第四纪研究  2017, Vol.37 Issue (1): 57-66   PDF    
中国东部入海河流沉积物磁性矿物化学特征及物源意义
马骏强 , 岳伟 , 刘健辉 , 刘演 , 张丹 , 陈静     
( 华东师范大学河口海岸学国家重点实验室, 上海 200062)
摘要: 大量陆源碎屑物质主要通过以长江、黄河为代表的大江大河和以瓯江、浊水溪为代表的山溪性小河流的携带输移至中国东部海域,海域沉积物的物源识别是当前的研究热点。本文通过原子吸收光谱法测试了磁性矿物中的11种元素(Ti、Fe、Cr、Mg、Al、V、Ca、Co、Zn、Mn和S),旨在探讨这些河流沉积物( < 45μm)的磁性矿物群体化学特征,提取其物源指示意义,为边缘海沉积物物源判别提供依据。研究结果表明,这些河流沉积物的磁性矿物主要是以铁氧化物(磁铁矿)为主,铁硫化物含量很低( < 2%),只有台湾浊水溪沉积物中含有相对较多的铁硫化物(主要是磁黄铁矿),为1.84%。除此之外,各河流沉积物磁性矿物中铁氧化物的化学元素组成(Ti、Mg、Ca、Al、Cr、V、Mn、Co和Zn)差异也很明显,其中黄河富含Mg和Ca,长江富含Ti,钱塘江富含Al,瓯江富含Cr,台湾浊水溪相对来说富含Al和Co,而其余元素含量远低于其他河流。从磁性矿物成因图上看,黄河沉积物中磁性矿物落在碱性岩浆岩成因区,但这并不是反映了流域磁性矿物的母岩为碱性岩浆岩,而是由于流域中黄土土壤化过程中产生的细颗粒磁性矿物中含有较高的碱土金属元素(如Mg和Ca)所致;其他河流磁性矿物成因与其流域母岩关系密切,如长江和浙闽河流主要为超基性-基性-中性岩浆岩成因,浊水溪为沉积变质-接触交代成因,都与其所处流域的磁性矿物的母岩类型较为一致。利用Ti+V-S+Co-Ca+Mg三角图可以有效地区分黄河、长江和浙闽河流、浊水溪沉积物物源。磁性矿物群体中的Mn、Zn、Al、Cr元素的差异有助于进一步确定长江和浙闽河流的泥沙来源。同时,发现磁性矿物单颗粒和群体化学组成特征具有一定差异性,很可能是由于分析方法不同所造成。
主题词磁性矿物     物源     浙闽河流     台湾浊水溪     化学元素组成    
中图分类号     P737.12+1;P595;P318                     文献标识码    A

河流是陆源碎屑物质远距离、大通量迁移的主要载体。每年大量的陆源碎屑物质通过以长江、黄河为代表的大江大河和以瓯江、浊水溪为代表的山溪性小河流的携带,以直接入海或间接通过洋流输移的方式滞留在黄、东海海域,这一过程对于黄、东海陆架沉积体系的形成,地貌环境的演变及化学物理通量的变化均有明显影响[1~3]。寻找并建立有效的各河流沉积物的物源判别指标,是辨识各河流对东海内陆架沉积体系的贡献的前提。因此,前人围绕这一问题开展了大量的研究,研究方法上多采用矿物组合、地球化学、磁学性质等指标进行源汇对比[4~8];源区研究对象多为长江和黄河等大河流域[8~17]。近年来浙闽小河流以及台湾河流对东海内陆架沉积体系的贡献也逐渐被认识[18, 19],其河流沉积物的物源辨识研究也相应地开展起来[20~24]。但是,这些河流间系统的物源识别指标对比研究还较为缺乏。任何一种指标都有一定的局限性和多解性,如重矿物组合的应用受到粒级约束[23];地球化学指标受水动力分选作用影响明显[25],且最近的研究表明全岩的地球化学指标进行物源判别可能存在一定的问题[26];沉积物的磁学性质在海域强还原环境中由于早期成岩作用又会发生改变[18]。相对来说,性质较为稳定的同等粒级的单种矿物可以有效避免水动力的影响,其自身携带的母岩信息可用于物源示踪,如角闪石、辉石、石榴子石、金红石、钛铁矿、锆石等[27~33]。磁性矿物也是一种较为稳定的矿物,其化学性质相对稳定[34],不同母岩产出的磁性矿物化学组成有一定的差异性[35~37]。前人也曾对长江、黄河沉积物中单颗粒磁性矿物的化学元素进行过研究,发现其和流域母岩关系密切且河流间差别较大[38~41]。因此,磁性矿物的化学元素组成特征可尝试示踪不同岩石背景的河流沉积物。

