2016, Vol.35
② 国家海洋局第二海洋研究所, 国家海岛开发与管理研究中心, 杭州 310012;
③ 国家海洋局第二海洋研究所, 国家海洋局海底科学重点实验室, 杭州 310012)
1 引言
潮间带作为海洋与陆地交汇的过渡地带,其物质和能量的转化远比其他地域迅速、 剧烈,同时也是受人类活动影响最为严重的区域,是一个典型的环境脆弱带和敏感带,极易受到人类活动的破坏[1, 2, 3]。不同来源的污染物经过一系列物理、 化学和生物学等过程,大部分转变为颗粒态并沉积于近岸海区,从而保存了海洋及流域自然环境变化、 人类活动方式以及强度变化的丰富信息,沉积物中特定化学成分的含量与其变化常被作为评价环境演变的重要因素[4, 5, 6, 7],由于重金属等污染与人类健康密切相关,一直是环境化学研究的热点[7, 8, 9, 10]。海南岛港湾表层沉积物的环境化学研究主要集中于单一港湾重金属的分布、 生态评价等方面[11, 12, 13, 14, 15, 16],且评价背景值的选择多元化,未见港湾间重金属的危害性程度在同一背景下进行比较的研究报道,故尚未能宏观、 准确地反映和评价海南岛港湾环境的现状及预测未来的发展。
本文利用海南岛洋浦湾、 铺前湾、 清澜湾和小海湾等4个典型港湾采集的表层底质样品,测定了总磷(TP)、 总氮(TN)、 总有机碳(TOC)以及汞(Hg)、 铜(Cu)、 铅(Pb)、 锌(Zn)、 镉(Cd)、 铬(Cr)和砷(As)等重金属元素的含量,初步分析了这些化学要素的分布特征,基于统计学分析方法探讨了港湾沉积物化学要素可能的污染源,并利用潜在生态危害指数法[17]对重金属的生态危害程度进行了评价,旨在为海南岛典型港湾环境污染评价提供基础数据,为海南岛港湾的管理和开发提供科学依据。
2 研究区概况海南岛是我国的第二大海岛,位于南海陆架的西北部,其东面和南面濒临南海,西濒北部湾,北面隔琼州海峡与雷州半岛相望。海岸类型多样,既有热带海洋环境所特有的珊瑚礁、 红树林和海滩岩岸段,也有基岩港湾海岸。海南岛拥有大小港湾68个,其中重点港湾28个[18]。
洋浦湾位于海南岛西北部,为港湾型潮汐汊道,由新英湾(又叫儋州湾)和洋浦港组成,入湾河流主要有北门江和春江,其流域面积分别为648km2和558km2。洋浦湾北部的洋浦半岛建有洋浦经济开发区,是1992年3月国务院批准成立的国家级经济开发区,形成了港口物流、 石油化工为主导的临港工业聚集区; 开发区毗邻海域是我国重要的渔业资源水域,有珊瑚、 红树林等生态旅游资源。铺前湾位于海南岛北部,为溺谷型潮汐汊道,由东寨港和铺前港湾组成,沿岸有演州河、 演丰河以及珠溪河等一系列中小河流入海,其中演州河和珠溪河流域面积较大,流域面积分别为253km2和358km2; 内湾的东寨港红树林保护区于1986年成为国家级自然保护区,是我国第一个以红树林生态系统为主要保护对象的国家级保护区。清澜湾位于海南岛东北部,为溺谷型潮汐汊道,由八门湾和芝兰湾组成,沿岸主要有文昌河、 文教河注入湾内,其流域面积分别为523km2和345km2。八门湾沿岸区域为文昌清澜港红树林自然保护区,是我国红树植物天然分布种类最多的地区[19]; 口门汊道为清澜湾的港口航运区,是国家一级开放口岸、 三沙市补给基地和海南第二大渔港。此外,清澜湾还是文昌航天发射中心的中转枢纽。小海湾位于海南岛东部,为沙坝-泻湖型潮汐汊道,主要入湾河流为龙首河和龙尾河,其流域面积分别为136km2和158km2,湾内开发活动以渔业养殖为主[20]。
3 样品采集及分析方法 3.1 样品采集与处理样品为2008年6月在洋浦湾、 铺前湾和清澜湾用蚌式抓斗所采集的表层沉积物,沉积物类型以砂质粉砂为主,呈灰黑色,部分样品中含有贝壳碎屑。采样站位共44个(图1),其中洋浦湾10个(YP01~YP10)、 铺前湾20个(DZ01~DZ20),清澜湾14个(QL01~QL14),并收集了同时期采集的30个小海湾样品分析数据(XH01、 XH02、 XH05~XH32)[13]。样品采集及处理方法: 现场取上层0~2cm沉积物,放入样品袋中冰冻保存,带回实验室真空冷冻干燥后取20g样品,用玛瑙研钵研磨至200目以下,密封保存。
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图1 研究区及采样站位图 Fig.1 Study area and sampling locations of the surficial sediments |
TOC和TN采用元素分析法[21, 22],TP、 As、 Hg、 Cu、 Zn、 Pb、 Cr和Cd测定方法主要依据《海洋监测规范》(GB17378[JP8].[JP]5-2007)[23],所使用的仪器及检出限如表1所示。
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表1 沉积化学要素分析仪器列表 Table 1 Analytical instrument of heavy metals,TN,TP and TOC |
