恢复过程中具有重要潜力。
中国东北地区属于C3/C4植物的混合分布区，是研究植被变迁与气候变化响应的敏感地带。相对中国其他地区湖泊的研究而言，利用正构烷烃分布特征及长链正构烷烃的单体碳同位素组成揭示气候变化信息的实例较少，就目前研究情况来看，前人对于五大连池湖相沉积物[33]、兴凯湖[34~35]、月亮湖[36]以及龙岗火山玛珥湖[37]等几个区域古气候研究较为成熟，而在霍拉盆地地区对于古气候研究程度不高。本文在AMS 14C年代的基础上，通过研究我国大兴安岭地区连续沉积的霍拉盆地湖泊沉积物样品中正构烷烃分布特征及其长链正构烷烃的单体碳同位素组成，探讨了末次冰盛期以来我国大兴安岭地区的古气候古植被演变，以及典型冷暖气候事件下植被类型的变化，为未来全球变暖趋势下的区域植被分布格局提供了重要信息。
1 研究区概况霍拉河盆地(52°27′~53°03′N，121°52′~122°04′E) (图 1)位于大兴安岭多年冻土区北部，属黑龙江省漠河县管辖。霍拉河盆地系额莫河支流—古莲河源头的汇水盆地，属大兴安岭北部中低山地中的山间盆地之一。盆地面积约60 km2，受区域地质构造的控制呈北东走向，北高南低，盆地底部海拔514 m，边缘地带约560 m，四周的中低山区平均海拔为740 m，相对高差近200 m。盆地在地质构造上属于大兴安岭华力西褶皱带中的一个中生代断陷盆地，第四系地层在本区普遍存在，其成因类型主要有残积、坡积、洪积-坡积，岩性为亚粘土，含砾亚粘土及卵砾石层，厚度3~8 m。盆地内水系主要为古莲河和霍拉河，盆地的植被类型为寒温带针叶林。周围山体呈森林景观，盆地内樾桔、丛桦等灌木丛生，塔头、苔藓十分发育[38]。
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图 1 研究区域和剖面位置图 Fig. 1 Study area and the location of profile |
古莲河为黑龙江右岸三级支流、大林河一级大支流，位于漠河县西部；其发源于大兴安岭山脉东坡，漠河县西境富克山，由西南向东北行，流经古莲河煤矿和古莲林场，于古莲车站南侧注入大林河。古莲河全长80 km，河宽50 m，水深1.2 m，流域面积1200 km2。属于山溪性河流。每年11月上旬至次年4月中旬为结冰期。流域分布有落叶松(Larix sibirica)、红松(Pinus koraiensis)、桦树(Betula spp.)等原始森林。霍拉盆河发源于大兴安岭山脉东坡，东南流，注入古莲河，为古莲河下游较大一级支流，河宽3~5 m，水深0.7~1.1 m。此河流域有一大型煤田，即古莲河露天煤矿。古莲泥炭位于大兴安岭北部漠河县境内，发育在四周环山的沟谷盆地上，谷底有古莲河绕流而过。漠河县地理坐标52°10′~53°33′N，21°07′~124°20′E，海拔535 m，是我国纬度最高的县份，也是我国气温最低的县，位于黑龙江省西北部，大兴安岭山脉北麓，黑龙江上游右岸，属于寒温带大陆性季风气候。气候常年冷湿，冬天气候寒冷，干燥而漫长，夏季降水充沛，气候温热而短暂，年平均气温在-5.5 ℃，气温年较差为49.3 ℃，年平均降水量460.8 mm，日照时数约2377~2625 h。该地区为多年连续冰土区，沼泽灌丛草类较多[39]。
2 材料及方法 2.1 样品采集古莲剖面(53°00′38.88″N，121°57′48.24″E)位于黑龙江省黑河市漠河县古莲镇(图 1)，地处大兴安岭北部，发育在四周环山的霍拉沟谷盆地上，海拔535 m。研究剖面是在霍拉河盆地古莲河露天煤矿矿区内发现，因煤炭剥离作业而开挖出来的，沉积厚度300 cm，底部为砾石(疑似冰川产物)，下部230 cm为典型湖相淤泥沉积，上部约70 cm为泥炭(图 2)；间距约2 cm连续取样，共采集样品150个。
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图 2 古莲剖面沉积物岩性垂直剖面及深度与年代模式图 Fig. 2 Lithology and depth-age model of Gulian profile |
样品经自然风干后，粉碎至大于80目，用氯仿在索氏抽提器中连续抽提72 h，在抽提物中加入活性铜粉脱硫后浓缩衡重得到总有机抽提物。为防止抽提物在分离过程中过多流失将样品用二氯甲烷稀释后直接进行全组分GC-MS分析。利用硅胶-氧化铝层析柱对总有机抽提物族组份进行分离，得到饱和烃、芳香烃、非烃等组分，对样品的饱和烃馏分进行了正构烷烃单体烃碳同位素分析。
有机组分(包括总有机碳(TOC))分析在中国科学院地质与地球物理研究所油气资源研究重点实验室完成。气相色谱-质谱联用仪型号为HP6890GC/5973MS，美国惠普公司产品。
