2015, Vol.35
东亚夏季风边缘区，定义为我国北方年均降水量介于200～400mm的半干旱区[1, 2]，因夏季区域降水量差异大而易受气候变化的影响。在气候干旱的地质历史时期，东亚夏季风边缘区作为矿物粉尘的主要来源[3, 4]，通过调节大气辐射平衡[5, 6]以及海洋浮游植物生产率[7, 8]影响全球气候。最近，国际政府间气候变化专门委员会第五次评估报告指出，21世纪末的全球气候变暖可能会给中纬度半干旱区，包括东亚夏季风边缘区，造成严重的环境后果[9]。因此，为了准确预估未来全球变暖在脆弱的东亚夏季风边缘区的环境效应，揭示地质温暖期东亚夏季风边缘区的环境变化已迫在眉睫。
全新世温暖期，始于10000～8000a B .P. ，止于6000～4000a B .P. ，在此期间，中、 低纬度区域增温幅度约为1～3℃[10, 11, 12]。这一地质温暖期的增温幅度与气候模型预测的未来增温幅度具有可比性。因此，认识和理解全新世温暖期东亚夏季风边缘区的环境变化方式对于预测这一半干旱区对未来气候变暖的可能环境变化响应以及约束气候数值模型的边界条件至关重要。
保存于湖泊中的有机质被认为记录了湖泊-流域系统的水文和生态变化过程[13, 14, 15, 16]，因此可提供历史时期区域环境变化的重要信息[17, 18]。湖泊沉积有机质C/N比值，δ 13 C和 δ 15 N 值的分析已成功地应用于东亚古环境变化历史的重建[19, 20, 21, 22, 23, 24]。比如，在过去18000年期间，青藏高原东北部青海湖沉积有机质的C/N比值减小，δ 13 C值增大，指示了与区域气候变暖变湿相关的湖泊初始生产率的升高[19]；晚冰期以来，我国东北部四海龙湾湖泊年纹层沉积物TOC和TN含量的增加，δ 13 C值的减小以及 δ 15 N 值的增大，反映了湖区温暖气候条件下可溶营养物质输入增加引起的湖泊浮游藻类生产率的升高[20]； 并且，最近关于台湾翠峰湖湖泊沉积有机质元素和稳定同位素的研究表明，在3800～2000cal.a B.P . ，TOC含量的增加、 C/N比值的增大与δ 13 C和 δ 15 N 值的减小趋势共同揭示了东亚夏季风的增强，而在最后的2000年期间，较高的TOC含量和C/N比值以及相对较低的δ 13 C和 δ 15 N 值指示了高湖面状态以及湖区C3植物繁盛[21]；位于东亚夏季风边缘区的许多湖泊为水文封闭型湖泊，因此被认为是区域环境变化的潜在自然档案[22, 23, 24]。尽管湖泊的有机地球化学过程包含了区域环境过去变化历史的重要信息，但是关注地球化学指标(如湖泊沉积物中保存的有机质的C/N比值、 δ 13 C和 δ 15 N 值)的环境意义的研究仍然较少。本文将以40～60a的时间分辨率，呈现东亚夏季风边缘区达里湖一段沉积岩芯顶部8.5m沉积物的TOC和TN含量、有机质C/N比值以及δ 13 C和 δ 15 N 值数据。这些多指标数据将提高我们对全新世期间中纬度半干旱区环境变化及其对未来全球气候变暖的可能响应的认识。
1 区域背景达里湖(43°13′～43°23′N，116°29′～116°45′E) 是一个水文封闭型湖泊，位于内蒙古克什克腾旗西70km处( 图1)，湖泊所在湖盆为一形成于上新世至更新世的内陆断陷盆地[25]。湖泊面积为238km2，最大水深达11m，海拔为1226m( 图1)。湖泊坐落于东-西走向的浑善达克沙地的北部边缘。湖泊北部和西部展布着玄武岩质的丘陵，湖的东岸分布着广阔的湖相平原。湖泊东北部的两条永久性河流(公格尔河和萨林河)和湖泊西南部的两条间歇性溪流(耗来河和亮子河)注入湖泊，但没有一条河流排泄湖水( 图1)。公格尔河是主要的入湖河流，源自大兴安岭南缘，其海拔2029m，流域面积为783km2，河道长度达120km[25]( 图1)。现代水文观测表明，大兴安岭的冰雪融水使公格尔河在4月春汛期间的流量与7月夏汛期间的流量相当[25]。
