第四纪研究  2016, Vol.36 Issue (2): 332-346   PDF    
东秦岭黄土物源的常量元素和微量元素地球化学证据
李楠①②, 郝青振 , 张绪教, 高新勃, 韩龙, 张伟③②, 彭淑贞, 旺罗, 许冰, 乔彦松④⑤, 顾兆炎    
(① 中国地质大学地球科学与资源学院, 北京 100083;
② 中国科学院地质与地球物理研究所, 中国科学院新生代地质与环境重点实验室, 北京 100029;
③ 泰山学院旅游学院, 泰安 271021;
④ 中国地质科学院地质力学研究所, 北京 100081;
⑤ 国土资源部新构造运动与地质灾害重点实验室, 北京 100081)
摘要    物源是黄土研究的基础工作之一。东秦岭地区西北毗邻黄土高原,处于西北粉尘向东南传输的路径之上。东秦岭黄土物源存在较大争议,对东秦岭黄土物源的研究,不仅能够揭示物源区古环境信息,为探究东亚冬季风古粉尘搬运和扩散提供关键证据,还可能为长江中下游地区下蜀黄土物源研究提供新线索。本文选取东秦岭南坡洛南盆地和商丹盆地4个黄土剖面,对其代表性样品进行全岩样品粒度和<20μm组分的常量、微量元素组成研究,并与黄土高原黄土进行对比。结果发现,东秦岭黄土全岩样品的粒度组成与黄土高原西峰驿马关黄土相似,具有典型风成黄土特征;<20μm组分的常量元素比值(TiO2/Al2O3)、稀土元素特征参数比值(Lan/Smn、Gdn/Ybn、Lan/Ybn、Eu/Eu*)、微量元素比值(Zr/Nb、Hf/Nb、Y/Nb、La/Nb、Th/Nb、Ta/Zr、Zr/Hf、Y/Ho)、常量和微量元素间比值(Al/Nb、Ti/Nb、Zr/Ti、Zr/Al)等与黄土高原西峰黄土有显著差异。根据风尘动力学研究,<20μm组分可以在中等风暴条件下远距离搬运,东秦岭黄土<20μm组分有可能与黄土高原黄土一样都来自西北荒漠区,但是上述地球化学证据排除了东秦岭黄土物质主要来自西北荒漠区的可能,这进一步印证了前人的结论。我们推测东秦岭原地风化物质和河流的冲积物等近源物质可能为东秦岭黄土的主要物源。
主题词     黄土物源    东秦岭黄土    常量元素    微量元素    地球化学示踪    古环境    
中图分类号     P595                    文献标识码    A

1 引言

黄土是记录古环境信息的重要载体之一。中国黄土研究中,黄土高原地区黄土的研究最为充分。近年来,为获取更多区域的古环境信息,学界对黄土高原之外黄土的关注越来越多。秦岭位于暖温带与北亚热带的过渡区,是中国南北方的气候分界线,属于气候变化的敏感区域。秦岭山脉东段(即东秦岭地区)南坡山间盆地堆积了厚度不等的第四纪黄土[1, 2, 3],其黄土堆积物中埋藏了丰富的旧石器时代人类文化遗物[4, 5]。对东秦岭黄土的研究,不仅能够揭示区域古环境变化信息,还可为研究早期人类活动和演化提供环境背景。

物源是黄土研究的基础工作之一。前人对黄土高原黄土[6, 7, 8, 9]、 长江中下游下蜀黄土[10, 11, 12, 13, 14, 15]的物源做了很多研究,认为黄土高原黄土物源主要为来自西北荒漠区粉尘物质[6, 7, 8, 9],而下蜀黄土物源则争议较大,一种观点认为其与黄土高原黄土同源[10, 11],另一种观点则认为下蜀黄土主要来自当地松散沉积物[12, 13, 14, 15]。东秦岭地区西北毗邻黄土高原,处于西北粉尘向东南传输的路径之上。因此,对东秦岭黄土物源的研究,不仅能够揭示物源区古环境信息,为探究东亚季风古粉尘传输和扩散提供关键证据,还可能为下蜀黄土物源研究提供新线索。

前人根据沉积学特征探究了东秦岭黄土的成因[16],综合土壤地层、 磁性地层并结合光释光年龄厘定了东秦岭黄土的地层年代[2, 17],通过对粒度特征[16, 18, 19]、 粘土矿物组成[18]、 磁学特征[20]、 孢粉组成[21, 22]、 地球化学特征[18, 19, 23]的研究探讨了东秦岭地区的古环境演化。对东秦岭黄土的物源研究,早期研究者从沉积学和现代气象观测角度分析认为,东秦岭黄土与黄土高原黄土同源,为西北荒漠区粉尘物质向东南沉积的自然延伸[16, 24]。近年来的新研究[19]指出东秦岭黄土具有多物源性,地貌学和沉积学证据显示西北戈壁沙漠和旱地为其物源之一,而全岩Sr-Nd同位素证据则指示东秦岭造山带基岩风化产生的碎屑沉积物为其另一重要物源。根据目前认识,东秦岭黄土沉积物具有两个潜在源区,分别为西北荒漠区[16, 19, 24]和东秦岭近源区[19],两者对东秦岭黄土的贡献尚需更多研究进一步证实。气象观测[25]、 沉积学、 常量元素和微量元素[12, 26]、 稳定同位素[7, 27, 28]、 稳定矿物年龄[29, 30, 31]、 环境磁学[32]等示踪方法在物源研究中应用广泛,综合多种示踪方法共同探究东秦岭黄土物源更具可靠性。迄今为止,东秦岭黄土物源的地球化学示踪研究已经取得了重要进展[19],但是东秦岭地区黄土的常量、 微量元素的地球化学示踪证据尚没有报道,而且已经开展的地球化学示踪研究主要集中于南洛河流域[19],亟待对东秦岭更广阔区域内的黄土开展研究,进一步为东秦岭黄土物源研究积累关键证据,为深入理解该套沉积的古气候意义奠定基础。