色谱条件：HP-5MS石英毛细管柱(30 m×0.25 mm×0.25 μm)，柱始温80 ℃，以3 ℃/min程序升温至300 ℃，终温恒定30 min，进样口温度300 ℃，载气为氦气。
质谱条件：离子源EI，电离能量70 eV，离子源温度230 ℃，GC-MS接口温度280 ℃。
色谱-同位素比值质谱仪分析条件：Trace GC，MAT 253质谱仪，HP-5MS毛细管色谱柱(60 m×0.32 mm×0.25 μm)，氦气作载气。分馏进样，柱头压124 kPa，色谱与质谱的接口温度为850 ℃。柱始温80 ℃，恒温3 min，以3 ℃/min程序升温至300 ℃，恒温30 min。单体化合物的碳同位素计算按PDB标准进行，计算公式为：
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公式中R=13C/12C；仪器的分析误差为± 0.5 ‰。
年代框架的建立：共选取5个不同深度炭屑样品送到澳大利亚核科学与技术中心Ansto加速器实验室进行了AMS 14C测年。表 1中列出了5个样品14C测年结果。应用Calibration 5.0.1软件的IntCal 13校正曲线对原始测年数据进行日历年龄校正，根据这5个AMS 14C年龄建立了古莲剖面18~298 cm深度段及与之对应的深度-年龄模式图(图 2)，推测厚度300 cm的剖面底部年龄约为23 cal. ka B. P.。
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表 1 古莲剖面AMS 14C测年数据结果 Table 1 Results of AMS 14C dating data of Gulian profile |
正构烷烃广泛存在于植物及其他生物体内，不同生物源的正构烷烃具有不同的分布特征[40~42]。陆生高等植物表皮叶蜡中含有碳链较长(nC25~nC33)的正构烷烃，通常以nC27、nC29或nC31为主峰碳，具有明显的奇碳优势；细菌藻类等低等生物的正构烷烃碳链较短(nC14~nC20)，通常以nC16、nC17或nC19为主的单峰型分布，无明显的奇偶优势；沉水、漂浮水生大型植物的正构烷烃分布具有明显不同于陆生高等植物的特征，主要集中在中碳链nC21~nC25之间，以nC21、nC23或nC25为主峰，具有明显的奇碳优势，而水生大型植物中濒危植被的正构烷烃分布类似于陆生高等植物[43~45]。
古莲剖面湖沼沉积物中正构烷烃碳数分布主要为nC14~nC33(图 3)，主要为单峰型分布特征，主峰为nC31，CPI23~31值在3.36~5.29之间，高碳数正构烷烃(nCn > nC23)具有明显的奇碳优势，OEP27~31(OEP=(nC27+6nC29+nC31)/4(nC28+nC30))为4.31~6.70，均值为5.50(表 2)指示有机质来源主要以陆生高等植物为主。
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图 3 古莲剖面正构烷烃分布 Fig. 3 Distribution of n-alkanes in Gulian profile |
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表 2 霍拉盆地古莲湖泊沉积物中正构烷烃地球化学参数 Table 2 Geochemical parameters of n-alkanes in sediments of Gulian profile in Huola basin |
现代分子有机地球化学研究显示[10, 43]：草本植物占优势时，nC31为主峰碳；木本植物占优势时，以nC27或nC29为主峰碳，因此正构烷烃nC27/nC31比值可反映草本和木本植物相对丰度变化，其比值增加，草本植物向木本植物演化；比值减小，木本植物向草本植物过渡；此外，不同高等植物合成的长链正构烷烃链长不同，其平均碳链长度ACL27~33值可判识植被类型：草本植物的ACL27~33值比木本植物高，ACL27~33值变化可反映草本/木本植物的演化变迁[46]。