潜在生态危害指数法[17]是应用沉积学原理评价重金属污染及生态危害的方法,综合考虑了重金属在沉积物中的迁移转化规律、 毒性以及对评价区域污染的敏感性,目前已广泛应用于沉积物的重金属污染评价[13, 14, 15, 16]。具体的计算公式如下:
式中: Cfi为重金属i的污染指数; Ci是重金属i的实测含量; Cni为重金属i的评价参比值,一般采用工业化以前的沉积物中重金属的最高背景值,本文选用了中国近海沉积物重金属元素丰度为标准[24]; Eri为第i种重金属的潜在生态危害系数; Tri为第i种重金属的毒性系数,反映各种重金属元素毒性水平和生物对其污染的敏感程度; RI为多种重金属的潜在生态危害指数。不同重金属元素参照值和毒性系数见表2。
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表2 重金属的参照值(Cin)[24]和毒性系数(Tir)[17] Table 2 Reference values(Cni)and toxicity coefficients of heavy metals |
海南岛洋浦湾、铺前湾和清澜湾表层沉积物的化学要素含量见表3,小海湾数据见文献[13]。综合4个海湾测试数据,TOC含量为0.156％~3.142％,平均值为1.100％。 据海洋沉积物质量标准[25],大部分站位总有机碳含量值小于一类沉积物标准,仅6站大于2.0％,超过一类标准的站位比例为8.1％,均位于清澜湾。重金属Hg、 Pb、 Zn、 Cd和As的含量范围分别为0.013×10-6~0.150×10-6、 7.2×10-6~48.7×10-6、 18.6×10-6~125.7×10-6、 未检出~0.211×10-6和1.8×10-6~17.2×10-6,均未超过一类沉积物标准; Cu含量为2.0×10-6~45.1×10-6,平均值为12.5×10-6,仅3站大于35.0×10-6,超过一类标准的站位比例为4.1％,其中最大值位于铺前湾,其余两站位于青澜湾; Cr含量为10.9×10-6~515.0×10-6,平均值为55.4×10-6,有9站大于80.0×10-6,超过一类标准的站位比例为12.2％,其中5站位于铺前湾、 4站位于清澜湾。
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表3 洋浦湾、铺前湾和清澜湾表层沉积物化学要素含量 Table 3 Contents of the heavy metals,TP,TN and TOC in surficial sediments of Yangpu Bay,Puqian Bay and Qinglan Bay in Hainan Island |
就化学要素含量的平均值(表4)而言,典型海湾的相关顺序为:TN,清澜湾>洋浦湾>小海湾>铺前湾; TOC,清澜湾>小海湾>洋浦湾>铺前湾; TP和As,清澜湾>铺前湾>小海湾>洋浦湾; Hg和Cd,清澜湾>小海湾>铺前湾>洋浦湾; Cu,清澜湾>铺前湾>洋浦湾>小海湾; Pb和Zn,小海湾>清澜湾>铺前湾>洋浦湾; Cr,铺前湾>清澜港>小海湾>洋浦湾。
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表4 典型海湾表层沉积物化学要素平均值 Table 4 The average values of the heavy metals,TN,TP and TOC in surficial sediments of typical bays |
上述化学要素在各海湾的主要分布特征简述如下。 洋浦湾TP含量总体分布比较均匀,其高值区位于湾口附近; TN和TOC则在湾顶和湾中出现高值区; 重金属含量总体呈现从湾内向湾外增加的趋势,其极大值区位于湾口、 高值区位于湾北侧。铺前湾TP、 TN、 TOC和重金属含量总体表现为西岸高于东岸,内湾高于外湾。清澜湾TP、 TN、 TOC含量呈现出从湾内向湾口逐渐增加的趋势,其极大值区位于湾口的清澜镇附近、 高值区位于湾顶和湾西南侧; 小海湾变化比较复杂,TP含量表现出沿岸低,深水区高的趋势,而TN和TOC含量则呈现出与TP相反的趋势; Hg和Cd高值区位于海湾西南部、 低值区位于北部口门区,Cu、 Pb、 Zn和Cr含量分布变化趋势相似,其高值区位于海湾南北向中轴线附近,As含量高值区位于东西向中轴线附近[13]。