本文拟以中国东部入海河流沉积物(黄河、长江、浙闽河流和台湾浊水溪)为研究对象(图 1),对其细颗粒沉积物中的磁性矿物群体进行化学元素组成分析,探讨各河流磁性矿物的化学组成特征差异并为边缘海沉积物物源判别提供依据。

图 1 研究区地质图及采样点位 Fig. 1 Geological map of the study area and sampling locations
1 样品来源和分析方法

沉积物样品分别于2013年至2014年取自于我国黄河(2个)、长江(5个)、钱塘江(5个)、瓯江(5个)、闽江(5个)和浊水溪(5个),采样地点集中于河流的河口段边滩,6条河流共计27个样品(表 1图 1)。为避免长江沉积物倒灌的影响,浙闽河流(钱塘江、瓯江和闽江)的采样点都位于潮流界以上。

表 1 样品点位表 Table 1 Sampling locations

考虑到细粒级沉积物中磁性矿物的含量以及样品的河流代表性,将每条河流采集的所有样品进行了合并来提取磁性矿物。样品经过烘干、轻微研磨至分散,过320目筛,分离出 < 45μm的沉积物样品备用。将备用样品置于烧杯中,加入超纯水充分搅拌,利用样品袋覆盖的磁铁吸取磁性矿物,这一过程重复多次直至提净,之后在超纯水中洗净吸附的磁性矿物颗粒,去除粘附的粘土矿物。将获得的磁性矿物样品在40℃下烘干后,转移至特氟龙消化杯中,加入浓盐酸(36 %)加热至180℃左右进行湿法消解。之后经过跑酸,用1 %稀硝酸定容至50ml,并配置标准液上机测试Ti、Fe、Cr、Mg、Al、V、Ca、Co、Zn、Mn、S等11种元素。分析仪器采用AAnalyst 800原子吸收光谱仪。

2 河流沉积物磁性矿物元素组成特征

各河流沉积物磁性矿物以铁氧化物(TFeO)为主,铁硫化物(TFeS)仅占2 %以下(图 2表 2)。TiO2含量在0.43 %~5.60 %间变化,长江沉积物中最高,可达5.60 %,黄河和浙闽河流较为接近,浊水溪显著偏低;CaO和MgO含量分别介于0.83 %~2.20 %和0.44 %~2.61 %,在黄河沉积物中最高,分别可达2.20 %和2.61 %,长江和浙闽河流较为接近,浊水溪含量最低;Cr2O3在瓯江沉积物中高达0.82 %,显著高于其他河流;Al2O3在钱塘江和浊水溪沉积物中含量较高(>5 %);MnO、V2O3、ZnO和CoO在各河流沉积物中含量都较少,在黄河、长江和浙闽河流沉积物中差别不大,浊水溪沉积物中MnO、V2O3和ZnO含量极低,CoO含量相对其他河流却较高。

总体而言,各河流沉积物中磁性矿物元素组成差异较为明显,黄河富含Mg和Ca,长江富含Ti,钱塘江富含Al,瓯江富含Cr,台湾浊水溪铁硫化物含量相对较高,富含Al和Co,其余元素含量远低于其他河流。

图 2 河流细颗粒沉积物( < 45μm)中磁性矿物元素含量 Fig. 2 Elemental compositions of magnetic minerals in the fine riverine sediments ( < 45μm)

表 2 各个河流河口细颗粒沉积物( < 45μm)中磁性矿物元素组成(%) Table 2 Elemental compositions (%) of magnetic minerals in fine riverine sediments ( < 45μm)
3 讨论 3.1 磁性矿物类型及成因

