步氏巨猿(Gigantopithecus blacki)是现生和化石灵长目中体型最大的动物，属于人猿超科，猩猩亚科。它是1935年荷兰古生物学家孔尼华(G. H. R. von Koenigswald)根据从香港中药铺收集到的一个硕大右下第三臼齿而命名的^[1]。孔尼华最先发现的步氏巨猿牙齿没有产地和层位信息，但中药铺里与步氏巨猿牙齿放在一起的有猩猩、大熊猫、巨貘、熊、犀牛、剑齿象等化石，这些是华南大熊猫-剑齿象动物群(Ailuropoda-Stegodon fauna)的常见属种，为此他推断步氏巨猿的地质年代是中更新世^[2]。为确定步氏巨猿的系统分类位置和地质年代，20世纪50年代后期至60年代初期，裴文中率队在广西进行大规模洞穴调查发掘。他们最先在大新和柳城等地发现了有确切层位的步氏巨猿化石，进而认识到其年代有可能从早更新世延续到中更新世^{[3, 4]}；随之，周明镇^[5]认为步氏巨猿和共生的动物群比典型大熊猫-剑齿象动物群具有更古老的特点，提出把它们与大熊猫-剑齿象动物群分开，作为一个独立的动物群——巨猿动物群(Gigantopithecus fauna)。迄今为止，我国长江以南地区已发现10多个巨猿动物群化石地点(图 1)，出土了4个巨猿下颌骨和上千枚巨猿牙齿以及大量的共生动物化石。这些化石证据表明步氏巨猿曾广泛分布于华南及邻近的东南亚地区的热带-亚热带森林环境，后来可能气候变化、栖息地不断减少等因素而逐渐灭绝^[6~9]。

图 1(Fig. 1)

图 1 华南重要巨猿动物群化石地点 方点和圆点分别代表早更新世和中更新世化石地点，红点为本文研究地点 Fig. 1 Important Gigantopithecus localities in Southern China. Square and circle points correspond to Early Pleistocene and Middle Pleistocene sites, respectively, and red points are the study sites

为建立华南巨猿动物群的年代序列，Jin等^[10]通过对比分析崇左地区一系列巨猿动物群的演化特征并结合古地磁分析结果，将早更新世的巨猿动物群划分为早、中、晚三期： 1)早期巨猿动物群以Ailuropoda microta、 Sinomastodon jiangnanesis、 Stegodon huananensis和Tapirus sanyuanensis等为代表，时代为2.6～1.8Ma，对应于地磁极性年表的奥杜威正极性亚时和之前的松山反极性时；2)中期巨猿动物群以Ailuropoda wulingshanensis、 Cuon antiquus和Tapirus sinensis为代表，时代为1.8～1.2Ma，对应于奥杜威正极性亚时和贾拉米洛事件之间的松山反极性时；3)晚期巨猿动物群以Ailuropoda baconi和Stegodon orientalis为代表，时代为1.2～0.8Ma，对应于贾拉米洛正极性亚时以及之后的松山反极性时。

华南巨猿动物群化石出产于第四纪喀斯特洞穴和裂隙堆积，常缺乏同位素定年(如K-Ar、 Ar-Ar、 U-Pb、 Al-Be等)的适宜材料。然而这些巨猿动物群化石地点都出土了许多共生的大型哺乳动物牙齿化石，它们是电子自旋共振与铀系结合定年(以下简称ESR/U-系法)研究的理想样品。ESR/U-系法与ESR和OSL定年法相似是通过分析古剂量和年剂量来测定年代的方法^[11]。由于牙齿化石对于U是开放体系，在石化过程中牙齿组织(珐琅质、牙本质和牙骨质)可从地下水中吸附大量的U(达ppm量级)。因此直接用ESR法或者U-系法测定牙齿化石的年代都受到U吸附过程影响。将牙齿化石的ESR分析与U-系分析相结合，则可以模拟牙齿各个组织在地质时期的U吸附过程^{[12, 13]}。这使得ESR/U-系法比常规ESR定年法中采用的早期吸附模式(Early Uptake，简称EU)^[14]和线性吸附模式(Linear Uptake，简称LU)^[15]能更准确地评估年剂量，也就比常规ESR定年法能更准确地测定牙化石的地质年代^{[16, 17]}。ESR/U-系法已成功用于世界许多考古地点的地质年代研究^[18~22]，包括我国安徽和县人遗址^[23]、贵州盘县大洞遗址^[24]、陕西大荔人遗址^[25]和山东沂源人遗址^[26]。

Rink等^[27]用常规ESR定年法和ESR/U-系法将广西柳城、大新和武鸣巨猿动物群的地质年代限定为1.20～0.31Ma。然而，这项研究的样品数量少，而且仅3个样品有U-Th同位素分析，其他样品都为常规ESR的EU和LU模式年代。为进一步研究华南巨猿动物群的年代框架，近年来我们使用ESR/U-系法测定了一系列巨猿动物群的地质年代。本文介绍ESR/U-系法并综述我们已获得的关于早更新世巨猿动物群化石地点的测年结果，包括重庆龙骨坡、广西田东吹风洞和么会洞以及广西崇左三合大洞。

龙骨坡遗址(30°51′47″N，109°39′56″E)位于重庆市巫山县庙宇镇龙坪村，海拔约830m，为洞穴堆积，主要由古庙宇河沉积的粘土和角砾组成，>20m厚(未见底)。迄今龙骨坡遗址已经过3个阶段的发掘，分别集中于1984～1988年、 1997～1998年和2003～2006年。前两个阶段的发掘由中国科学院古脊椎动物与古人类研究所组织，最近一次为中法联合发掘。这次发掘将堆积剖面从上而下分为3个沉积单元，分别为CⅠ、 CⅡ和CⅢ，并细分出20个沉积地层^{[28, 29]}。