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图 1 达里湖卫星地图以及DL04钻孔位置 Fig.1 Map of Dali Lake showing the location of the DL04 sediment core |
达里湖地处中国中温带半湿润-半干旱区的过渡带。湖区气候由东亚季风和西风控制[1, 2]。湖区年均温是3.2℃，7月均温是20.4℃，1月均温达-16.6℃( 图2)。年均降水量为383mm，其中约70 ％ 的年降水量集中在6月到8月( 图2)。年均潜在蒸发量1632mm，是年均降水量的4倍多( 图2)。在这种气候条件下，达里湖水的pH值为9.5，盐度为7.4g/L，碱度为4.9 CaCO3g/L(于2010年6月测量)。
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图 2 达里湖地区月平均温度、 降水量和潜在蒸发量 Fig.2 Mean monthly temperature， mean monthly precipitation and mean monthly potential evaporation in the Dali Lake region |
达里湖区现代天然植被类型为中温带干草原，其中禾草占据优势[25, 26]。在浑善达克沙地，生长着叉分蓼(Polygonum divaricatum)、 沙蓬(Agriophyllum squarrosum)、 沙蒿(Artemisia desterorum)等旱生植物，伴生黄柳(Salix gordeivii)、 榆树(Ulmus pumila)、 锦鸡儿(Caragana sinica)等灌丛。在湖泊北部和西部的丘陵区以及东部湖相平原，生长着大针茅(Stipa grandis)、 羊草(Leymus chinensis)、 糙隐子草(Cleistogenes squarrosa)等草本植物。在公格尔河的发源地大兴安岭山地的西坡，分布着落叶松(Larix gmelinii)、 油松(Pinus tabuliformis)、 白桦(Betula platyphylla)、 山杨(Populus davidiana)和蒙古栎(Quercus mongolica)等山地林，林下生长着灌木和草本植物。
湖内水生植物主要为浮游藻类而缺乏维管束植物[25, 27]。浮游藻类以蓝藻门植物(Cyanophyta)和硅藻门植物(Bacillariophyta)为主，蓝藻门植物包括盐生微囊藻(Microcystis salina)、 旋圆鞘丝藻(Lyngbya contorta)、 牟勒拟鱼腥藻(Anabaenopsis muelleri)等，硅藻门植物包括彼逊双菱藻(Surirella peisohispant)、 沼生双舟藻(Amphiprora paludo)、 孟氏小环藻(Cyclotella meneghiniana)等。湖内水生维管束植物以菹草(Potamogeton crispus)、 龙须眼子菜(Potamogeton pectinatus)等眼子菜科(Potamogetonaceae) 植物为主，这些植物生长在水深不足1.5m的河口区。
2 材料与方法 2.1 DL04沉积岩芯2004年2月，我们在达里湖沉积中心水深10.8m处( 图1)，使用日本制造的TOHO钻探系统施钻。提取湖床底部11.83m长的沉积岩芯，并标定为DL04(43°15.68′N，116°36.26′E) ( 图1)。通过活塞取芯获得聚乙烯管中的岩芯，取芯率达100 ％ 。现场对岩芯进行了对剖、 照相与描述，然后按照1-cm间距连续切分岩芯，样品经冷冻干燥后用于实验室分析。