本研究从沉积物中提取出的磁性矿物,主要是强磁性矿物,以铁的氧化物为主,同时也包含铁的硫化物,是岩浆岩、变质岩和沉积岩中的常见矿物[42]。铁的氧化物以磁铁矿为主,化学式为Fe3O4,铁以Fe2+和Fe3+价态共同存在。自然状态下很少出现纯净的磁铁矿,普遍存在广泛的类质同象,一般均含有Ti、Mg、V、Cr、Mn、Zn、Al等微量元素,其中,Fe3+能够被Ti4+、V3+、Cr3+代替而Fe2+则可以被Mg2+、Zn2+、Mn2+、Ca2+代替[43, 44]。铁的硫化物主要以磁黄铁矿、胶黄铁矿等形式存在。这些河流沉积物中的磁性矿物由铁氧化物和铁硫化物组成,基本上是铁氧化物为主,铁硫化物含量很少,仅占1 %以下,只有台湾浊水溪含量略高(1.84 %,图 2表 2)。我们前期研究中发现中央山脉的母岩以及台湾流域风化的特点使得台湾河流沉积物中部分样品磁黄铁矿含量较为丰富[18, 45]。所以本文中浊水溪沉积物磁性矿物中的铁硫化物很可能就是磁黄铁矿。同时,浊水溪沉积物磁性矿物中的Co含量明显高于其他河流,这也是磁黄铁矿的特征[46~48]

图 2表 2的结果表明,各河流沉积物磁性矿物以铁氧化物(TFeO)为主,铁硫化物(TFeS)仅占2 %以下,因此各河流磁性矿物的成因可以近似的从磁铁矿成因上来分析。磁铁矿主要形成于内生作用和变质作用,分布广泛,其元素组成及结构特征和母岩类型关系密切。通常铁镁质(基性)岩浆岩产出的磁铁矿,富含Ti、V等元素[28, 42, 46];中-酸性岩浆岩的磁铁矿主要是均质相,且通常Ti、V、Al和Mg等元素含量低[34]。从TiO2-Al2O3-MgO成因图上看,黄河、长江、钱塘江、瓯江和闽江沉积物中的磁性矿物都落在岩浆岩成因区,而台湾浊水溪则落于变质岩成因区(图 3)。其中,黄河沉积物磁性矿物群体特征更倾向于碱性岩浆岩成因,长江和浙闽河流沉积物磁性矿物群体特征主要为超基性-基性-中性岩浆岩成因(图 3)。

图 3 沉积物磁性矿物成因图解 底图引自陈光远等[34] Ⅰ-沉积变质-接触交代磁铁矿趋势区;Ⅱa-超基性-基性-中性岩浆岩磁铁矿趋势区;Ⅱb-酸性-碱性岩浆岩磁铁矿趋势区;Ⅲ-碱性岩浆岩磁铁矿趋势区 Fig. 3 Genetic diagram of magnetite in the riverine sediments, base map from Chen et al.[34]

河流沉积物中磁性矿物的成因和其流域母岩以及风化过程的关系密不可分[36, 51]。黄河流域广泛发育着第四纪黄土[51],这是黄河河口沉积物的主要来源[52](图 1)。在漫长的历史时期,受黄河流域特有气候的影响,黄土中的磁铁矿大多被氧化成为细颗粒的磁赤铁矿及赤铁矿[53~58],这也是本文在提取磁性矿物过程中发现黄河沉积物中磁性矿物含量偏少的原因。黄土中的磁性矿物主要有两种来源:西北大漠的母岩和风化过程的产物。杨守业和李从先[13]曾发现黄河沉积物中粗颗粒磁性矿物(>63μm)的化学组成接近酸性-碱性岩浆岩成因,认为其可能和形成黄土的复杂母岩类型关系密切,而本文显示其细颗粒磁性矿物( < 45μm)成因却有明显的差别,属于碱性岩浆岩成因区,这显然并不是黄土母岩的影响所导致的(图 3),很可能是黄土风化过程造成的结果。黄土高原地区干旱少雨,以物理风化和弱化学风化为主,黄土中的磁铁矿与其他矿物如绿泥石等粘土矿物,在土壤化过程中会形成新的磁性矿物[57, 58],其颗粒一般较为细小,而在此过程中,碱金属和碱土金属不易流失,因此所形成的磁性矿物具有富碱金属和碱土金属元素的特征[13]。这些因素很可能是黄河河口沉积物细颗粒组分中磁性矿物Mg和Ca含量相对较高的原因,因而导致其在TiO2-Al2O3-MgO成因图上落于碱性岩浆岩成因区(表 2图 13),需要强调的是这并不代表其磁性矿物产自碱性岩浆岩,而是反映了黄河流域黄土特殊的风化过程。除此之外,这种成因差别也很可能与分析方法不同有关,详见下文讨论。