龙骨坡遗址出土了一个似人似猿的下颌骨残段带有两颗牙齿，以及大量石制品。这个下颌骨样品起初被定义为“巫山人”(Homo erectus wushanensis)^[30]，后来又被认为是种类未定的早期人类化石(Homo sp. indet.)^[31]，但越来越多的学者认为这个化石是猿而不是人^{[32, 33]}；此外，龙骨坡遗址还出土了16个巨猿牙齿化石和丰富的哺乳动物化石，其中有新近纪残余种类，如Nestoritherium和Dicoryphochoerus，又有早更新世特有的大哺乳动物，如Cuon dubius、 Ailuropoda microta、 Pachycrocuta licenti、 Tapirus sanyuanesis、 Stegodon preorientalis和Sus xiaozhu。Huang等^[31]根据动物群的组合特征推断龙骨坡的地质年代为上新世晚期至早更新世早期。本项研究采集了出自CⅡ和CⅢ沉积单元的共17个牙齿化石样品用作ESR/U-系法定年^[34]。

广西田东县布兵盆地为一个小型溶蚀盆地，呈西北-东南走向，长约15km，宽2～3km。该盆地南部边缘和盆地中间的石灰岩峰丛发育着众多喀斯特洞穴，其洞穴堆积物中保存了丰富的第四纪不同时段的哺乳动物化石^[35]。吹风洞(23°34′27″N，107°00′22″E)位于布兵盆地东南边缘的一个石灰岩孤山之上，洞口海拔为227m，高出当地地表 77m，距山顶16m。洞穴堆积物主要为砂质粘土，夹杂少量石灰岩角砾，平均深度为1.3m。吹风洞由广西自然历史博物馆于2006年组织发掘，出土了92个步氏巨猿牙齿化石以及大量的共生哺乳动物化石，其中以Cervus sp. 、 Sus peii、 Muntiacus sp.和G. blacki最为丰富^[36]；另外该动物群出现了Sinomastodon yangziensis、 Stegodon preorientalis、 Ailuropoda microta、 Pachycrocuta licenti、 Tapirus sanyuanesis、 Hystrix magna和Sus peii等典型的华南早更新世种属，表明其地质年代为早更新世^[36]。本项研究采集了4个犀牛牙齿化石样品(CFC-1、 CFC-2、 CFC-3和CFC-4)用于ESR/U-系法定年^[37]。

么会洞(23°34′53″N，107°00′08″E)也位于布兵盆地东南角，距离吹风洞以北约500m。该洞穴发育于晚古生代厚层石灰岩之中，洞口海拔为215m，高出当地地表约65m。么会洞由广西自然历史博物馆于2002～2008年间多次发掘。洞内堆积物厚约7m，从底到上依次分为5层： 1)深褐色砂层(20～40cm)；2)浅褐色粘土和砂质粘土(约400cm)；3)深褐色砂质粘土(约210cm)；4)深褐色含角砾砂质粘土(约60cm)；5)灰白色钙板层(5～35cm)^[38]。么会洞出土了16个步氏巨猿牙齿化石和大量的共生哺乳动物化石，共计28个属种，大多数化石来自第3层。与吹风洞相似，该动物群也出现了典型的华南早更新世种属，如Sinomastodon yangziensis、 Stegodon huananensis、 Ailuropoda microta、 Tapirus sanyuanesis、 Hespertherium sp. 、 Hystrix magna、 Sus peii、 Dorcabune liuchengense和Cervus fengqii^[38]。本项研究采集了出自第3层位的两个犀牛牙齿化石样品(MHC-1和MHC-2)用于ESR/U-系法定年^[39]。

自2004年以来中国科学院古脊椎动物与古人类研究所联合北京大学崇左生物多样性研究基地，对广西左江流域崇左地区的洞穴进行了考察和发掘，相继发现了十多个第四纪不同地质时期的化石地点^[40]。三合大洞(22°16′30″N，107°30′40″E)位于广西崇左市崇左生态公园之中，为大型管道状溶洞，洞口海拔为203m，高出当地河床约70m。洞内堆积大于14m(未见底)，可分为上下两个单元：上部单元为次生堆积，主要由粘土和角砾组成，厚约1.6m，不含化石；下部堆积单元主要由粉砂和粘土组成，厚约11.3m，富含巨猿动物群化石。三合大洞发现了56个步氏巨猿牙齿化石以及非常丰富的共生动物群，包括大型哺乳动物32种，小型哺乳动物52种^[41]。大型哺乳动物中含有新近纪的残留属(如Sinomastodon、 Dicoryphochoerus和Cervavitus)，并有相当多更新世的灭绝属(如Gigantopithecus、 Stegodon、 Megalovis和Bibos)；小哺乳动物群有南方早更新世常见的属种(如Typhlomys internedius、 Hystrix magna和Belomys parapearsoni等)。这些特征表明三合大洞动物群的年代为早更新世^[41]。本文共采集了5个牙齿化石样品(SHC-1、 SHC-2、 SHC-3、 SHC-4和SHC-5)用作ESR/U-系法定年研究，其中SHC-1、 SHC-2和SHC-3为牛科牙齿，SHC-4为乳齿象的牙齿残片，SHC-5为犀牛牙齿^[39]。