DL04岩芯样品经冷冻干燥后，其顶部8.5m沉积物被用于本次研究( 图3)，从中取样分析总有机碳和总氮含量以及有机质碳和氮稳定同位素组成。从DL04岩芯顶部8.5m的有机质层中，按约50cm或100cm间距选取15个全岩样品用于放射性碳定年( 图3和 表1)。
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图 3 DL04岩芯以及顶部8.81m沉积岩性(a， b)与年龄-深度图(c) Fig.3 Photograph of the upper 8.81m(a， b)and age-depth model (c) of the DL04 core |
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表 1 DL04岩芯顶部8.5m沉积物AMS 14 C 年龄数据表 Table 1 AMS radiocarbon dates of samples from the upper 8.5m of the DL04 core |
放射性碳样品在日本的Paleo Labo Co.，Ltd. 实验室用加速器质谱系统(Compact-AMS，NEC Pelletron)定年。定年材料为每个样品中提取的有机质，方法见[28]描述。AMS系统测量每个样品的 14 C/12 C和13 C/12 C比值，并经过草酸标准(SRM-4990C，一般被标记为HOxII)校正。为了校正同位素分馏的 14 C/12 C比值，系统分析了每个样品的δ 13 C值。通过大理石样品测得的AMS系统的背景值小于50ka。
DL04岩芯所有样品的 14 C 年龄由其5568年的半衰期确定。然后利用OxCal3.1校正程序[29]将得到的年龄数据根据IntCal04校正数据[30]转换为校正年龄。
2.3 有机地球化学分析方法 2.3.1 总有机碳和总氮含量分析DL04岩芯顶部8.5m沉积物以1～5cm间距取样，用于分析总有机碳(TOC)含量(n=225)。TOC含量利用Elementar High TOC II分析仪进行分析。将研磨至粒径小于180目筛(80μm)的样品在110℃温度下干燥24小时。每个样品分为两份，一份约300mg用于总碳(TC)分析； 另一份约30mg用于总无机碳(TIC)分析。用于TC分析的样品在1150℃温度下充分燃烧，使所有的碳完全转化为CO2。用于TIC分析的样品与过量的9 ％ 盐酸反应，使所有的无机碳完全转化为CO2。从土壤标样GBW07402中称取4份样品，其中2份与TC样品，另2份与TIC样品进行平行测试。所有的TC和TIC值均校正到土壤标样值，土壤标样的TC和TIC标定值分别为0.75 ％ 和0.26 ％ 。High TOC II自动给出样品的TC和TIC含量，相对分析误差≤1 ％ 。TOC含量为TC含量与TIC含量之间的差值。
DL04岩芯顶部8.5m沉积物以1～5cm间距取样，用于分析总氮(TN)含量(n=225)。TN含量利用Yanaco CHN Corder MT-5分析仪进行分析。将研磨至粒径小于250目筛(61μm)的样品在40℃温度下干燥24小时。从干燥样品中取出约30mg在450℃高温下燃烧5分钟，以使氮完全转化为NOx后，再被还原铜还原成N2。每30个样品之间插入3个安替比林(Antipyrine)粉末SMA-SP-9标样，与样品进行平行分析。所有样品的TN含量均通过标样校正，标样氮含量标定值为14.88 ％ 。仪器自动输出样品的TN含量，相对分析误差≤0.3 ％ 。
TOC/TN(C/N)表示为它们的原子比值，由TOC与TN的含量比值乘以1.17得到。