为此,本文选取东秦岭南坡洛南盆地和商丹盆地的4个黄土剖面,对其样品的全岩粒度和<20μm组分的常量元素、 微量元素进行测量,在更大空间范围内通过沉积学方法探讨东秦岭黄土的成因,利用示踪元素比值与黄土高原代表性黄土剖面对比分析,探究东秦岭黄土是否与黄土高原黄土同源,并探讨其环境意义。

2 材料和方法 2.1 研究区概况与样品采集

东秦岭地处陕西省与河南省交界处,主要由太华山、 蟒岭、 流岭、 鹘岭和新开岭组成,海拔1500-2500m。该区地势西北高东南低,山谷相间排列,呈掌状分布并向东南伸展,山间夹洛南盆地和商丹盆地,黄河和长江的重要支流南洛河、 丹江发源于山区并沿盆地顺势流出。山间盆地河谷及宽缓的山坡之上发育厚度不等的第四纪黄土。东秦岭地区位于半湿润的温带大陆性季风气候区。近30年来,研究区洛南县年均温和年降水量分别为11.1℃和705.7mm,商县年均温和年降水量分别为12.8℃和685.2mm。

刘湾剖面(LW,34.143°N,110.137°E) [2]和石陂剖面(SP,34.183°N,110.250°E) 位于陕西省商洛市洛南县洛南盆地的南洛河流域; 商洛剖面(SL,33.885°N,109.914°E) 和大堡子剖面(DBZ,33.719°N,110.237°E) 位于陕西省商洛市商丹盆地的丹江流域(图1)。4个剖面均为典型黄土剖面,质地为粘土质粉砂,黄土-古土壤序列清晰,个别黄土层疑因还原作用呈淡灰色(如: 刘湾剖面的第6黄土层)。4个剖面共采集黄土古土壤样品39个,其中刘湾剖面17个、 石陂剖面6个、 商洛剖面13个、 大堡子剖面3个。对以上全部39个样品进行粒度测试后,选取其中主要来自第1黄土层的23个样品进行地球化学测试,其中刘湾剖面10个、 石陂剖面5个、 商洛剖面5个、 大堡子剖面3个。

图1 本文剖面位置示意图 Fig.1 Schematic map of sections studied and mentioned in this paper

黄土高原的黄土沉积物为来自西北荒漠、 戈壁等地区粉尘物质高度混合的产物,在地球化学组成上具有均一性,具有示踪意义的常量元素和微量元素组成基本不随时间发生变化[12, 33]。西峰陈家庄剖面(XF)和驿马关剖面(YMG)相距19km,均位于黄土高原中部庆阳市西峰区,为黄土高原代表性黄土剖面,本研究中用西峰黄土近似反映西北荒漠区来源粉尘的平均物质组成。从驿马关剖面选取末次冰期L1层位的11个粒度数据[34],从西峰剖面选取更新世黄土的5个地球化学数据[12]用于对比分析。近30年来,西峰年均温和年降水量分别为9.2℃和527.6mm。

2.2 全岩粒度测试

称取约0.2g自然风干的黄土样品于干净烧杯中,首先加入10ml 10%的双氧水(H2O2)去除有机质,之后加入10ml 10%的盐酸(HCl)去除碳酸盐,最后加入2000ml去离子水静置48小时后用虹吸法吸除上清液待测。测试前,加入10ml 0.05mol/L的六偏磷酸钠((NaPO36)分散剂并超声震荡10分钟使之充分分散。使用Mastersizer2000激光粒度仪进行测试,测量范围在0.02-2000μm,重复测量误差<1%。粒度测试在山东省泰山学院旅游与资源环境省高校重点实验室完成。

2.3 <20μm组分提取及地球化学测试

本文利用<20μm组分的常量和微量元素组成进行物源示踪。该组分在本文研究的23个地球化学样品中含量达59.36%-76.25%,平均含量为68.16%,代表了样品的主要物质成分。粉尘物质中<20μm的细粒组分属于可以长距离搬运的组分,受地形和距离的限制较小,可在5km以下以悬移方式传输数百公里[35]。假如东秦岭黄土物源来自西北荒漠区,那么<20μm的组分最有可能传输如此远的距离并越过秦岭到达南坡。此外,表生条件下,风尘沉积的元素组成主要与源区物质组成、 由搬运过程中的沉积分选和沉积后风化成壤作用引起的元素分异相关[36, 37, 38]。如果要建立风尘沉积元素组成和物源之间的关系,则需尽量排除沉积分选和风化成壤作用的影响。粉尘物质中<20μm的组分受沉积分选的影响较小[6],这是我们选取<20μm组分的另一个重要原因。风化成壤引起的元素分异,可以选取风化过程中不易淋溶的元素,利用元素间比值的方法进行消除[39, 40, 41]。<20μm组分元素比值示踪方法在黄土高原和下蜀黄土物源示踪中取得了较好的成果[6, 12, 14]。同时考虑到不同冰期同一地点的大气环流形式应当是相似的,虽然东秦岭黄土不同剖面的年代学及其与黄土高原黄土的地层对比需要进一步的工作,但是利用地球化学成分对比开展物源研究是可行的。