牙齿珐琅质的主要成分为羟基磷酸钙(Ca₁₀(PO₄)₆(OH)₂)，是良好的天然辐照剂量计。牙化石的珐琅质在地质时期所累积的α、 β和γ射线以及宇宙射线的辐照剂量(即古剂量，D_e)可表示为年剂量(d_a (t))和埋藏时间(T)的函数^[42]：

在理想条件下，如果年剂量保持不变，为某一常数，牙化石的地质年代则为古剂量与年剂量之商。然而，在地质时期年剂量不可避免地发生变化，其中一个重要原因是牙齿在石化过程中可吸附大量的U，从而使年剂量随U吸附过程而变化。牙齿珐琅质的矿物成分高达95 %以上，在埋藏过程中受成岩作用影响较小，而牙本质和牙骨质的矿物成分相对较低(70 %～75 %)，有机质含量较高(20 %)，易受成岩作用影响^[43]。因此，为计算牙化石吸附的U贡献的古剂量，需要用数学模型重建牙化石的U-吸附过程。

US模型(U-series model)^[12]将牙化石在过去某时刻t的U含量U (t)表示为：

其中U_m为现今的U含量，p为U-吸附参数(p≥-1)。Shao等^[13]详细描述了US模型的数学方程。当p值为-1和0时，US模型分别代表EU和LU两种特殊情况；当p值在-1与0之间，US模型表示相对早期吸附，而当p值远大于0则表示近期吸收。

然而US模型仅适用于连续的U-吸附过程。如果牙化石发生了U-淋失(常表现为²³⁰ Th/²³⁴ U>>1或超出U-系衰变平衡)，US模型则无法计算ESR/U-系年代。针对牙化石的U-淋失问题，Shao等^[44]发展了AU模型(Accelerating Uptake model)。在AU模型中，²³⁸ U、 ²³⁴ U和²³⁰ Th浓度变化的动力方程为：

其中U₈、 U₄和Th₀代表²³⁸ U、 ²³⁴ U和²³⁰ Th的浓度，λ₈、 λ₄和λ₀为²³⁸ U、 ²³⁴ U和²³⁰ Th的衰变常数，f₈和f₄为²³⁸ U和²³⁴ U的初始吸附速度，a₈和a₄为²³⁸ U和²³⁴ U吸附过程的加速度；另外，n=a₈/f₈被定义为AU模型的U-吸附参数。

如果牙化石样品的U-Th同位素数据点在图 2的A区，也就是²³⁰ Th/²³⁴ U < 1，表明样品经历了以U-吸附为主导的地球化学过程；如果数据点在B区，介于²³⁰ Th/²³⁴ U=1和U-Th衰变平衡之间，表明样品经历了U-吸附过程，但后期可能吸附停止或者发生轻微的U-淋失；如果数据点在C区，在U-Th衰变平衡线右侧，则表明U-淋失过程非常显著。在本项研究中，样品的U-Th同位素数据都在A区和B区；US模型和AU模型分别用于重建位于A区和B区的样品的U-吸附过程。

图 2(Fig. 2)

图 2 牙化石的U-Th同位素比值 A区的230 Th/234 U活度比小于1，B区的230 Th/234 U活度比大于1但没有达到衰变平衡，C区的230 Th/234 U活度比大于1并超出衰变平衡 Fig. 2 U-Th isotopic data in fossil teeth. The three zones are characterized by 230 Th/234 U < 1(zone A), 230 Th/234 U>1 under decay equilibrium(zone B), and 230 Th/234 U>1 beyond decay equilibrium(zone C), respectively

本文牙齿珐琅质的古剂量采用“附加剂量法”测定^[45]。先将牙齿的珐琅质、牙本质和牙骨质分离，然后将珐琅质表面打磨干净，再用玛瑙研钵将其碾成粉末，筛选出100～200μm粒级部分(约1g)，并分成10～20等份。用⁶⁰ Co源γ-射线按指数递增的剂量施加人工辐照，最大剂量约为古剂量估计值的10倍，剂量率约为25Gy/分钟，并保留一个分样不做人工辐照，用于测量样品的天然ESR信号强度。辐射后的样品放置约1个月，待不稳定的ESR信号消退便可上机测量。

图 3(Fig. 3)

图 3 牙化石珐琅质的ESR谱图(a)和ESR信号强度对辐照剂量的响应曲线(b) (a)黑线和红线分别为自然样品和人工辐照的样品的ESR谱图；(b)方点为ESR信号强度的测量数据，红线为拟合曲线，绿线代表±2σ误差范围 Fig. 3 ESR spectrum (a) and ESR dose response curve (b) of tooth enamel. (a) The black and red lines are the ESR spectra of natural tooth enamel and artificially irradiated tooth enamel, respectively; (b)The square points are the measured ESR intensities, the red curve is calculated by ESR data fitting for De determination, and the green curves are the uncertainty ranges of the data fitting at±2σ level

本文牙齿珐琅质ESR信号强度是在中国原子能科学研究院和中国地震局地质研究所使用Bruker EMX型ESR谱仪测定。图 3a为一组珐琅质样品的ESR谱图，X-轴为磁场强度，Y-轴为ESR信号强度(I)。珐琅质ESR谱图表现为两个峰(T₁、 T₂)和两个谷(B₁、 B₂)，T₁与B₂之间的峰高值记为样品的信号强度^[45]。如图 3b所示珐琅质的古剂量可根据ESR信号强度(I)对辐照剂量的响应曲线而确定，即I=0所对应的剂量值。