伍婧和刘强[47]利用孢粉研究表明，在东北大兴安岭月亮湖地区，自末次冰盛期以来，当地的植被类型经历了多次的草本植物和木本植物之间的转换，在气候温暖湿润时期森林扩张，在温凉偏干的气候条件下草原扩张。如图 3和4所示，古莲剖面上，正构烷烃主要以nC31为主峰，nC27或nC29为次主峰，表明在霍拉盆地地区末次冰盛期(22.9 cal.ka B.P.)以来陆生高等植物中草本植物占主要优势。正构烷烃nC27/nC31比值在整个剖面上分布范围为0.43~1.01，均值0.64，ACL27~33值分布在29.3~30.1之间，均值为29.7，在整个剖面上ACL27~33值与nC27/nC31值呈较好的对应关系，表明在以草本植物为主的生态格局下，木本植物含量相对较高且变化幅度较大。从图 4可看出，末次冰盛期晚期至末次冰消期早期，nC27/nC31比值处于增加趋势，表明木本植物生物量增加，但总体上还是以草本植物为主；末次冰消期(19.0~11.8 cal.ka B.P.)nC27/nC31值变化幅度较大，nC27/nC31值范围为0.43~1.01，表明在末次冰消期气候较不稳定，存在较大幅度的波动，草本植物扩张而木本植物收缩；全新世以来(11.8 cal.ka B. P.以来)nC27/nC31比值变化较为明显，其范围为0.43~0.80，均值为0.63，整体上nC27/nC31比值呈增加趋势，而ACL值呈减小趋势，表明在全新世时期木本植物的生物量虽然有所增加，但大兴安岭北部地区植被类型还是以草本植物为主。尤其是在全新世大暖期时期(6000 a B.P.左右)，nC27/nC31处于较低值，ACL27~33呈处于较高值，这可能反映了全球增温的情况下，温度的升高对大兴安岭地区陆源植被类型的影响较大，草本植物在这一时期占优势。
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图 4 古莲剖面参数变化图 Fig. 4 Proxy records of Gulian profile |
陆生高等植物主要为C3和C4植物。地质历史时期C3/C4植物生物量的变化可通过这两种植物对长链正构烷烃的贡献量来估算[48~49]。对长链正构烷烃nC27、nC29和nC31这3种化合物的碳同位素进行加权平均，计算值代表长链正构烷烃整体的碳同位素组成(meanδ13Cn-alkanes)[50]。计算公式如下：
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公式中：nC27、nC29和nC31分别为3种化合物的相对丰度。
根据常用的二元模式可以估算长链正构烷烃中C3植物和C4植物的不同输入贡献。研究表明，C3、C4植物产生的长链正构烷烃的碳同位素值范围明显不同，其范围分别为-32 ‰~-39 ‰和-18 ‰~-25 ‰ [48]。选取-21 ‰和-36 ‰分别为C4和C3植物长链正构烷烃碳同位素组成的端元[49]。假设X为C3植物对长链正构烷烃化合物贡献的百分含量，则可用以下公式计算X值：
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古莲剖面沉积物样品测试结果表明长链正构烷烃nC27的δ13C为-35.7 ‰~-32.0 ‰，变化幅度约为3.7 ‰，均值为-33.2 ‰；正构烷烃nC29的δ13C为-36.7 ‰~ -32.4 ‰，变化幅度约为4.3 ‰，均值为-34.3 ‰；正构烷烃nC31的δ13C为-36.9 ‰~-32.9 ‰，变化幅度约为4.0 ‰，均值为-34.3 ‰。与此同时，三者的碳同位素加权平均值meanδ13Cn-alkanes为-35.9 ‰~-32.6 ‰，变化幅度约为3.3 ‰，均值为-34.0 ‰，其变化范围均在C3植物长链正构烷烃碳同位素值之内，表明有机质来源以C3植物为主；估算的陆源C3/C4植物相对生物量表明，在研究区域C3高等植物占绝对优势，C3植物量比例介于78 %~99 %，平均值为87 %。
对全球末次冰盛期以来C3/C4植物相对丰度记录研究发现，在高纬度地区，末次冰盛期以来，均以C3植物占绝对优势[51]。Ehleringer[52]通过研究C4植物与纬度分布间关系指出，从30°N到50°N左右，C4植物种数含量从80 %降到0。俄罗斯贝加尔湖(55.5347°N，109.5213°E)的沉积物岩芯总有机碳碳同位素，在末次冰盛期偏正于全新世，而沉积物长链正构烷烃碳同位素组成相一致，且其分布范围在C3植物产生的长链正构烷烃的碳同位素范围内，表明该地区在末次冰盛期和全新世均以C3植物占绝对优势[53]。
前人虽然对高纬度地区湖泊沉积物C3/C4植物相对丰度变化已做过一些研究，但未通过长链正构烷烃单体碳同位素来定量估算高纬度地区C3/C4植物相对丰度。图 4可见，东北古莲剖面长链正构烷烃碳同位素、碳同位素加权平均值及C3植物生物量均随深度表现出很大波动，且在末次冰消期或接近末次冰盛期晚期单体碳同位素偏轻，并发生过频繁较大幅度的波动，C3植物生物量相对增加；到全新世单体碳同位素值为偏重的趋势，C3植物生物量相对减少，C4植物生物量相对增加。霍拉盆地在末次冰盛期晚期和全新世均以C3植物占绝对优势，这一点与前人研究结果一致[51, 53~54]。