本文利用湿筛-沉降法提取样品<20μm组分,取20-25g自然风干的黄土样品,分别用10%的双氧水(H2O2)和1mol/L的醋酸去除有机质和碳酸盐等胶结物质[42],用去离子水洗酸后,加入0.05mol/L的(NaPO36分散剂并超声震荡使之充分分散,过湿筛筛出细粒样品后转入沉降桶,之后根据斯托克斯定律利用重力沉降法获取样品<20μm的组分。

常量元素测试前,称取0.7g(±0.0003g)<20μm组分的黄土样品和7g(±0.0003g)四硼酸锂(Li2B4O7),充分混合后在1100℃下熔样压片。之后用波长色散型X射线荧光光谱仪Axios测量,除P2O5和MnO相对误差较大(>10%)外,其它常量元素相对误差均<2%。取适量黄土样品于马弗炉中1000℃烘烧1小时,用重量法测得烧失量(LOI)。微量元素测量前,称取0.04g的<20μm组分的黄土样品加入HNO3和HF(1︰1)混合强酸,在200℃高温高压条件下加热7天以保证样品中所有难溶矿物充分溶解(过程详见文献[43]),在ICP-MS(ELEMENT,Finnigan MAT)上测量,相对误差<10%。以上所有地球化学测试经标准样监测和平行样检验。常量元素实验在中国科学院地质与地球物理研究所土壤结构与矿物实验室完成。微量元素实验在核工业北京地质研究院分析测试研究中心完成。

3 结果 3.1 全岩粒度特征

东秦岭黄土粒度频率分布曲线具有双峰式特征(图2),且为正偏态非对称分布,粒径范围在0.30-110.00μm之间。第一众数(主峰)粒径在10.00-30.00μm之间; 第二众数(次峰)粒径在0.60-0.08μm之间。东秦岭黄土-古土壤粒度总体偏细,中值粒径约在9.12-17.03μm之间,主要由粉砂(2.00-63.00μm)组成,含量介于84.30%-88.74%,其中<20μm组分占总含量的55.75%-76.25%,砂(>63.00μm)含量极少,含量介于0.11%-3.65%。驿马关黄土-古土壤中值粒径约在12.90-24.17μm之间[34],粒度同样主要由粉砂组成,含量在83.46%-87.84%之间,其中<20μm组分占总含量的42.88%-65.28%,砂含量在1.53%-8.90%之间。

图2 东秦岭黄土与驿马关黄土[34]典型层位粒度分布曲线对比 Fig.2 Correlation of grain-size distribution of the loess samples from the Eastern Qinling Mountains and Yimaguan section[34]
3.2 <20μm组分地球化学特征 3.2.1 常量元素地球化学特征

表1为东秦岭黄土<20μm组分的常量元素氧化物含量,SiO2含量大约为67.37%-73.29%,Al2O3含量约为15.02%-17.02%,Fe2O3含量约为4.67%-6.49%,K2O含量约为2.84%-3.31%,以上4个元素氧化物含量之和约占常量元素氧化物总含量的90%。东秦岭黄土SiO2、 Na2O和TiO2含量较西峰黄土高,其它元素氧化物含量均低于西峰黄土,其中Fe2O3、 MgO相差最为明显。东秦岭黄土与上地壳(UCC)相比[44]图3),Fe2O3和TiO2相对富集,CaO、 MgO、 K2O和Na2O相对亏损,SiO2和Al2O3含量与UCC持平。

表1 东秦岭黄土与西峰黄土[12]<20μm组分常量元素含量(wt%) Table 1 Mean concentration(weight %)for major elements of the <20μm fraction in loess deposits from the Eastern Qinling Mountains and Xifeng section [12]

图3 东秦岭黄土与西峰黄土[12]<20μm组分常量元素标准化模式图对比 Fig.3 UCC-normalized spidergrams for major elements of the <20μm fraction in loess deposits from the Eastern Qinling Mountains and Xifeng section[12]
3.2.2 微量元素地球化学特征

表2为东秦岭黄土<20μm组分的微量元素含量,可以看出,Ba、 Zr、 Rb、 Sr、 V总含量约占微量元素总含量的70%。相对于西峰黄土样品,东秦岭黄土<20μm组分的Nb、 Ta含量较高,其中Nb最为明显,而Be、 Sc、 Co、 Sr、 Y、 Cs、 Ba、 Hf、 Pb、 Bi、 Th、 U及大部分的稀土元素(主要为重稀土元素(HREE))含量较低。与UCC相比(图4a),东秦岭黄土<20μm组分的Be、 Sr、 Y、 Zr、 Hf亏损,其中亏损最明显的为Sr、 Hf,其它元素均为富集状态,富集最明显的为Li、 Nb、 Cs、 Pb、 Bi。东秦岭黄土与西峰黄土稀土元素(REE)球粒陨石归一化后的分布模式基本相似(图4b),轻稀土元素(LREE,La-Eu)曲线较陡,重稀土元素(HREE,Eu-Lu)曲线较平缓,Eu存在明显的负异常。