牙化石在埋藏环境中接收的辐照年剂量取决于自身吸附的U和周边沉积物中的放射性元素(U、 Th和K)衰变产生的α、 β和γ射线以及宇宙射线的辐照^[42]。牙齿珐琅质中U贡献的年剂量，又称为内部年剂量。因珐琅质较薄，通常小于2mm，内部年剂量主要为α和β辐照剂量，γ辐照忽略不计^[42]。在样品处理过程中，牙齿珐琅质内外两个表面需分别打磨掉大于50μm厚度，以消除外部的α辐照剂量，因此牙本质和牙骨质中的U贡献的年剂量主要为β辐照剂量。本文用α-谱仪和电感耦合等离子体质谱仪测定各个牙组织的U含量以及²³⁴ U/²³⁸ U和²³⁰ Th/²³⁴ U同位素活度比值(表 1)，并用HpGeγ-射线谱仪测定各个组织中²³⁸ U、 ²²⁶ Ra和²²² Rn的活度。这两种分析相结合可以估算样品中Rn-散逸的程度^[46]。

表 1(Table 1)

表 1 龙骨坡、吹风洞、么会洞和三合大洞的牙化石样品的U-Th同位素 Table 1 U-Th isotopic data for the fossil teeth from Longgupo, Chuifeng, Mohui and Sanhe caves 地点 样品 层位/深度 属种 牙组织* U/ppm 234U/238U 230Th/238U 222Rn/230Th U-系表观年龄/ka 龙骨坡 LGP06S01 CⅡ-2a Cervid E 1.040±0.040 1.203±0.060 0.500±0.074 0.39 57.86±11.52 D 44.100±1.100 1.252±0.029 0.984±0.063 0.379 155.00±22.21 LGP06S02 CⅢ-H1 Bovinae E 3.020±0.080 1.211±0.035 0.844±0.039 0.602 124.05±12.56 D 105.480±1.710 1.149±0.016 0.823±0.032 0.336 131.93±10.32 LGP06S03 CⅢ-2 Suid E 2.870±0.070 1.339±0.035 1.028±0.065 0.866 145.20±19.89 D 36.590±0.640 1.454±0.023 1.202±0.067 0.503 164.71±20.52 LGP06S04 CⅢ-3 Rhinoceros E 3.080±0.090 1.352±0.040 1.341±0.070 0.543 282.63±78.36 D 79.310±2.000 1.419±0.031 1.429±0.056 0.282 285.51±54.30 LGP06S05 CⅢ-7a Cervid E 6.730±0.100 1.247±0.018 0.969±0.028 0.621 151.13±10.24 D 41.940±0.590 1.112±0.014 0.842±0.024 0.328 148.59±9.84 LGP06S06 CⅢ-8a Cervid E 0.910±0.040 1.305±0.074 0.988±0.094 0.734 143.05±32.65 D 51.620±0.910 1.147±0.019 0.988±0.032 0.273 198.00±19.90 LGP06S07 CⅢ-8b Cervid E 9.140±0.200 1.304±0.021 1.258±0.048 0.54 258.95±40.18 D 79.160±2.020 1.291±0.029 1.042±0.071 0.377 162.30±25.37 LGP06N01 CⅢ′-2 Megaovis E 1.310±0.060 1.279±0.062 1.108±0.086 0.756 193.17±48.69 D 68.700±1.830 1.300±0.031 1.169±0.051 0.379 208.82±28.94 LGP06N02 CⅢ′-5 Rhinoceros E 5.370±0.100 1.315±0.024 0.919±0.036 0.745 122.28±9.46 D 40.570±0.540 1.213±0.015 0.933±0.023 0.31 149.19±8.51 LGP06N03 CⅢ′-6 Tapirus sinensis E 0.430±0.040 1.259±0.168 0.872±0.177 0.947 127.36±83.07 D 53.320±2.100 1.219±0.044 0.919±0.094 0.281 144.24±31.64 LGP06N04 CⅢ′-6 Cervid E 1.710±0.060 1.236±0.043 1.031±0.066 0.685 177.51±31.55 D 43.260±1.330 1.235±0.034 1.087±0.065 0.295 203.07±37.88 LGP06N05 CⅢ′-6 Bovinae E 2.190±0.070 1.357±0.037 1.134±0.051 0.633 172.20±20.81 D 28.370±0.610 1.296±0.027 1.061±0.041 0.333 166.70±16.45 LGP06N06 CⅢ′-6 Bovinae E 4.600±0.090 1.273±0.023 0.979±0.033 0.663 147.18±11.57 D 21.080±0.360 1.193±0.019 0.889±0.027 0.393 140.80±9.66 LGP06N07 CⅢ′-6 base Suid E 6.650±0.300 1.261±0.045 1.068±0.063 0.595 182.90±31.84 D 53.770±1.640 1.053±0.030 0.839±0.054 0.335 170.59±30.51 LGP06N08 CⅢ′-6 base Hyena E 4.740±0.180 1.294±0.044 0.919±0.080 0.662 126.67±21.26 D 30.740±1.240 1.159±0.044 1.000±0.070 0.316 198.96±45.28 LGP06N09 CⅢ′-6 base Tapirus sinensis E 0.320±0.010 1.311±0.043 0.939±0.053 0.545 127.95±15.34 D 36.320±0.550 1.181±0.016 0.979±0.024 0.27 177.40±12.46 LGP06N10 CⅢ′-6 base Bovinae E 7.720±0.170 1.348±0.027 1.062±0.069 0.684 152.42±20.91 D 21.300±0.680 1.214±0.036 1.008±0.059 0.349 177.02±28.62 吹风洞 CFC-1 -50cm Rhinoceros E 0.097±0.000 1.601±0.016 1.298±0.065 1.000 153.90±15.10 D 7.675±0.072 1.620±0.006 1.513±0.036 0.370 210.20±12.80 CFC-2 -90cm Rhinoceros E 0.067±0.000 1.919±0.022 1.591±0.069 1.000 155.50±12.60 D 4.549±0.036 2.114±0.004 1.825±0.042 0.510 165.10±7.40 CFC-3 -90cm Rhinoceros E 0.166±0.000 1.505±0.008 1.290±0.054 1.000 176.30±16.20 D 6.175±0.038 1.742±0.007 1.690±0.024 0.440 225.90±8.20 CFC-4 -20cm Rhinoceros E 0.345±0.001 1.348±0.012 1.367±0.037 1.000 304.00±35.10 D 6.517±0.036 1.460±0.005 1.552±0.038 0.630 350.00±46.60 么会洞 MHC-1 L3 -110cm Rhinoceros E 0.999±0.003 1.705±0.003 1.821±0.010 1.000 312.63±7.84 D 8.577±0.022 1.988±0.003 2.316±0.011 0.500 431.15±15.24 MHC-2 L3 -170cm Rhinoceros E 0.075±0.001 1.690±0.011 1.848±0.015 1.000 350.14±19.44 D 13.254±0.045 1.997±0.002 2.263±0.012 0.410 365.69±10.29 三合大洞 SHC-1 L5 Bovinae E 0.676±0.002 1.9713±0.003 2.069±0.011 0.290 271.37±5.04 D 9.426±0.034 1.9881±0.002 1.985±0.013 0.050 233.16±4.09 C 11.738±0.100 2.0364±0.007 2.493±0.046 0.050 No age SHC-2 L4 Bovinae E 2.011±0.006 1.6146±0.002 1.673±0.008 0.160 287.47±5.36 D 31.089±0.101 1.5850±0.002 1.608±0.008 0.040 269.47±4.77 C 32.859±0.665 1.7720±0.011 2.010±0.045 0.040 467.51±110.14 SHC-3 L5 Bovinae E 0.569±0.001 1.9919±0.003 1.887±0.012 0.700 204.20±3.08 D 13.634±0.042 2.0463±0.002 1.872±0.010 0.040 187.30±2.15 SHC-4 L4 Sinomastodon E 0.040±0.000 1.3849±0.018 1.492±0.017 0.950 414.54±67.05 D 1.585±0.005 2.1939±0.003 2.420±0.016 0.490 307.36±7.86 SHC-5 L4 Rhinoceros E 0.052±0.000 1.3418±0.009 1.422±0.015 0.850 386.56±36.05 D 2.403±0.007 2.4184±0.003 2.689±0.014 0.230 303.59±5.96 *E、 D、 C分别代表珐琅质(enamel)、牙本质(dentine)和牙骨质(cementum)