在全新世大暖期6000 a B.P.左右，正构烷烃呈单峰型分布特征，主峰为nC31，高碳数正构烷烃(nCn > nC23)具有明显的奇碳优势，且处于增长趋势，表明正构烷烃以陆生高等植物输入源为主；长链正构烷烃的单体碳同位素加权平均值约为-35.9 ‰~-32.6 ‰，由二元模式计算得C3植物相对生物量从86 %降低到78 %，C4植物相对生物量所占比例由14 %上升到22 %，表明在全新世大暖期，温暖的气候条件有利于C4植物的生长。总体来看，末次冰盛期以来，C4植物生物量呈相对增加的趋势，温度的升高对C4植被的相对扩张具有重要影响。
4 结论(1) 霍拉盆地古莲剖面沉积物样品正构烷烃分布特征主要为高碳数以nC31为主峰的单峰型分布，以nC27或nC29为次主峰，CPI23~31值在3.36~5.29之间，均值为4.48，具有明显的奇碳优势，OEP27~31为4.31~6.70，均值为5.50，表明霍拉盆地地区在末次冰盛期晚期以来陆生高等植物占主要优势，沉积物有机质主要来源陆生高等植物。
(2) 正构烷烃参数nC27/nC31分布范围为0.43~1.01之间，均值为0.61，均值小于1；ACL值分布范围为29.3~30.1之间，均值为29.7；nC27/nC31和ACL指标研究结果表明末次冰盛期晚期以来陆源输入以草本植物占优势，在以草本植物为主的生态格局下，木本植物含量相对较高。末次冰盛期以来，nC27/nC31值范围变化较大，且变化趋势与ACL指标具有较好的对应性，表明木本植物和草本植物出现一定程度的演替，这说明气候环境条件的波动对植被组成的变化和植被类型演替产生了一定的推动作用。
(3) 长链正构烷烃nC27的δ13C为-35.7 ‰~-32.0 ‰，nC29的δ13C为-36.7 ‰~-32.4 ‰，估算的陆源C3/C4植物相对生物量显示，C3植物量比例介于78 %~99 %，平均值为87 %，研究结果表明在末次冰盛期晚期至全新世东北霍拉盆地地区陆生植被以C3植物占绝对优势；在全新世大暖期长链正构烷烃的单体碳同位素加权平均值约为-35.9 ‰~-32.6 ‰，由二元模式计算得C3植物相对生物量从86 %降低到78 %，C4植物相对生物量所占比例由14 %上升到22 %，较末次冰消期C3植物生物量比例相对减小，C4植物生物量比例相对增加，揭示了气候变暖对C4植物量的增加有重要贡献。
致谢: 感谢审稿专家建设性的修改意见以及编辑部杨美芳老师细心的指导。
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, Wei Zhifu1,2
, Wang Yongli4, Wang Gen1,2, Gong Juncheng1,2, Zhang Ting1,2,3, He Wei1,2,3, Yu Xiaoli1,2,3
2 Key Laboratory of Petroleum Resources, Gansu Province/Key Laboratory of Petroleum Resources Research, Chinese Academy of Sciences, Lanzhou 730000, Gansu;
3 University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049;
4 Laboratory of Cenozoic Geology and Environment, Institute of Geology and Geophysics, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100029)
Abstract
The Huola River basin(52°57'N~53°03'N, 121°52'E~122°04'E), located in Heilongjiang Province, belongs to the northern part of the Daxing'anling permafrost region. The Gulian profile(53°00'38.88"N, 121°57'48.24"E) is developed in the Huola valley basin around the mountain at an elevation of 535 m. The thickness of this section is 300 cm with a gravel bottom. The lower part(300~70 cm) is typical lake