4.3 表层沉积物化学要素统计学分析沉积物重金属含量的相关性分析可以反映其来源信息[26]。海南岛典型海湾表层沉积物化学要素含量相关性分析结果(表5)表明: 化学要素之间总体表现为极显著正相关,其中Hg、 Pb、 Zn、 Cd呈极显著高度正相关,相关系数大于0.8; Cr与Cu、 TOC与TN亦呈极显著高度正相关,相关系数分别为0.929和0.969。相关性分析表明Hg、 Pb、 Zn和Cd可能具有相同污染源,Cu和Cr可能具有相似来源。主成分分析法能够对相关性较高的数据进行降维处理,消除彼此间的影响,可以进一步指示污染来源及其贡献率[27, 28]。计算表明通过3个主成分可以反映沉积物化学要素86.12％的信息(表6): 第Ⅰ主成分的贡献率为58.86％,各化学要素都有较高的载荷,可能反映了河流入海携带物质对沉积物的影响; 第Ⅱ主成分的贡献率为13.98％,在Cr和Cu上具有较高的载荷,可能反映了工厂排污口或养殖点源污染的影响; 第Ⅲ主成分的贡献率为13.28％,在TN、 TOC上具有较高的载荷,可能反映了海湾中初级生产力的影响。就单个海湾而言,相关性分析的结果呈现共性特征,TOC与TN呈极显著高度正相关,重金属呈极显著的高度相关; 进一步分析表明(表6),洋浦港和小海湾主要受控于径流输入和初级生产力两个因子,清澜湾和铺前湾污染物则主要来自于径流输入,而代表Cr和Cu的主成分特征值都小于1,可能指示了工业排污口或海水养殖对海湾沉积物的影响仅限于局部区域。
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表5 表层沉积物化学要素相关性分析 Table 5 Correlation analyses of heavy metals,TN,TP and TOC in surficial sediments |
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表6 主成分分析计算结果 Table 6 The calculated results of the principal component analysis |
对各站位的潜在生态危害系数的评价结果进行统计,结果显示(表7):Hg,中、 强生态危害站位比例为81.5％,其中2个站位为很强生态危害,位于清澜湾; Cd,中、 强生态危害站位比例为50.0％; Cu、 Pb、 Zn,Cr和As等重金属站位的EiR均小于40,表现为生态轻微危害。据EiR均值,Hg的潜在风险最大,Zn的潜在风险最小。7种重金属的潜在生态风险大小为Hg>Cd>As>Pb>Cu>Cr>Zn。
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表7 表层沉积物重金属潜在生态危害系数(Eir)站位统计表* Table 7 The Eir statistic results of the heavy metals in surficial sediments |
重金属潜在生态危害指数分析结果(图2)表明: 研究区内有43个站位RI<150,为轻微生态危害,占总站位数的58.1％,30个站位150<ERi<300,为中等生态危害,占总站位数的40.5％,1个站位300<ERi<600,为强生态危害,占总站位数的1.4％。基于RI平均值,清澜湾和小海湾为中等生态危害,铺前湾和洋浦湾为轻微生态危害,其排序为清澜湾>小海湾>铺前湾>洋浦湾。从海域的开发活动分析,洋浦湾的生态危害似乎应大于铺前湾,但评价结果却相反,可能与红树林重金属的吸附作用有关,铺前湾红树林潮滩面积远大于洋浦湾[20],且研究表明红树林潮滩沉积物的重金属含量高于非红树林沉积物[15]。
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图2 重金属潜在生态危害危害指数(RI)评价结果 Fig.2 The RI results of the heavy metals in surficial sediments |
沉积物是水环境中化学要素的载体和污染的指示剂,其对污染元素的富集效应及沉积有序性,使得沉积物在反映营养盐及重金属污染等方面较水、 气载体有较大的优越性,能以较小的采样样本量和较低的采样频率反映较大时空尺度的环境污染变化[29]。重金属含量的分布特征表明,洋浦港、 铺前湾和清澜湾极大值区均位于潮汐汊道口门附近。陈石泉等[16]通过对新村港重金属的研究认为,口门附近重金属的高富集主要与潮汐汊道有关,水体与沉积物主要通过口门与外海交换,因此口门细颗粒沉积物的重金属累积含量比港内沉积物高。如果口门附近符合重金属的水-沉积物转化环境,这种解释是合理的,但小海湾的重金属含量极大值区位于河流入湾区域,口门处含量相对较低,其原因可能与口门附近沉积物主要为粗颗粒物质、 吸附能力相对较弱有关。通过对比重金属含量与海湾的沉积物类型分布图[30]发现,港湾重金属含量高值区与细颗粒沉积物的分布区具有较高的重合度; 主成分分析结果则表明,控制沉积化学要素的主要因子为河流入湾来源的物质,因此河流入湾口与沉积物类型的空间组合可以解释海湾重金属的平面分布特征。TP、 TOC和TN的分布特征主要受陆源输入和初级生产力两因素控制,数理统计结果指示陆源输入是清澜湾和铺前湾的主控因子,其分布特征与重金属类似,而小海湾和洋浦湾则受两因素共同控制,重金属与TP、 TOC、 TN的分布特征差异较大,林钟扬等[13]研究认为主要是海湾内初级生产力对营养盐消耗的结果。