表 1 龙骨坡、吹风洞、么会洞和三合大洞的牙化石样品的U-Th同位素 Table 1 U-Th isotopic data for the fossil teeth from Longgupo, Chuifeng, Mohui and Sanhe caves

牙化石周边沉积物中的U、 Th和K含量决定着γ-辐照年剂量，如果沉积物直接覆盖珐琅质表面，还需考虑沉积物的β-辐照年剂量^[42]。本文将沉积物样品放在60℃的烘箱中烘干，以估算水含量。之后再用HpGeγ-射线谱仪测定沉积物中的U、 Th和K含量，以估算外部年剂量。此外，考虑到洞穴堆积物的不均一，本文还使用Canberra Inspector 1000便携式γ-射线谱仪在牙化石出土层位直接测量外部年剂量^[47]。牙化石接收宇宙射线的年剂量可以根据样品埋藏地点的经纬度和埋藏深度估算^[48]。

图 4展示了牙齿化石的ESR/U-系年代计算所需的测量参数和流程^[49]： 1)首先将牙齿各个组织的²³⁴ U/²³⁸ U和²³⁰ Th/²³⁴ U测量值带入US模型或AU模型的U-系衰变不平衡方程，分别计算它们的U吸附参数与时间的函数关系^{[13, 44]}；2)输入牙齿各组织中的U含量、 Rn-散逸、水含量以及α辐射效率和β射线衰减系数，利用U吸附参数与时间的函数关系建立珐琅质中的U所贡献的内部剂量的时间函数(D_int (t))以及牙本质和牙骨质中的U所贡献的β-剂量的时间函数(D_β (t))；3)根据牙齿化石出土位置周边沉积物的U、 Th和K含量，水含量以及宇宙射线年剂量，建立外部环境剂量的时间函数(D_ext (t))；4)将D_int (t)、 D_β (t)和D_ext (t)在相同的时间变量上相加则计算出珐琅质接收到的总剂量随地质年代的变化(D (t))；5)将珐琅质中测量到的古剂量D_e带入D (t)便可解得ESR/U-系年代，年代误差由Monte-Carlo算法估算。

图 4(Fig. 4)

图 4 ESR/U-系年代的算法(依据Shao等[49]) E、 D、 C、 S和Cos分别代表珐琅质、牙本质、牙骨质、沉积物和宇宙射线，图上数字表示计算步骤 Fig. 4 Schematic illustration of the algorithm used for ESR/U-series age calculation from Shao et al.[49] E, D, C, S and Cos correspond to enamel, dentine, cementum, sediment and cosmic rays, the numbers are the calculation steps