2.3.2 有机质碳和氮稳定同位素分析DL04岩芯顶部8.5m沉积物以1～6cm间距取样，分别用于分析有机质的碳和氮稳定同位素组成(δ 13 C和 δ 15 N)(n=221)。δ 13 C和 δ 15 N 利用附带一台元素分析仪(Thermo Flash EA 1112)并且配备连续流系统(ConFlo Ⅲ system)的Delta V Plus质谱仪进行分析。将研磨至粒径小于250目筛(61μm)的样品与1 M HCl反应24小时，去除无机碳酸盐，再用去离子水洗至中性，并在40℃条件下干燥24小时。取约0.4～10.0mg干燥样品放入元素分析仪有机碳制备装置的锡囊中，并将锡囊压制成小方块，锡囊小方块在960℃下燃烧1～2分钟，产生CO2，用于测定13 C/12 C比值。取约10～20mg干燥样品放入元素分析仪有机氮制备装置的锡囊中，并将锡囊压制成小方块，锡囊小方块在960℃下燃烧1～2分钟产生NOx，NOx在680℃下被还原铜还原成N2，用于测定15N/14N比值。每测5个样品，例行测量一次空白样品、 标样(Glycine)和重复样。δ 13 C表示为相对于维也纳皮蒂组美洲箭石(Vienna Pee Dee Belemnite，简称VPDB)的千分数，δ 15 N 表示为相对于大气氮(AIR)的千分数。所有δ 13 C和 δ 15 N 值都经过空白样品和标样Glycine校正，标样Glycine的δ 13 C和 δ 15 N 标定值分别为-33.3 ‰ 和＋10.0 ‰ ； δ 13 C和 δ 15 N 测量精度分别优于0.1 ‰ 和0.2 ‰ 。
3 结果 3.1 DL04岩芯岩性DL04岩芯顶部8.81m沉积物由青灰色到黑灰色，均质粉砂和粘土质粉砂构成，可分为6个主要的沉积单元( 图3)。顶部0～494cm为黑灰色，块状，粘土质粉砂； 494～598cm为青灰色，层状，粘土质粉砂； 598～634cm为黑灰色，带状，粘土质粉砂； 634～718cm为青灰色，块状，粉砂，夹少量黑灰色条带； 718～789cm为青灰色，带状，粉砂，条带呈黑灰色； 底部单元789cm以下为黑灰色，块状，粉砂。岩芯序列无明显的沉积间断标志。
3.2 DL04岩芯年龄如 表1所示，DL04岩芯顶部1cm 14 C 年龄为472年( 表1)。这个异常老的年龄数值可能来源于湖泊沉积物放射性碳定年的“硬水效应”与其他碳库效应[31]。为了获得DL04岩芯的年龄-深度模型，我们假设在整段岩芯中碳库效应的影响保持不变，将全部原始 14 C 年龄减去472年以消除碳库效应的影响，然后将去碳库效应的 14 C 年龄校正为日历年龄(cal. a)。DL04岩芯的年龄-深度模型显示，岩芯顶部8.5m涵盖了过去大约11500年( 图3和 表1)。DL04岩芯样品层位的年龄由2σ范围内校正年龄的平均值-深度线性内插计算得到，所得到的岩芯沉积速率约为20～280cm/ka。1～6cm的取样间距使得DL04岩芯顶部8.5m沉积有机碳和氮数据的时间分辨率为40～60a。
3.3 有机地球化学分析结果图4展示了过去11500年以来，DL04岩芯沉积物总有机碳(TOC)、 总氮(TN)含量，总有机碳/总氮原子比值(C/N)以及有机碳和有机氮稳定同位素(δ 13 C和 δ 15 N)数据的变化曲线。TOC含量变化范围为1.0 ％ ～7.3 ％ ，TN含量变化范围为0.13 ％ ～0.56 ％ ，C/N比值变化范围为5.9～23.1，δ 13 C变化范围为-28.01 ‰ ～-23.32 ‰ ，δ 15 N 值变化范围为-1.74 ‰ ～9.19 ‰ 。根据这些地球化学数据的总体特征，我们可将它们总体上划分成3个阶段6个亚阶段( 图4)。
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图 4 过去11500年以来DL04岩芯沉积物TOC、 TN含量， C/N原子比值， 以及有机质δ 13 C和 δ 15 N 数据变化曲线 Fig.4 The time series of TOC， TN， C/N ratio， δ 13 C and δ 15 N data from DL04 core sediments spanning the past 11500cal.a B .P. |