沉积化学要素主要有自然和人为活动两类来源。相关研究认为氮肥和磷肥的大量使用是海水中N、 P富集的主要原因,养殖水域营养物质的富集则是饵料和粪团造成的结果[31],Hg和Cd主要来自于工业污染[32],Cu和Cr则是养殖池塘沉积物中主要污染物质[33, 34],而Pb和Zn可能与船舶油污有关[35]。基于海洋沉积物环境质量标准值[25],海南岛4个港湾内Cu和Cr元素超一类标准的站位比例为4.1％和12.2％,一定程度上说明了湾内工业排污口或海水养殖等人类活动对海湾环境的影响。但人类活动表现形式多样,如流域内化肥农药的使用、 工业生活污水排放、 港湾内渔业养殖、 船坞码头等,能否相对准确的识别出沉积物的来源,对海洋环境治理至关重要。通过沉积化学要素含量的统计学分析,可以判断出海南岛4个港湾的污染物质主要来源于3个方面,一是径流输入,二是湾内的海水养殖或工业排污口点源的影响,三是初级生产力。就各个海湾而言,由于海洋环境、 入湾河流流域、 湾内开发活动方式和强度的不同,重金属和营养物质相关性有一定的差异; 在港湾周边工业开发活动普遍较弱的背景下,径流输入成为湾内污染物质来源的主控因子(参见表6各海湾第Ⅰ主成分贡献率)。需要进一步探讨的是本文数据具有较高的相关性,无法分析出明确的点源污染,而曹玲珑等[35]研究洋浦湾外湾重金属则能区分出点源污染,主要为工业和生活废水、 农业排污和油污污染以及有机质结合/降解的内源释放。
重金属潜在生态危害评价表明,海南岛港湾潜在生态危害程度较低。Cu、 Pb、 Zn、 Cr和As等5种元素均为轻微生态危害,Hg和Cd的潜在生态危害性较强,可能指示了流域或海湾内工业污水的排放,需要引起管理部门的重视。从多种金属的潜在生态危害指数分析,清澜湾和小海湾表现为中等生态危害,铺前湾和洋浦湾为轻微生态危害,其排序为清澜湾>小海湾>铺前湾>洋浦湾。据海南省2008年环境状况公报中主要河流的水质环境质量,其流域污染程度排序为清澜湾>小海湾>铺前湾、 洋浦湾,因此潜在危害性程度评价结果进一步反映了入湾河流是污染元素的主要来源,但尚需更深入地研究。
6 结论对海南岛洋浦湾、 铺前湾、 清澜湾和小海湾等4个典型港湾表层沉积物的化学要素含量进行了测定,对其分布特征及相关性进行了分析,探讨了污染物质的主要来源,并利用潜在生态危害指数法对重金属的生态危害程度进行了评价。结论如下:
1)化学要素TOC、 Cu和Cr含量分别为0.156％~3.142％、 2.0×10-6~45.1×10-6和10.9×10-6~515.0×10-6,大部分站位含量低于一类海洋沉积物质量标准,超一类标准的站位比例分别为8.1％、 4.1％和12.2％; Hg、 Pb、 Zn、 Cd和As的含量分别为0.013×10-6~0.150×10-6、 7.2×10-6~48.7×10-6、 18.6×10-6~125.7×10-6、 未检出~0.211×10-6和1.8×10-6~17.2×10-6,均未超过一类海洋沉积物质量标准。
(2)化学要素统计学分析表明,表层沉积物化学要素之间具有较高的相关性,径流输入是其主要来源。
(3)重金属的潜在生态危害指数分析表明,轻微生态危害的站位比例为58.1％,中等生态危害的站位比例为40.5％,强生态危害的站位比例为1.4％; 港湾生态危害的排序为清澜湾>小海湾>铺前湾>洋浦湾,主要反映了入湾河流流域的污染状况。
致谢 姚旭莹和林钟扬在样品分析过程中付出了艰辛劳动,审稿专家、 编辑部老师和陈一宁在论文修订过程中提出了宝贵的建议,谨致谢忱!
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② State Research Centre for Island Exploitation and Management, the Second Institute of Oceanography, State Oceanic Administration, Hangzhou 310012;
③ Laboratory of Submarine Geosciences, the Second Institute of Oceanography, State Oceanic Administration, Hangzhou 310012)
Abstract