龙骨坡的牙化石测年样品采集于2003～2006年的中法联合发掘过程之中，其中16个样品来自沉积单元CⅢ，另外1个样品来自沉积单元CⅡ。牙化石珐琅质的ESR古剂量在1600～3200Gy之间(表 2)。原地测量的沉积物γ-年剂量多在400～800μGy/a之间，而在样品LGP06S02的层位(沉积单元CⅢ上部)，原地测量的γ-年剂量却高达1470μGy/a。珐琅质和牙本质的U-含量平均为3.64ppm和49.15ppm。它们的U-Th同位素数据都位于图 2的A区，²³⁴ U/²³⁸ U活度比在1.05至1.45之间，²³⁰ Th/²³⁸ U活度比在0.50至1.43之间，U-Th表观年代为58～290ka。为此，US模型可以计算龙骨坡的所有牙化石样品的ESR/U-系年代。

龙骨坡的大多数牙化石样品的ESR/U-系年代在误差范围内相一致(表 2)。然而样品LGP06S02、 LGP06S04、 LGP06N07和LGP06S05的年代在1.13～1.64Ma之间，明显小于其他样品的年代。这可能是由于沉积物不均匀，外部γ-年剂量被高估所致。样品LGP06S04的珐琅质和牙本质的U-吸附参数(p值，US模型)都小于0，表明它们都经历了相对早期的U-吸附过程(图 5)；其他样品的U-吸附参数都大于0，也就是它们都经历了相对近期的U-吸附过程。牙化石中的U产生的内部年剂量和β-年剂量分别占年剂量总额的2 %～45 %和3 %～30 %，而沉积物的γ-年剂量贡献了年剂量的27 %～90 %。

表 2(Table 2)

表 2 龙骨坡、吹风洞、么会洞和三合大洞的牙化石样品的ESR/U-系结合法测年结果 Table 2 Results of coupled ESR/U-series dating of fossil teeth from Longgupo, Chuifeng, Mohui and Sanhe caves 地点 样品 层位/ 深度 古剂量 /Gy 内部 年剂量 /μGy/a β- 年剂量 /μGy/a γ- 年剂量 /μGy/a 年剂量 /μGy/a 珐琅质* U-吸附 参数 牙本质* U-吸附 参数 牙骨质* U-吸附 参数 ESR/U- 系年代 /ka 龙骨坡 LPG06S01 CⅡ-2a 1778±75 11±9 50±41 494±37 640±56 34.15 5.75 2711＋289/-151 LPG06S02 CⅢ-H1 2574±126 143±120 123±103 1473±140 1818±211 4.41 3.92 1364＋199/-96 LPG06S03 CⅢ-2 1672±39 162±56 27±9 405±34 656±66 5.91 3.85 2460＋409/-131 LPG06S04 CⅢ-3 3221±130 1440±561 833±324 622±51 3112±650 -0.58 -0.71 1133＋124/-341 LPG06S05 CⅢ-7a 2407±127 441±151 59±20 776±72 1427±169 3.32 3.77 1642＋224/-136 LPG06S06 CⅢ-8a 2148±91 41±38 55±50 623±55 829±84 6.44 2.73 2540＋299/-181 LPG06S07 CⅢ-8b 3013±162 385±151 95±37 619±55 1200±165 6.22 2.62 2449＋474/-226 LGP06N01 CⅢ′-2 1982±214 143±83 307±178 405±34 997±199 1.85 1.14 1946＋399/-306 LGP06N02 CⅢ′-5 1932±118 226±100 29±13 541±50 881±117 7.46 4.9 2133＋324/-196 LGP06N03 CⅢ′-6 1698±75 15±23 26±39 513±50 646±68 9.44 6.7 2638＋249/-261 LGP06N04 CⅢ′-6 2123±96 124±64 93±48 513±50 894±95 3.29 2 2341＋279/-196 LGP06N05 CⅢ′-6 2217±119 155±79 44±22 513±50 859±97 3.65 4.19 2552＋294/-231 LGP06N06 CⅢ′-6 2445±227 220±116 21±11 513±50 829±127 6.89 7.97 2862＋484/-251 LGP06N07 CⅢ′-6 base 2375±108 671±166 49±12 508±50 1407±175 1.79 2.77 1564＋334/-76 LGP06N08 CⅢ′-6 base 2663±123 174±89 85±43 508±50 1138±113 7.54 2.34 2290＋264/-156 LGP06N09 CⅢ′-6 base 1786±46 10±14 21±30 508±50 670±61 8.45 3.9 2628＋284/-191 LGP06N10 CⅢ′-6 base 2728±126 435±121 36±10 508±50 1085±132 5.08 3.61 2541＋284/-316 吹风洞 CFC-4 -20cm 1463±153 146±65 71±45 845±155 1064±172 -0.0006 -0.0007 1377±173 CFC-1 -50cm 1484±82 11±12 91±34 874±109 970±115 2.317 0.284 1530±160 CFC-3 -90cm 1365±94 23±17 67±30 642±91 732±97 1.883 -0.11 1865±211 CFC-2 -90cm 1395±53 7±7 59±21 642±70 708±74 2.788 2.02 1971±193 么会洞 MHC-1 L3-110cm 2274±136 654±116 130±15 974±145 1760±187 0.0007 -0.0014 1293±114 MHC-2 L3-170cm 2595±138 52±48 183±85 1300±195 1536±218 0.0010 -0.0011 1690±220 三合大洞 SHC-2 L4 1759±159 430±245 280±110 1420±355 2120±440 0.0011 -0.001 -0.0012 830±157 SHC-4 L4 881±54 19±15 45±4 1420±355 1484±374 0.0018 -0.0017 596±145 SHC-5 L4 1171±69 21±20 75±11 1420±355 1544±390 0.0013 -0.0012 758±186 SHC-1 L5 1529±133 187±160 80±44 1420±355 1677±390 0.0009 -0.0007 -0.0012 912±198 SHC-3 L5 1622±111 186±180 277±50 1420±355 1877±400 0.193 0.032 864±176 *斜体为AU模型的U-吸附参数n值，其他为US模型的p值