阶段3(853～763cm，11500～9800cal.a B .P.)：
该阶段一开始，TOC和TN含量、 C/N比值、 δ 13 C和 δ 15 N 值为过去11500年以来的最小值，之后所有数据都呈逐渐增大趋势，直至该阶段结束。TOC含量从1.0 ％ 增加至5.3 ％ ，TN含量从0.13 ％ 增加至0.48 ％ ； C/N比值从5.9增大至12.8，并在10400～10000cal.a B .P. 期间呈现较高值，峰值为18.6； δ 13 C值从-27.49 ‰ 逐渐增大至-25.13 ‰ ，并在10400～10000cal.a B .P. 期间呈现较低值，谷值为-27.05 ‰ ； δ 15 N 值从-0.72 ‰ 逐渐增大至1.83 ‰ 。
阶段2(763～645cm，9800～5900cal.a B .P.)：
这一阶段可以分为两个亚阶段: 亚阶段2b(763～685cm，9800～7700cal.a B .P.)和亚阶段2a(685～645cm，7700～5900cal.a B .P.)。在亚阶段2b，TOC和TN含量以及C/N比值持续了阶段3结束时期的高值，并在这一阶段几乎没有大的变化，它们的平均值分别为5.6 ％ 、 0.45 ％ 和14.6。在亚阶段2b的早期，δ 13 C值从-25.13 ‰ 减小至-26.43 ‰ ； 在亚阶段2b的中期，δ 13 C值维持较低值，除了唯一一个点(-25.32 ‰ )之外； 在亚阶段2b的晚期，δ 13 C值逐渐增大至-25.41 ‰ 。在该亚阶段一开始，δ 15 N 值从1.83 ‰ 减小至0.43 ‰ ，然后维持相对稳定的低值，其平均值为0.43 ‰ 。
在亚阶段2a，TOC和TN含量较高，并且呈现高幅变化，δ 13 C值总体呈增大趋势。在该亚阶段，TOC和TN含量达到过去11500年以来的最高值，TOC含量在5.4 ％ 和6.9 ％ 之间波动，TN含量在0.41 ％ 和0.56 ％ 之间波动； C/N比值变化方式与亚阶段2b相似，其平均值为14.7； δ 13 C值从-26.11 ‰ 增大至-24.34 ‰ ； δ 15 N 值几乎没有变化，其平均值为0.60 ‰ ，稍大于亚阶段2b。
阶段1(645～0cm，5900～0cal.a B .P.)：
这一阶段可分为3个亚阶段: 亚阶段1c(645～573cm，5900～4850cal.a B .P.)、 亚阶段1b(573～40cm，4850～400cal.a B .P.)和亚阶段1a(40～0cm，400～0cal.a B .P.)。在亚阶段1c的前250cal.a，TOC和TN含量以及C/N比值分别减小至2.9 ％ 、 0.29 ％ 和11.6，然后逐渐增大至该亚阶段结束时期的6.7 ％ 、 0.48 ％ 和16.4。在亚阶段1c的前半部分，δ 13 C值减小了约3 ‰ (从-24.34 ‰ 减小至-27.50 ‰ )，在亚阶段1c的后半部分，δ 13 C值增大了约2 ‰ (从-27.50 ‰ 增大至-25.42 ‰ )。在亚阶段1c时段 δ 15 N 值从-0.68 ‰ 一直增大至5.70 ‰ ，变幅超过6 ‰ 。
在亚阶段1b，所有有机碳和氮指标都呈现高频、 高幅变化。TOC和TN含量以及C/N比值总体呈减小趋势，TOC含量从6.3 ％ 减少至3.9 ％ ，TN含量从0.43 ％ 减少至0.27 ％ ，C/N比值从16.4减小至14.7。在4850～750cal.a B .P. 期间，δ 13 C值从-25.84 ‰ 逐渐增大至-23.45 ‰ ，在该亚阶段的最后350cal.a，δ 13 C值快速减小至-26.51 ‰ 。在整个亚阶段1b，δ 15 N 值从5.16 ‰ 逐渐增大至6.94 ‰ 。