表2 东秦岭黄土与西峰黄土[12]<20μm组分微量元素含量(ppm) Table 2 Mean concentration(ppm)for trace elements of the <20μm fraction in loess deposits from the Eastern Qinling Mountains and Xifeng section[12]

图4 东秦岭黄土与西峰黄土[12]<20μm组分微量元素标准化模式图对比 (a)微量元素上地壳标准化(UCC-normalized spidergrams);(b)稀土元素球粒陨石标准化(Chondrite-normalized REE patterns) Fig.4 Normalized diagrams for trace elements of the <20μm fraction in loess deposits from the Eastern Qinling Mountains and Xifeng section[12]
4 讨论 4.1 东秦岭黄土的风尘堆积特征

野外观察发现,东秦岭黄土剖面黄土层和古土壤层交替出现,地层产状随地形发生变化,质地以粘土质粉砂为主,没有发现层理,黄土堆积物中无水生生物化石,具有典型的风成黄土特征。

已有研究表明典型风成黄土的粒度分布曲线具有非对称的双峰分布特点[45, 46, 47],驿马关黄土为典型的风成黄土[34],东秦岭黄土粒度组成与驿马关黄土粒度组成相似,两者频率分布曲线具有高度一致性(图2),说明东秦岭黄土的粒度组成具有风尘沉积特征。

不同成因岩石的稀土元素丰度和分布模式通常不同,上地壳为各类岩石高度混合的成分,东秦岭黄土稀土元素与上地壳的球粒陨石均一化分布模式[44]相似,说明东秦岭黄土在沉积之前经过多次搬运和沉积旋回而高度混合。东秦岭黄土与西峰黄土相比,两者稀土元素分布模式高度一致(图4b),LREE(La-Eu)曲线相对较陡,HREE(Ga-Lu)曲线相对平缓,且均存在Eu亏损。与西峰黄土稀土元素球粒陨石均一化分布模式[12]的相似性进一步说明了东秦岭黄土为风成黄土。

4.2 东秦岭黄土的风化强度

蚀变系数(CIA)能够有效的反映岩石化学风化强度[48],50<CIA<65指示初等化学风化强度,65<CIA<85为中等化学风化强度,85<CIA<100为高等化学风化强度。Na2O主要寄存于斜长石中,K2O主要存在于钾长石、 伊利石中,而斜长石较钾长石更易风化,因此Na2O/K2O比值是衡量长石风化程度的指标,其比值与CIA值成反比[42]

东秦岭刘湾剖面、 石陂剖面、 商洛剖面和大堡子剖面黄土的CIA均值分别为68.93、 71.20、 66.00和66.89,西峰黄土CIA均值为69.29[12],除石陂剖面略高于西峰剖面外,其它3个剖面均略低于西峰剖面(表1图5a)。总体来说,东秦岭黄土CIA值较西峰黄土CIA值略低,化学风化强度弱于西峰黄土,但两者均为中等风化强度。另一方面,除石陂剖面外的其它东秦岭黄土剖面Na2O/K2O摩尔比约在0.70-1.30间,西峰黄土Na2O/K2O摩尔比集中在0.40-0.70之间[12],东秦岭黄土的Na2O/K2O比值明显高于西峰黄土(图5a)。与CIA指标相同,Na2O/K2O比值指示东秦岭黄土风化强度弱于西峰黄土。

图5 东秦岭黄土与西峰黄土[12]<20μm组分常量元素散点图 Fig.5 Plots for major element ratios of the <20μm fraction in loess deposits from the Eastern Qinling Mountains and Xifeng section[12]

现代气象数据显示东秦岭地区的年均温和年降水量高于西峰地区(洛南县年均温和年降水量分别为11.1℃和705.7mm,商县年均温和年降水量分别为12.8℃和685.2mm; 西峰年均温和年降水量分别为9.2℃和527.6mm)。第四纪冰期和间冰期期间我国南北方气候变化梯度应具有一致性,可以推测,冰期时虽然黄土高原和秦岭地区气候南北梯度可能减小[49],但东秦岭地区年均温和年降水量均高于西峰地区,这将导致东秦岭地区黄土沉积后化学风化强度强于西峰地区。但是这一推测与CIA和Na2O/K2O实际值所反映的化学风化强度空间变化模式相反(图5)。影响沉积物化学风化强度的因素主要有两个: 1)母岩的矿物组成及其相应的化学组成等内在因素; 2)沉积后地理环境中的降水、 温度等外在因素。CIA和Na2O/K2O指标受以上两个因素共同影响,是沉积物原始成分和沉积后风化作用的综合反映。上述CIA和Na2O/K2O指示的东秦岭和西峰黄土风化程度与气候空间变化模式矛盾的现象只能是由两个地区黄土的原始物质成分差异造成的,即东秦岭黄土的原始粉尘物质的风化成熟度偏低,此差异暗示着两个地区黄土的物源不同。以上推测仅为我们对东秦岭黄土化学风化强度的初步认识,尚待今后研究进一步检验。