sediments and the upper part (70~0 cm) is peat. A total of 150 samples were collected with an interval of 2 cm. Five charcoal samples were sent to the Australian Nuclear Science and Technology Center Ansto Accelerator Laboratory for AMS 14C dating. The characteristics of biomarkers extracted from the limnological sediments taken from Gulian Section of Huola basin in Northern Daxing'anling were systematically analyzed by gas chromatography-mass spectrometry (GC/MS) for the first time. Besides, Compound-specific carbon isotopic composition was tested by mass spectrometer (Trace GC, MAT 253). Combined with 14C dating, the paleovegetation and paleoclimatic changes since the Last Glacial Maximum period in the Daxing'anling region of Northeast China were reconstructed. The distribution of (nC27, nC29 and nC29) n-alkanes indicated that the long-chain n-alkanes of the lake sediments in the Gulian section of Huola Basin had obvious odd carbon advantages and the main peak carbon is mainly nC31 since the Late Glacial period, indicating that the organic matters were mainly derived from terrestrial plants. The n-alkanes index(nC27/nC31) had a distribution range of 0.43~1.01, suggesting that the input of herbs was dominated, and the input of woody plants was abundant. The stable carbon isotope records(-35.7 ‰ < δ13nC27 < -32.0 ‰, -36.7 ‰ < δ13nC29 < -32.4 ‰) of long-chain normal n-alkanes derived from terrestrial plants showed that the stable carbon isotope of the long-chain n-alkanes (nC27, nC29 and nC31) in the Gulian section was negative since the last glacial period. The binary model was used to estimate the relative biomass of C3/C4 plants. The results showed that C3 plants in the Daxing'anling region of Northeast China had an absolute advantage since the last glacial period. However, the proportion of C4 plants in the Holocene warm period relatively increased, and C4 plants showed an expansion trend, indicating that warm climate had an important contribution to the increase of C4 plants.