在亚阶段1a代表的最后400cal.a，TOC含量从3.6 ％ 增加至5.5 ％ ，TN含量从0.20 ％ 增加至0.50 ％ 。C/N比值从该亚阶段开始时期的峰值22.3减小至12.9。δ 13 C值从该亚阶段开始时期的谷值-27.56 ‰ 增大至-26.23 ‰ ； δ 15 N 值持续了亚阶段1b的增大趋势，并增大至现今的8.33 ‰ 。
4 讨论 4.1 地球化学指标的环境指示意义 4.1.1 TOC和TN含量以及C/N比值湖泊沉积有机质有两个基本来源: 湖内水生植物(内源)和流域陆生植物(外源)[32]。水生浮游植物主要含有丰富的蛋白质和富含有机氮，因而C/N比值低，一般介于4-10之间； 陆生维管植物主要由木质素和纤维素构成，缺乏氮，因而C/N比值大于20或更大[32, 33, 34]。因此，湖泊沉积物的C/N比值(即TOC/TN原子比值)被广泛用于区分沉积有机质的来源。当C/N比值小于10，有机质来源于水生植物； 当C/N比值大于20，有机质来源于陆生植物。如 图4所示，DL04岩芯沉积物的C/N比值主要介于10～20之间，这表明其沉积有机质为水生和陆生的混合物。因此，沉积物C/N比值只能用于反映水生有机质和陆生有机质的相对贡献大小:C/N比值增大，指示陆生有机质贡献增加，反之，水生有机质贡献增加。
陆生有机质对湖泊沉积有机质的贡献，与流域植被盖度和地表径流侵蚀搬运能力密切相关[35, 36]。在湖区气候温暖湿润导致流域植被盖度增加的条件下，陆生有机质的贡献增加； 在湖区降水量增加导致地表径流侵蚀搬运能力增强的条件下，陆生有机质的贡献增加。因此，在沉积物C/N比值大指示陆生有机质贡献大的情况下，有机质(TOC)含量的变化反映流域植被盖度和地表径流侵蚀搬运能力的变化:TOC含量增大，指示流域植被盖度增加(湖区气候温暖湿润)，地表径流侵蚀搬运能力增强(湖区降水量增加)。
水生有机质对湖泊沉积有机质的贡献，取决于浮游植物生产率，而浮游植物生产率与湖泊营养状况和表层水温度密切相关[35, 36]。在湖区降水量增加、 地表径流侵蚀搬运能力增强以及流域营养物质补给增加导致湖泊营养状况改善的情况下，浮游植物生产率升高，水生有机质的贡献增加。在湖区气候温暖导致湖泊表层水温度升高的情况下，浮游植物生产率升高，水生有机质的贡献增加。因此，在沉积物C/N比值小指示水生有机质的贡献大的情况下，TN含量的变化反映湖泊营养状况和表层水温度的变化:TN含量增大，指示湖泊营养状况改善(湖区降水量增加、 地表径流侵蚀搬运能力增强以及流域营养物质补给增加)，湖泊表层水温度升高(湖区气候温暖)。
4.1.2 δ13 C湖泊沉积有机质δ 13 C取决于陆生有机质/水生有机质的相对含量和陆生有机质/水生有机质的初始δ 13 C值。陆生有机质的δ 13 C值取决于陆生植物类型[32, 33, 34]。根据光合作用过程中的固碳途径，陆生植物主要分为两种类型:C3植物和C4植物。C3植物从大气中吸收的13 CO2较少，C3植物的δ 13 C值介于-34 ‰ ～-20 ‰ ，平均值为-27 ‰ [37, 38, 39]。C3植物包括所有乔木植物、 大部分灌木植物、 喜湿耐冷的草本植物。C4植物的δ 13 C值介于-19 ‰ 至-9 ‰ ，平均值为-14 ‰ [37, 38, 39]。C4植物主要为喜暖耐旱的草本植物。值得注意的是，在半干旱/半湿润区，大气湿度会通过改变C3植物叶片气孔传导性，对其δ 13 C值产生影响[37, 38, 39]。大气湿度升高有助于增强叶片气孔传导性，从而导致植物体内13 CO2的逃逸增加，植物的δ 13 C值减小[40, 41]。达里湖湖区现代陆生植物δ 13 C值介于-28.66 ‰ ～-24.80 ‰ (除了零星分布在山地和湖相平原上的糙隐子草，其δ 13 C值为-14.03 ‰ 之外)[40, 42, 43, 44]( 表2)，表明达里湖湖区植物以C3植物为主。因此，在沉积物C/N比值大指示陆生有机质贡献大的情况下，有机质δ 13 C值的变化反映湖区大气湿度的变化: 有机质δ 13 C值减小，反映湖区大气湿度升高，反之，则降低。