长江流域的岩石类型较为复杂,碳酸岩、基性、中酸性岩浆岩以及变质岩均有出露,上游地区主要以碳酸岩、基性岩浆岩和中-酸性侵入岩为主[59, 60],其中基性岩浆岩(主要为峨眉山玄武岩)仅见于上游流域地区(图 1)。长江河口沉积物中超基性-基性-中性岩浆岩成因的细颗粒磁性矿物很可能主要来自上游峨眉山玄武岩,以高Ti、Cr、V等为特征[61](图 12表 2)。同时,上游支流贡献了长江入海泥沙的70 %以上,也是河口沉积物的主要来源[62~64],尤其是细颗粒沉积物,虽然三峡大坝投入使用后,中下游河道侵蚀加剧,可能导致入海泥沙的来源有所调整[65],上游泥沙贡献有所减弱,但是中下游河道中原有的沉积物中也有上游泥沙的贡献,因此河口细颗粒磁性矿物还是呈现出上游母岩的特征。此外,我们发现长江河口沉积物中粗颗粒磁性矿物(>63μm)更接近酸性-碱性岩浆岩成因(图 3),而本文所分析的细颗粒磁性矿物( < 45μm)主要为超基性-基性-中性岩浆岩成因(图 3)。如果不考虑分析方法的差异,这一成因差异主要反映了河口沉积物中不同粒级的磁性矿物来源不同。这里的来源可以从两个层面理解:其一从磁性矿物的母岩性质上看,流域中基性岩浆岩(峨眉山玄武岩)主要为喷出岩,中-酸性岩浆岩以侵入岩为主[59, 66],喷出岩中的磁性矿物结晶颗粒相较侵入岩来说更为细小[67],因此河口沉积物中细颗粒磁性矿物中玄武岩的贡献较大,而粗颗粒磁性矿物主要为侵入岩提供;其二从河流动力学角度来看,相对来说,细颗粒泥沙可以远源搬运,粗颗粒泥沙搬运距离短,如前所述,上游支流是长江河口沉积物的主要贡献者,尤其是细颗粒沉积物,而中下游支流可能对河口粗颗粒沉积物的贡献较大[65, 68],且中下游广泛分布着中酸性侵入岩,因此河口沉积物中细颗粒磁性矿物主要来源于上游地区,而粗颗粒磁性矿物以中下游贡献较大。钱塘江、瓯江、闽江为代表的浙闽河流也落在超基性-基性-中性岩浆岩磁铁矿趋势区,但是它们与长江还是有所差别,呈现出高Zn、Mn,低Ti、V等元素,这与浙闽地区广泛分布的中性-酸性岩浆岩相关(表 2图 13)。此外,瓯江磁性矿物中Cr的含量很高,甚至高于长江,曹文红等[18]也发现瓯江细颗粒沉积物中Cr元素含量较高,可推测这很可能与其流域母岩的特性关系密切(表 2)。

台湾地区河流主要源自中央山脉,其源区基本为喜马拉雅期低级变质岩,因此浊水溪沉积物中的磁铁矿落于变质岩成因区(图 13)。

3.2 磁性矿物与单颗粒化学组成的差异

从3.1讨论中我们看到河流沉积物中粗颗粒和细颗粒磁性矿物的化学组成似乎有一定的差异,这很可能与实验方法的不同有关系,因此本文收集了前人所有与本文相关的磁性矿物化学组成的数据进行探讨(图 3)。