Heavy metals are important indicators of marine sediment quality.In order to study the sources of pollutants and sediment quality of bays in Hainan Province, southern China, 74 surface sediments were collected from the Yangpu Bay(10 samples), Puqian Bay(20 samples), Qinglan Bay(14 samples)and Xiaohai Bay(30 samples)in June 2008.Sediment type of the samples was mainly sandy silt.The contents of heavy metals(Hg, Cu, Pb, Zn, Cr, Cd and As), Total Nitrogen, Total Phosphorus, Total Organic Carbon were measured in laboratory.Based on these data, correlation analysis and principal component analysis were used to find the main factors controlling the pollution sources.The ecological risks of heavy metals were evaluated by potential ecological risk index method to assess the pollution of heavy metals in bays.The measured results of 74 samples showed that:(1)TOC (0.156 % ~3.142 % ), Cu (2.0×10-6~45.1×10-6)and Cr (10.9×10-6~515.0×10-6)in most of the stations were lower than the first class of the sediment quality standards, while the percentage of stations excessing standards were 8.1 %, 4.1 % and 12.2 % for TOC, Cu and Cr respectively; (2)Hg (0.013×10-6~0.150×10-6), Pb (7.2×10-6~48.7×10-6), Zn (18.6×10-6~125.7×10-6), Cd (undetected~0.211×10-6)and As (1.8×10-6~17.2×10-6)in all samples were lower than the first class of the sediment quality standards.Based on the results of statistical analyses, three main factors were identified to control the sources of pollutants at a level of 86.12 % total variance:(1)runoff inputs, which explained 58.86 % of variance; (2)marine culture or sewage outfall, which explained 13.98 % and (3)primary productivity, which explained 13.28 %.Further analysis of individual bay suggested that runoff inputs was the dominate factor controlling the pollution level of bays.The results of potential ecological risk index showed that the percentage of stations were 58.1 %, 40.5 % and 1.4 % for the slight ecological risk, the medium ecological risk and strong ecological risk respectively.A descending order of the potential ecological risk of the four bays was Qinglan Bay, Xiaohai Bay, Puqian Bay, and Yangpu Bay, which represented the pollution status of the drainage basin of rivers into bays.