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表 2 达里湖湖区植物类型及其δ13 C值 Table 2 Types and δ 13 C values of plants in Dali Lake region |
在全新世早期，从11500cal.a B .P. 到9800cal.a B.P . ，C/N比值从6持续增大至15，并且TOC含量逐渐增加，表明输入湖泊的陆生有机质总体呈增加趋势，反映湖泊流域地表径流侵蚀作用增强、 植被盖度增加，达里湖湖面随河水补给逐渐增加而升高[35, 36]。同时TN含量持续增加，指示浮游植物生产率升高引起的水生有机质贡献增大。δ 13 C值从-27 ‰ (该值与流域C3植物的δ 13 C值接近)开始增大，而 δ 15 N 值从-0.7 ‰ (该值与土壤氮的 δ 15 N 值接近)开始增大，佐证了浮游植物生产率的升高使湖泊DIC库富集13 C、 DIN库富集15 N[33, 47]。这一时期 δ 15 N 值与TN含量显著的正相关性( 图5和 表3)同样支持了浮游植物生产率升高的推论[47]。然而，δ 13 C值在10400～10000cal.a B .P. 期间显著减小，可能反映相对于水生有机质而言，输入的陆生有机质对沉积有机质的贡献显著增大。这一时期显著增大的C/N比值证实了这一变化。
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图 5 过去11500年DL04岩芯沉积物TN vs. TOC、 C/N vs. TOC、 C/N vs. TN、 δ 13 C vs. TOC、 δ 15 N vs. TN、 δ 15 N vs.δ 13 C相关性图 Fig.5 The correlations between TN and TOC， C/N ratio and TOC， C/N ratio and TN， δ 13 C and TOC，δ 15 N and TN， δ 15 N and δ 13 C from DL04 core sediments spanning the past 11500cal.a B .P. |
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表 3 过去11500年DL04岩芯沉积物TN vs. TOC、 C/N vs. TOC、 C/N vs. TN、 δ13 C vs. TOC、 δ15 N vs. TN、 δ15 N vs. δ13 C相关性特征表 Table 3 The characteristics of the correlations between TN and TOC， C/N ratio and TOC， C/N ratio and TN， δ 13 C and TOC， δ 15 N and TN， δ 15 N and δ 13 C from DL04 core sediments spanning the past 11500cal.a B .P. |
在9800～7700cal.a B .P. 期间，C/N比值以及TOC和TN含量维持稳定的高值(见 图4)，指示湖区的水文和生态环境延续了上个阶段结束时期的状态。当湖面处于较高水平时，较高的水生植物生产率和较强的陆源输入带来的有机质不断累积并在湖底埋藏。在这个时期的前半段，沉积有机质δ 13 C值减小了大约1.5 ‰ ，可能反映了输入湖泊的大量同位素较轻的河流DIC使湖泊DIC亏损13 C，同时输入湖泊的同位素较轻的陆生有机质含量较高，因而陆生有机质的δ 13 C值主导了总有机质的δ 13 C值[33, 47]； 或者反映了土壤CO2持续地输入湖泊，增加了湖水[CO2]aq. 的浓度，从而增强了水生浮游植物在光合作用期间的同位素分馏程度[50, 51]。在这个时期的后半段，δ 13 C值增大了大约1 ‰ ，可能与输入湖泊的陆生有机质减少有关，C/N比值和TOC含量在这个时期呈现轻微的减少趋势，证实了陆生有机质输入的减少。在这个阶段之初，沉积有机质 δ 15 N 值快速减小了大约1.4 ‰ ，之后维持低值，可能指示输入到湖泊的同位素较轻的土壤氮对湖泊DIN库产生显著影响[58, 59]，或者由于较高的水生植物生产率使得湖泊DIN库的可利用氮变得有限，从而导致蓝藻门植物固氮作用的发生[60, 61]。