表 2 龙骨坡、吹风洞、么会洞和三合大洞的牙化石样品的ESR/U-系结合法测年结果 Table 2 Results of coupled ESR/U-series dating of fossil teeth from Longgupo, Chuifeng, Mohui and Sanhe caves

图 5(Fig. 5)

图 5 牙化石样品的U-吸附过程 (a)龙骨坡(Longgupo)；(b)吹风洞(Chuifeng Cave)；(c)么会洞(Mohui Cave)；(d)三合大洞(Sanhe Cave)点线为珐琅质，实线为牙本质和牙骨质 Fig. 5 Reconstructions of U-uptake histories in analyzed fossil teeth. The dotted and solid lines correspond to enamel, and dentine and cementum, respectively

不考虑上述明显偏年轻的数据，龙骨坡CⅢ沉积单元的地质年代可限定为2.86～1.95Ma，平均为2.45Ma，这与龙骨坡的生物地层年代(上新世晚期至早更新世早期)^[31]相一致。最新的磁性地层学分析表明CⅢ沉积单元都为反极性^[34]。根据ESR/U-系年代和生物地层年代，CⅢ沉积单元的反极性很可能对应于松山反极性时，位于松山/高斯极性界限与奥杜威/松山极性界限之间，也就是2.58～1.95Ma。

吹风洞的牙化石样品CFC-4、 CFC-1、 CFC-2和CFC-3分别采自-20cm、 -50cm、 -90cm和-90cm深度。多项分析结果都呈随地层深度增加而变小的趋势，如牙化石珐琅质的ESR古剂量，原地测量的沉积物γ-年剂量，以及珐琅质和牙本质的U含量(表 1和表 2)。这4个牙化石的珐琅质和牙本质的²³⁴ U/²³⁸ U活度比在1.35～2.11之间，²³⁰ Th/²³⁸ U活度比在1.29～1.82之间。CFC-1、 CFC-2和CFC-3的U-Th同位素数据位于图 2的A区，可用US模型计算其ESR/U-系年代。然而CFC-4的U-Th同位素数据位于图 2的B区，它的年代由AU模型计算。

样品CFC-4、 CFC-1、 CFC-2和CFC-3的ESR/U-系年代分别为1.377±0.173Ma、 1.530±0.160Ma、 1.971±0.193Ma和1.865±0.211Ma(表 2)。CFC-1、 CFC-2和CFC-3的珐琅质和牙本质的U-吸附参数(p值，US模型)接近或大于0，即为近似线性或近期吸收(图 5)。CFC-4的U-吸附参数n值小于0(AU模型)，表明样品的U-吸附过程逐渐减慢，后期可能有轻微U-淋失(图 5)。计算结果表明牙化石吸附的U所产生的内部年剂量和β-年剂量都小于总年剂量的15 %，而沉积物的γ-年剂量贡献了年剂量的80 %～90 %。

吹风洞牙化石的ESR/U-系结合法测年结果与早更新世的动物群组合特征相符。另一方面，磁性地层学分析表明吹风洞下部地层(-90cm至-130cm)都呈正极性，最老的样品CF4-2年龄为约1.97Ma；上部地层因过于疏松而无法获取古地磁分析样品，但在-20cm处最年轻的年龄为约1.38Ma。根据ESR/U-系年代和生物地层年代，可以断定吹风洞的下部地层的正极性为奥杜威正极性亚时，也就是1.95～1.77Ma；上部地层可能形成于此次地磁倒转事件之后，但在贾拉米洛事件之前，也就是大于1.07Ma(图 6)。

图 6(Fig. 6)

图 6 龙骨坡、吹风洞、么会洞和三合大洞的ESR/U-系年代及其与地磁极性年表的对比 阴影面积为ESR/U-系年代的相对密度曲线；龙骨坡样品LGP06S02、 LGP06S04、 LGP06N07和LGP06S05的年代(空心点)因明显偏年轻而没有带入相对概率密度计算；地磁极性年表中J=贾拉米洛(Jaramillo)正极性亚时，O=奥杜威(Olduvai)正极性亚时，K=卡纳(Kaena)反极性亚时，M=马莫斯(Mammoth)反极性亚时 Fig. 6 ESR/U-series age estimates for the Longgupo, Chuifeng, Mohui and Sanhe caves, and their correlations with the geomagnetic polarity timescale. Shadow area is the relative probability density. The samples LGP06S02, LGP06S04, LGP06N07 and LGP06S05 from Longgupo(hollow points)showing apparent young ESR/U-series ages were not considered in the probability density

么会洞的牙化石样品MHC-1和MHC-2来自第3层，深度为-110cm和-170cm。MHC-1的古剂量为2274±136Gy，显著小于MHC-2的古剂量(2595±138Gy)。在MHC-1的层位原地测量的沉积物γ-年剂量为974±145μGy/a，也显著小于MHC-2层位的值(1300±195μGy/a)。这两个牙化石的珐琅质的U含量为0.999ppm和0.075ppm，牙本质的U含量为8.577ppm和13.254ppm(表 1)。

MHC-1和MHC-2的U-Th同位素都在图 2的B区，它们的ESR/U-系年代是用AU模型计算所得，分别为1.293±0.114Ma和1.690±0.220Ma(表 2)。这两个样品的珐琅质和牙本质的U-吸附参数n值，AU模型)都小于0，说明它们经历了U-吸附和U-淋失两种过程(图 5)。然而，牙化石吸附的U所产生的内部年剂量和β-年剂量小于年剂量总额的40 %，沉积物γ-年剂量贡献了年剂量的55 %～85 %。