4.3 东秦岭黄土的物源

一些常量元素比值可用于追踪物源。Ti主要存在于金红石、 钛铁矿中,在各类岩石中含量变化较大,Al主要赋存于长石、 辉石、 云母、 粘土等铝硅酸盐矿物中,在各类岩石中含量较为固定; Ti、 Al两元素受沉积后化学风化影响较小,迁移速率较低[41]。研究表明TiO2/Al2O3比值在不同类型岩石中变化较大,为广泛使用的物源示踪指标[12, 41, 50, 51]。K主要存在于钾长石、 白云母中,在不同矿物中的含量变化较明显[52],K2O/Al2O3比值同样在不同类型岩石中变化较大,如泥岩和页岩中K2O/Al2O3比值较高,火成岩中K2O/Al2O3比值含量则较低[37],因此K2O/Al2O3比值也可以用于物源示踪[12, 52]。但是对于表生沉积物而言,钾长石在化学风化的后期阶段风化严重,导致沉积物中K元素含量减少,对物源的指示作用造成干扰,所以K2O/Al2O3比值作为沉积物的示踪指标不能应用于风化程度强的地区[52, 53]。东秦岭和西峰地区的化学风化强度均为中等风化强度,因此可用TiO2/Al2O3和K2O/Al2O3两个比值共同示踪物源(图5b)。图5b显示东秦岭黄土TiO2/Al2O3比值约在0.07-0.10之间,西峰黄土TiO2/Al2O3比值约在0.05-0.06之间[12],东秦岭黄土TiO2/Al2O3比值明显高于西峰黄土。两地黄土K2O/Al2O3比值略微有所差别,东秦岭黄土K2O/Al2O3比值分散,大部分样品分布在0.17-0.23之间,西峰黄土K2O/Al2O3比值则较为集中,在0.19-0.22之间[12]。本文TiO2/Al2O3比值清晰地指示东秦岭黄土和西峰黄土物源的显著不同。

REE某些特征元素比值为沉积物物源判别的指标[44, 54, 55, 56]。REE分布模式中曲线的陡峭或者平缓程度代表稀土元素的分异程度(见图4b),Lan/Smn、 Gdn/Ybn和Lan/Ybn(“n”代表球粒陨石均一化值)可更直观的量化分布模式曲线斜率,进而分别指示轻稀土元素、 重稀土元素和轻重稀土元素间的分异程度,其中Lan/Ybn与LREE/HREE具有相同的意义,比值越大元素分异程度越高[57]。与其它稀土元素相比,表生环境中Eu较为特殊,它在还原条件和强淋溶状态下由三价转换成更易迁移的二价,因此表现出明显的负异常,其异常程度可由Eu/Eu*(Eu=Eun,Eu*=(Smn×Gdn0.5)比值表示[44, 54]。很多研究者[37, 54, 57, 58]认为黄土中Eu/Eu*比值的变化虽然一定程度上受到矿物分选的影响,但主要反映源区的特点,只有大量斜长石的富集才能改变Eu/Eu*比值,因此Eu/Eu*比值可用于追溯源岩信息。图6a6b显示东秦岭黄土的Lan/Smn、 Gdn/Ybn、 Lan/Ybn和Eu/Eu*比值分别介于4.20-4.80、 1.10-1.40、 9.00-12.00和0.62-0.69之间; 西峰黄土Lan/Smn、 Gdn/Ybn、 Lan/Ybn和Eu/Eu*比值约在3.80-4.20、 1.40-1.60、 8.50-10.00和0.63-0.66之间[12]。东秦岭黄土的Lan/Smn比值明显高于西峰黄土,Gdn/Ybn比值明显低于西峰黄土,Lan/Ybn比值略微高于西峰黄土,表明东秦岭黄土轻稀土元素分异程度高于西峰黄土,重稀土元素分异程度低于西峰黄土,指示两者物源存在区别。东秦岭黄土Eu/Eu*比值总体上高于西峰黄土且比值的变化范围相对较宽,也说明东秦岭黄土与西峰黄土物源的不同。

图6 东秦岭黄土与西峰黄土[12]<20μm组分稀土元素特征值散点图 Fig.6 Plots for parameters of REE distribution patterns of the <20μm fraction in loess deposits from the Eastern Qinling Mountains and Xifeng section[12]