由于关于长江沉积物的相关研究最多,此处以长江为例。前人在沉积物磁性矿物的研究中采用的是磁性矿物单颗粒的化学成分分析方法,便于实验通常选取的是>63μm的矿物单颗粒,每个样品测试颗粒多为3~5粒,最多不超过十几粒[38~40, 49]。从图 3中可以看出,在采用磁性矿物单颗粒分析方法的研究中,即使分析的样品同处于长江河口区,其沉积物中磁性矿物化学组成上也有很大的差别,这很可能和测试颗粒较少所致随机性较大有关系。而在采用磁性矿物群体分析方法的研究中,同为长江河口区的样品沉积物中磁性矿物化学组成明显较为接近(图 3),这是因为群体特征所表征的是所有磁性矿物的元素组成特征,因而所得到的结果相对较为稳定。

可见两种实验分析方法各有优劣,相对来说单颗粒矿物化学成分分析方法随机性较大,尤其是测试颗粒较少的情况下[69],但是该方法也有助于发现某些特征性的矿物颗粒个体用于示踪[60];而矿物群体化学成分分析方法所反映的是整体的普遍特征,同源的沉积物结果差异较小,但同时也容易掩盖矿物颗粒个体特征。

3.3 基于磁性矿物化学组成特征的物源识别

根据上述分析可知,细颗粒沉积物磁性矿物中,黄河以Ca和Mg为特征元素,长江和浙闽河流较为接近,Ti和Al普遍较高;浊水溪则为S和Co。因此,可以采用Ti+V-S+Co-Ca+Mg为端元的三角图来进行物源判别(图 4)。该图能够较为清晰地区分黄河、浊水溪与长江和浙闽河流的沉积物,但是由于长江和浙闽河流沉积物中磁性矿物化学组成差异较为接近,该图不能有效区分。相对来说,浙闽河流Mn和Zn元素含量整体高于长江(表 2图 2),且钱塘江富含Al;瓯江富含Cr,可以以此为辅助指标对长江和浙闽河流物源做进一步区分。

图 4 Ti+V-S+Co-Ca+Mg物源判别图 Fig. 4 Sediment provenance discrimination in terms of Ti+V-S+Co-Ca+Mg
4 结论

本文通过分析黄河、长江、钱塘江、瓯江、闽江、浊水溪细颗粒沉积物( < 45μm)的磁性矿物化学特征,发现河流间的差异较为明显,可能与流域母岩以及风化过程关系密切,这些差异可以作为物源判别指标。具体结论如下:

(1) 这些河流细颗粒沉积物中磁性矿物主要以铁氧化物(磁铁矿)为主,铁硫化物含量很少,仅占1 %以下,仅台湾浊水溪中铁硫化物(磁黄铁矿)含量稍高(1.84 %)。河流间磁性矿物化学特征差异较为明显:黄河富含Mg和Ca,长江富含Ti,钱塘江富含Al,瓯江富含Cr,浊水溪的铁硫化物含量相对较高,富含Al和Co,其余元素含量远低于其他河流。

(2) 根据磁性矿物成因图,黄河、长江、钱塘江、瓯江和闽江沉积物中的磁性矿物都位于岩浆岩成因区,台湾浊水溪位于变质岩成因区。其中,黄河沉积物中的磁性矿物富含Mg和Ca,在成因图上表现为碱性岩浆岩成因,但这并不是反映了流域中磁性矿物来自于碱性岩浆岩,而是由于流域中黄土土壤化过程中所形成的细颗粒磁性矿物含有较高的碱土金属元素(如Mg和Ca)所致;长江和浙闽河流沉积物中磁性矿物主要为超基性-基性-中性岩浆岩成因,反映了流域中磁性矿物的母岩特征,其磁性矿物主要来源于长江上游分布的峨眉山玄武岩和浙闽流域广泛分布的中-酸性岩浆岩;台湾浊水溪沉积物中磁性矿物主要为变质岩成因,其来源于流域上游中央山脉广泛分布的沉积变质岩。

(3) 根据磁性矿物元素化学组成的差异性,本文提出Ti+V-S+Co-Ca+Mg图可作为河流物源判别图,该图可以较好的区分黄河、长江及浙闽河流、台湾浊水溪的沉积物物源,磁性矿物中的Mn、Zn、Al、Cr元素的差异有助于进一步确定长江和浙闽河流的泥沙来源。