么会洞巨猿动物群的ESR/U-系年代与吹风洞巨猿动物群的测年结果在误差范围内相一致，也就是始于奥杜威正极性亚时，而止于贾拉米洛事件之前(1.95～1.07Ma)。

因此，认为吹风洞和么会洞这两个巨猿动物群的地质年代在误差范围内一致，为早更新世中期，约为1.97～1.38Ma，晚于龙骨坡动物群。

三合大洞的牙化石样品SHC-1和SHC-3来自第5层，SHC-2、 SHC-4和SHC-5来自第4层。牙齿化石样品的古剂量在880～1760Gy之间，原地测量的γ-年剂量为1070～1780μGy/a，牙齿珐琅质U含量为0.04～2.01ppm，牙本质和牙骨质的U含量为1.59～32.86ppm。总体而言，第4层样品的多项分析数据较为离散，而第5层的较为相近。三合大洞牙齿化石样品的²³⁴ U/²³⁸ U活度比为1.34～2.42，²³⁰ Th/²³⁸ U活度比为1.42～2.69。样品SHC-3的²³⁰ Th/²³⁴ U < 1，US模型可计算其ESR/U-系年代；其他样品的U-Th同位素数据都在图 2的B区，其年代由AU模型计算。另外，由于测年样品是从发掘标本中挑选，不能准确判定它们的出土位置，为此取沉积物γ-年剂量的平均值1420±355μGy/a用于各个样品的年代计算。

第5层样品SHC-1和SHC-3的ESR/U-系年代为912±198ka和864±176ka；第4层样品SHC-2、 SHC-4和SHC-5的ESR/U-系年代分别为830±157ka、 596±145ka和758±186ka(表 2)。样品SHC-3的珐琅质和牙骨质的U-吸附参数(p值，US模型)分别为-0.19和0.03，近似于线性吸附。其他样品的U-吸附参数(n值，AU模型)为-0.002至-0.001之间，表明它们的U-吸附过程逐渐减慢，后期可能有轻微U-淋失(图 5)。计算结果表明牙化石吸附的U产生的内部年剂量和β-年剂量都小于年剂量总额的20 %，而沉积物的γ-年剂量占有总量的65 %～95 %。

与龙骨坡、吹风洞和么会洞动物群相比，三合大洞巨猿动物群中出现了相对进步的种类，如Ailuropoda wulingshanensis、 Cuon antiquus和Tapirus sinensis^[41]。三合大洞第5层的ESR/U-系年代平均为890±130ka，第4层平均为720±90ka，这进一步证实该动物群显著晚于龙骨坡、吹风洞和么会洞动物群，约为910～600ka，为早更新世晚期至中更新世初。Sun等^[50]的磁性地层学分析表明三合大洞的上部层位和下部层位为正极性，中部含巨猿动物群化石的层位为反极性。他们认为这两个正极性地层可分别对应于贾拉米洛和奥杜威正极性亚时，反极性地层则为贾拉米洛事件之前的松山反极性时，巨猿动物群层位地质年代约为1.2Ma。由于三合大洞牙化石样品没有深度信息，所有样品使用相同的沉积物γ-年剂量。因此不能排除ESR/U-系年代被系统低估的可能性。如有可能，还需分析原地采集的牙化石样品，以检验三合大洞的ESR/U-系年代。

本文用ESR/U-系法分析了重庆龙骨坡、广西田东吹风洞和么会洞以及广西崇左三合大洞的共计28个牙化石样品。总体而言，这些早更新世的牙化石珐琅质的ESR古剂量平均为2010Gy，误差为4 %～10 %；沉积物γ-年剂量对年剂量的贡献多大于50 %，而牙化石吸附的U对年剂量的贡献多小于20 %。因此本文的ESR/U-系年代误差(10 %～25 %)主要来源于沉积物γ-年剂量的误差(7 %～25 %)，其次为古剂量和U吸附过程的不确定性。

测年结果表明，龙骨坡动物群的地质年代可限定为2.86～1.95Ma；吹风洞和么会洞动物群的地质年代在误差范围内相一致，为1.97～1.38Ma；三合大洞动物群的地质年代则为910～600ka。结合磁性地层学的分析结果，龙骨坡的地质年代可能对应于奥杜威事件之前的松山反极性时(2.58～1.95Ma)；吹风洞和么会洞动物群的地质年代可能对应于奥杜威正极性亚时以及贾拉米洛事件之前的松山反极性时(1.95～1.07Ma)；三合大洞动物群地质年代可能对应于贾拉米洛正极性亚时之后的松山反向时(0.99～0.78Ma)。本文的ESR/U-系法的测年结果证实早更新世华南巨猿动物群的演化可划分为早、中和晚3个阶段(图 6)，这与Jin等^[10]建立的年代框架基本一致，不过之前被认为是早更新世中期阶段的三合大洞动物群，现在被测定为早更新世晚期阶段。

致谢: 广西民族博物馆王頠研究馆员、中国科学院古脊椎动物与古人类研究所金昌柱研究员、侯亚梅研究员和王元研究员为本项研究提供测年样品，并帮助完成野外工作；中国原子能科学研究院林敏研究员帮助完成对牙化石珐琅质的人工辐照和ESR测量；中国科学研究院地质与地球物理研究所邓成龙研究员提供了磁性地层学分析数据；此外，审稿人提出了宝贵的修改意见。在此一并表示感谢。