微量元素Nb、 Ta、 Zr、 Hf、 Ce、 La、 Th、 Sc、 Y、 Eu、 Ho等主要继承了母岩的特点,可用于物源示踪[54, 59, 60, 61, 62, 63, 64]。Nb和Ta、 Zr和Hf两对元素为紧密共生元素,分别具有近似一致的离子半径,相应的地球化学行为相似[59, 61]。Nb和Ta主要富存于铌铁(锰)矿中,受沉积后风化影响小[60],含量和比值在不同类型的岩石中差别较大[60, 62]。Zr和Hf富存于锆石中,不同类型岩石或沉积物中Zr/Hf比值不同[59]。研究显示,Nb、 Ta与常量元素Ti在同一土壤发生层中变化趋势相似,呈明显的正相关[60, 62],Zr、 Hf、 Ce、 La、 Th间也具有类似的正相关变化趋势[63]。因此Nb、 Ta、 Zr、 Hf、 Ce、 La、 Th在土壤风化过程中变化不大,可应用于物源判别。Sc、 Y、 Eu、 Ho元素示踪原理与上述原理相似[44, 59, 64]。此外,常量和微量元素间的比值也具有物源指示意义,且广泛应用于海洋泥质沉积和碎屑沉积[65, 66]、 黄土沉积[26, 67]的物源示踪中。本文微量元素散点图(图7a-7e)可以清晰地区分东秦岭黄土和西峰黄土。东秦岭黄土Zr/Nb、 Hf/Nb、 Y/Nb、 La/Nb和Th/Nb比值(分别约为5.00-8.00、 0.12-0.20、 0.40-0.80、 1.00-1.40和0.30-0.50)低于西峰黄土(分别约为9.00-10.00、 0.28-0.30、 1.20-1.70、 1.80-2.40和0.70-1.00); Ta/Zr、 Nb/Zr、 Zr/Hf和Y/Ho比值(分别约为0.0085-0.0110、 0.16-0.20、 38.0-42.0和25.0-27.5)则高于西峰黄土(分别约为0.0075-0.0085、 0.10-0.12、 31.0-33.0和24.0-26.0)。其中,Zr和Hf、 Nb和Ta两对元素在本文散点图中表现出明显的正相关性(图7a7b),验证了其为紧密共生元素的特性。利用Al、 Ti常量元素与Nb、 Zr、 Y微量元素建立的常量和微量元素间比值散点图(图7f-7h)显示东秦岭黄土Al/Nb、 Ti/Nb和Zr/Ti比值(分别约为2500-3500、 180-250和2.30-3.00)低于西峰黄土比值(分别约为5500-6000、 270-310和3.10-3.30),Zr/Al比值(主要在1.60-2.40)明显高于西峰黄土(约1.50-1.70)。以上微量元素比值散点图以及常量和微量元素间比值散点图清晰地指示东秦岭黄土与西峰黄土的物源不同。

图7 东秦岭黄土与西峰黄土[12]<20μm组分稳定微量元素、 常量和微量元素间散点图 Fig.7 Plots for immobile trace element ratios(a-e)and trace vs major element ratios(f-h) of the <20μm fraction in loess deposits from the Eastern Qinling Mountains and Xifeng section[12]

此外,前人曾利用元素三角图示踪物源[57, 68, 69, 70, 71],如Bhatia和Crook[68]利用La-Th-Sc和Zr/10-Th-Sc三角图探究澳大利亚杂质砂岩物源; Olivarez等[69]利用La-Th-Sc探究太平洋深海沉积物物源时进一步发现,接近Sc端元的样品相应的铁镁质含量高,接近La端元的样品相应的长英质含量高。东秦岭黄土与西峰黄土在La-Th-Sc、 Zr/10-Th-Sc三角图(图8a8b)中分别靠近不同的端元,东秦岭黄土远离Th端元和Sc端元,而靠近La端元和Zr端元,与西峰黄土相反。据Olivarez等[69]的结论,本文三角图揭示出东秦岭黄土具有铁镁质含量低,长英质含量高的特点。该特点与前文常量元素结果(表1图3)所显示的东秦岭黄土Fe2O3、 MgO含量低于西峰黄土,SiO2、 Na2O含量高于西峰黄土的特点一致。

图8 东秦岭黄土与西峰黄土[12]<20μm组分La-Th-Sc、 Zr/10-Th-Sc三角图 Fig.8 Ternary plots for La-Th-Sc and Zr/10-Th-Sc of the <20μm fraction in loess deposits from the Eastern Qinling Mountains and Xifeng section[12]

上述常量元素比值、 REE特征元素比值、 微量元素比值、 常量和微量元素间比值以及La-Th-Sc、 Zr/10-Th-Sc三角图均可较好的揭示物源信息。结果显示东秦岭4个典型黄土剖面与西峰黄土剖面的元素比值分布范围显著不同,东秦岭黄土TiO2/Al2O3、 Lan/Smn、 Eu/Eu*、 Ta/Zr、 Nb/Zr、 Zr/Hf、 Y/Ho和Zr/Al比值明显高于西峰黄土,Gdn/Ybn、 Hf/Nb、 Y/Nb、 La/Nb、 Th/Nb、 Al/Nb、 Ti/Nb和Zr/Ti比值明显低于西峰黄土,K2O/Al2O3和Lan/Ybn比值略高于西峰黄土,并且两地黄土在La-Th-Sc和Zr/10-Th-Sc三角图中靠近不同的端元值。本文选取的4个典型剖面位于东秦岭两个主要的盆地,跨黄河和长江两个流域,在更大的范围内证明了东秦岭黄土与黄土高原黄土物源不同。

我们的结果进一步证实了前人的结果。近年来,不同学者分别从稳定同位素地球化学和环境磁学角度论证了东秦岭黄土近源性的特点。Zhang等[19]对比东秦岭南洛河地区黄土和黄土高原洛川黄土全岩Sr-Nd同位素组成,其中刘湾剖面、 上白川剖面εNd(0)数值小、 分布范围宽,为-11.98--18.97,部分数据超出了年轻上地幔的边界,而洛川黄土εNd(0)数值较大、 分布相对紧凑,为-9.2--10.7,全部在年轻上地幔数值范围之内; 同时东秦岭两剖面黄土εNd(0)特点与秦岭造山带基岩成分具有相似性[19]。此外,东秦岭地区已有研究的黄土剖面中,洛南盆地上白川剖面和商丹盆地二龙山剖面相距小于50km,上白川剖面磁化率值(古土壤均值为50.2×10-8m3/kg,黄土均值为27.7×10-8m3/kg)却仅仅为二龙山剖面磁化率值(古土壤均值为163×10-8m3/kg,黄土均值为73.8×10-8m3/kg)的1/3,两剖面相距不远但磁学特征差别较大,被认为可能是物源受到盆地边缘山体风化物的影响所致[20]