此外,文章发现针对磁性矿物与单颗粒磁性矿物所得的化学组成特征具有一定差异性,除却分析粒级的影响,更可能是分析方法不同造成的。单颗粒磁性矿物分析法随机性较大,尤其是测试颗粒较少的情况下,但有助于发现某些特征性的矿物颗粒个体用于示踪;而磁性矿物分析方法所反映的是整体的普遍特征,随机性小,但同时也容易掩盖矿物颗粒个体特征。在判源过程中两种方法互为补充,能够更加客观的反映真实情况。

致谢: 感谢审稿专家和杨美芳老师对本文修改提出的宝贵意见。

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Geochemical properties of magnetic mineral in the Eastern China river sediments and their provenance implications
Ma Junqiang, Yue Wei, Liu Jianhui, Liu Yan, Zhang Dan, Chen Jing     
( State Key Laboratory of Estuarine and Coastal Research, East China Normal University, Shanghai 200062)

Abstract

The Chinese marginal seas are mostly fed by terrestrial sediments not only through large rivers such as Yellow River and Yangtze River, but also through small mountainous rivers including Qiantang River, Ou River, Min River and Taiwan rivers. Sediment supplies of these small mountainous rivers to the sea have attracted more attentions recently. To trace the source of marine sediments, it is necessary to understand provenance differences among all above rivers and set up an effective provenance indicator firstly. The paper aimed to find the riverine sediment provenance differences through analyzing the geochemical properties of magnetite mineral group in the fine sediments ( < 45 μm) from Yellow River, Yangtze River, Qiantang River, Ou River, Min River and Zhuoshui River. Eleven elements (Ti, Fe, Cr, Mg, Al, V, Ca, Co, Zn, Mn and S) of magnetite mineral group were measured by atomic absorption spectrometry. The results showed that:(1) Iron oxide (mainly magnetite) dominated magnetic minerals of all the rivers' sediments. Iron sulfide rarely existed in all the riverine sediments ( < 2%). By comparison, Zhuoshui River was richer in iron sulfide (mainly pyrrhotite) (1.84%). (2) There were obvious differences among the rivers in many elements of magnetic mineral, such as Ti, Mg, Ca, Al, Cr, V, Mn, Co and Zn. The representative elements of magnetite mineral were Mg and Ca for Yellow River, Ti for Yangtze River, Al for Qiantang River, Cr for Ou River, Al and Co for Zhuoshui River. Notably, contents of Ti, Mg, Ca, Mn, Cr, V and Zn of the magnetic minerals were very low in Zhuoshui River compared with the other rivers. (3) In terms of magnetite genetic diagram, magnetic minerals of Yellow River, Yangtze River and Zhejiang-Fujian rivers showed an igneous origin, while magnetic minerals of Zhuoshui River originated from metamorphic rocks. Generally, magnetic minerals in the riverine sediments were mainly derived from source rocks or weathering process of the drainage basins. Magnetic minerals of alkaline igneous origin dominated in Yellow River due to high contents of Mg and Ca, which was not believed directly related to the source rocks of drainage basin. This might reflect the origin of loess in which fine magnetic grains with high alkaline elements (Mg and Ca) were yielded during pedogenic process. Magnetic minerals of Yangtze River and Zhejiang-Fujian rivers showed an ultramafic-mafic-intermediate igneous origin, implying the source from E'mei basalt of the upper Yangtze and widespread intermediate-acidic igneous rocks of Zhejiang-Fujian basins. While, magnetic minerals of metamorphic origin in Zhuoshui River were mainly derived from sedimentary metamorphic rock of the Central Mountain Range. (4) A ternary diagram of Ti+V-S+Co-Ca+Mg was developed to identify sediment provenances and it could well discriminate sediments from Yellow River, Yangtze River and Zhejiang-Fujian rivers, Zhuoshui River. Mn, Zn, Al and Cr of magnetic minerals were suggested to help further identifying the sediments from Yangtze River and Zhejiang-Fujian rivers. Meanwhile, some differences of geochemical compositions in magnetic minerals was found between this study and the previous results, which was believed related to different analysis methods between group and single particle of magnetic minerals. Comparatively, there was a randomness using single particle analysis and group analysis was more representative.
Key words: magnetic mineral     provenance     Zhejiang-Fujian rivers     Zhuoshui River in Taiwan     geochemical composition