东秦岭黄土的潜在物源有两个: 西北荒漠远源粉尘和东秦岭原地近源物质。本文<20μm组分的地球化学元素比值示踪证据以及前人全岩Sr-Nd同位素示踪证据均显示,东秦岭黄土和黄土高原黄土物源不同; 此外,东秦岭山脉海拔(1500-2500m)较高,能够阻隔低空环流所携带的西北粉尘物质。以上证据排除了西北荒漠区远源粉尘为东秦岭黄土主要物源的可能。虽然采样点紧邻黄土高原东南缘,高空大气或者尘暴可能会携带一部分西北粉尘物质,但是本研究分析的所有东秦岭黄土样品均没有显示以西北荒漠区来源为主的粉尘地球化学组成特征,因此,西北荒漠区的粉尘物质并非东秦岭黄土的主要物源。我们推测近源物质为东秦岭黄土的主要物源。

4.4 东秦岭黄土物源的产生

黄土主要由粉砂质物质(2-63μm)组成,粉尘源区是黄土形成的前提条件之一[45]。对于粉尘的形成机制,根据Pye[72]的总结,在冰川、 高山、 河流、 沙漠形成过程中,冰川磨蚀作用、 霜冻风化作用、 河流粉碎作用、 风的磨蚀作用、 盐的风化作用等可将源岩逐渐细化粉碎而形成粉砂、 粘土等粉尘物质。已有研究表明河流冲积物和原地风化碎屑物质均可成为黄土物源,比如: 欧洲多瑙河河流冲积物及附近山脉基岩风化物质为匈牙利喀尔巴阡山盆地黄土的两个主要物源[73]; 我国黄河滩地、 黄河改道时形成的古冲积扇和古三角洲、 两岸基岩风化物质为豫西三门峡黄土和豫中扣马、 邙山、 禹州黄土的主要物源[74, 75, 76]。本文4个研究剖面靠近黄河和长江的重要支流南洛河和丹江(图1),高山过程中的风化和剥蚀、 以及流水的粉碎作用有可能提供粉尘物质。间冰期时河流水量丰富,侵蚀速率大,基岩侵蚀增加; 冰期时河流水量减少,河流冲积物更多的暴露于地表,成为重要的粉尘供应区。孢粉数据显示,东秦岭黄土层位中草本植物花粉含量较高,约占孢粉总含量的60%-80%,指示了相对干冷的气候[21],因此冰期时东秦岭地区干旱化加剧,可能成为粉尘供应增加的重要时段,我们推测东秦岭原地风化物质和南洛河、 丹江等主要河流的冲积物为东秦岭黄土的主要粉尘提供者。

风是粉尘物质由物源区向沉积区传输的重要媒介,足够的风动力是黄土形成的另一重要条件[45]。 东亚冬季风低空环流是黄土高原黄土粉尘物质的主要运输者。东秦岭黄土的近源性说明前人可能高估了东亚季风低空环流在粉尘远距离传输方面的能力,并进一步证明北方粉尘对下蜀黄土贡献较小[12]。山谷风为粉尘搬运的重要营力,是引起山区局部尘暴的重要原因[72, 77, 78]。本文研究区位于秦岭山脉南侧,山谷相间排列,山谷风引起的近地面风可能为运输东秦岭黄土近源粉尘物质的重要动力条件。

已有研究发现,东秦岭黄土最早在1.1Ma B.P. 开始堆积[2, 17]。这可能与全球气候演化具有密切的联系,在约1.2-0.7Ma B.P. 期间,地球气候主导周期由41ka转变为100ka,称为“中更新世气候转型事件”[79, 80],与此同时全球气温进一步降低,北极冰盖明显扩张[80]; 在此之后,气候波动幅度增大,波动频率减小。中国黄土很多代用指标反映了这一事件[81],尤其在0.85Ma B.P. 之后,东亚冬夏季风差异明显增强,冷暖、 干湿差异增大[82]。研究表明[83],气候变化对山地侵蚀速率影响较大,由整体温暖的上新世进入冰期-间冰期交替变化的第四纪后,霜冻风化等作用增强导致全球山地侵蚀速率显著增加,碎屑沉积物增多。而中更新气候转型开始后,冰期和间冰期气候反差增大,冰期冬季风加强和干旱化加剧,有利于东秦岭山地风化剥蚀物暴露于地表,风蚀作用加强,在下风向形成黄土沉积。因此东秦岭黄土1.1Ma B.P. 开始发育与“中更新世气候转型事件”时间具有一致性,可能是区域环境对全球气候变化的响应。此外,构造隆升对碎屑物质供应的增加也可能有一定的影响,但鉴于东秦岭地区第四纪构造隆升历史尚缺乏系统的证据,因此本文对构造隆升的影响不做讨论。

5 结论

本文选取东秦岭南坡洛南盆地和商丹盆地4个黄土剖面,测试了其全岩粒度和<20μm组分的常量元素、 微量元素组成,并分别与黄土高原驿马关剖面黄土[34]和西峰剖面黄土[12]相应指标进行了对比分析。东秦岭黄土粉砂质组分含量在84.30%-88.74%之间,粒度频率分布曲线与西峰驿马关黄土相似,呈正偏态非对称双峰分布,稀土元素分布模式与上地壳平均成分高度相似,具有典型风尘沉积的特征。与西峰黄土<20μm组分相比,东秦岭黄土<20μm组分TiO2/Al2O3值(0.07-0.10)偏高; 稀土元素分布特征参数Lan/Smn和Lan/Ybn(分别为4.20-4.80和9.00-12.00)偏高,Gdn/Ybn(1.10-1.40)整体偏低; 稀土元素比值Zr/Nb、 Y/Nb和La/Nb值(分别约为5.00-8.00、 0.40-0.80和1.00-1.40)偏低,Zr/Hf和Y/Ho值(分别约为38.00-42.00和25.00-27.50)则偏高。常量和微量元素间的比值以及La-Th-Sc、 Zr/10-Th-Sc三角图等也都显示出东秦岭黄土与西峰黄土的物源具有显著的差异。上述差异表明西北内陆荒漠区不是东秦岭黄土的主要物质源区。我们推测东秦岭原地风化物质和区域内主要河流的冲积物等近源物质为东秦岭黄土的主要物源。

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GEOCHEMICL EVIDENCE FOR THE PROVENANCE OF LOESS DEPOSITS IN THE EASTERN QINLING MOUNTAINS, CENTRAL CHINA
Li Nan①②, Hao Qingzhen , Zhang Xujiao, Gao Xinbo, Han Long, Zhang Wei③②, Peng Shuzhen, Wang Luo, Xu Bing, Qiao Yansong④⑤, Gu Zhaoyan    
(① School of Earth Sciences and Resources, China University of Geosciences, Beijing 100083;
② Key Laboratory of Cenozoic Geology and Environment, Institute of Geology and Geophysics, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100029;
③ School of Tourism, Taishan University, Taian 271021;
④ Institute of Geomechanics, Chinese Academy of Geological Sciences, Beijing 100081;
⑤ Key Laboratory of Neotectonic Movement and Geohazard, Ministry of Land and Resources, Beijing 100081
)

Abstract

Provenance of aeolian dusts has long been regarded as one of the major interests in the loess research.The widespread loess deposits in the Eastern Qinling Mountains, which are located in the climate boundary between temperate zone and subtropical zone, yield valuable paleoclimatic records.However, the provenance of these loess deposits remains controversial.The Eastern Qinling Mountains are proximal to the Chinese Loess Plateau in the northwest, and are on the transportation pathway of the East Asian winter monsoon carrying dust from the northwest to the southeast.Distinguishing the provenance can not only reveal the paleoenvironmental informations of the source regions and provide the key evidences for the dust transportation and deposition of the East Asian winter monsoon, but also possibly provide new clues to determine the loess source of the middle and lower reaches of the Yangtze River region.In this study, four sections from the two major basins in the Eastern Qinling Mountains were investigated.Among these sections, Liuwan(LW, 34.143°N, 110.137°E) and Shipo(SP, 34.183°N, 110.250°E) sections are located in Luonan basin, and Shangluo(SL, 33.885°N, 109.914°E) and Dabuzi(DBZ, 33.719°N, 110.237°E) sections, in Shangdan basin.The grain-size distribution of 39 bulk samples, and the major element as well as trace element of the <20μm fraction of 23 samples mainly from the first loess layer of the four sections were analyzed and compared with the Xifeng loess which is the typical loess deposits from the Chinese Loess Plateau.The geochemical compositions for 5 samples of Pleistocene age from Xifeng section are used to characterize the average geochemical composition of the deserts in Northern China and grain-size data for 11 samples from Xifeng Yimaguan section to characterize the grain-size distribution of typical loess deposits.The results show that the grain-size distribution of the bulk samples from the Eastern Qinling Mountains is similar to that of the Xifeng loess, indicating the four studied loess sections are of typical eolian origin.The immobile element ratios of the <20μm fraction(e.g. TiO2/Al2O3, Lan/Smn, Gdn/Ybn, Lan/Ybn, Eu/Eu*, Zr/Nb, Hf/Nb, Y/Nb, La/Nb, Th/Nb, Ta/Zr, Zr/Hf, Y/Ho, Al/Nb, Ti/Nb, Zr/Ti, and Zr/Al) in the loess deposits from the Eastern Qinling Mountains are different from those of loess from the Chinese Loess Plateau.According to the aerodynamic property of aeolian dust, only dust particles finer than 20μm can transport a few tens to a few hundred kilometers under typical windstorm conditions.The clear distinction in immobile element ratios of <20μm fraction between samples from the two regions indicates that the loess deposits in the two regions have different provenances.We suggest that the adjacent alluvial deposits and clastic sediments from the weathered bedrocks are the dominant dust sources of the loess deposits from the Eastern Qinling Mountains.

Key words     loess provenance    loess from the Eastern Qinling Mountains    major element    trace element    geochemical provenance tracing    paleoclimate