TN含量在7700～5900cal.a B .P. 期间比在9800～7700cal.a B .P. 期间更高(见 图4)，指示水生浮游植物生产率进一步升高。C/N比值维持15左右的平均值，这与前一阶段相似，表明输入湖泊的陆生有机质同时增加。这些数据暗示这一时期达里湖区的水文和生态环境得到了显著的改善。与前一阶段相比，流域的植被盖度增加，入湖河流/溪流发育，并且水生浮游植物大量繁衍指示湖面进一步升高、 湖水变暖。TN含量的波动及其引起的TOC含量的波动暗示湖区这种有利的水文和生态环境较为脆弱。δ 13 C值在这一时期持续增大，指示较高的浮游植物生产率使湖泊DIC库逐渐富集13 C。沉积有机质 δ 15 N 值较为稳定，并且接近大气中氮分子的 δ 15 N 值(0 ‰ )[62]，可能反映了优势浮游植物蓝藻门植物的固氮效应，或输入湖泊的土壤氮对湖泊DIN库的影响。
在5900～4850cal.a B .P. 期间，TOC和TN含量显著减少，C/N比值显著减小，指示输入湖泊的陆生有机质显著减少，浮游植物生产率显著下降。这些数据暗示在这一阶段之初，流域植被退化、 地表径流减弱，湖面显著降低、 湖水变冷。在这种条件下，湖泊底层水溶解氧浓度增加可能使沉积有机质分解并向湖水释放δ 13 C值较小的CO2，从而使水生有机质δ 13 C值持续大幅度减小； 此外，浮游植物生产率的下降也可能使水生有机质δ 13 C值的减小幅度增大。此后，TOC和TN含量、 C/N比值、 δ 13 C值都呈逐渐增大趋势，反映了湖区水文和生态环境明显恢复，在某种意义上这与全新世早期的水文和生态环境改善相似。沉积有机质 δ 15 N 值在这一时期持续增大，可能与低湖面条件下湖底硝化作用使湖泊DIN库富集15 N有关。
在水文和生态环境短暂的恢复之后，TOC和TN含量以及C/N比值逐渐减小，指示在4850cal.a B .P. 之后的4000cal.a期间陆源有机质输入和水生浮游植物生产率总体呈下降趋势。这些数据表明这4000cal.a湖区湿度逐渐减小，温度逐渐降低，同时湖面逐渐下降，湖水温度逐渐降低。δ 13 C值逐渐增大2 ‰ ，这与同位素较轻的陆生有机质输入减少以及水生有机质δ 13 C值增大有关。后者可能归因于在低湖面时期，湖水滞留时间延长、 湖水碱度和盐度升高使湖泊DIC与大气CO2的同位素交换增强，或浮游植物新陈代谢方式由吸收[CO2]aq. 向吸收HCO-3的转变[52, 53]。δ 15 N 值持续增大，这支持了湖面下降和湖水碱度升高的推论，因为这一湖泊过程可以促使底层水中氨的挥发，从而使湖泊DIN库富集15 N[33, 55]。
值得注意的是，在这一时段晚期，大约从750cal.a B .P. 开始，沉积有机质δ 13 C值呈现快速并且大幅度的减小，其他任一指标都未出现这种剧烈的变化(见 图4)，表明它不可能是自然驱动的结果。我们认为金朝时期(1115～1234A .D .)我国东北地区游牧民族的崛起[25]可能造成了δ 13 C值的剧烈减小。简而言之，人类的土地利用使埋藏于地表之下的土壤暴露于地表，土壤侵蚀作用使这些土壤中同位素较轻的死碳被搬运入湖，从而增加了具有较小δ 13 C值的陆生有机质的相对比例，并且减小了湖泊DIC库的δ 13 C值。金朝时期达里湖北面的边墙和护城河建筑长达180km[25]，证实了当时湖区人类活动的剧烈程度。
在最后400cal.a时间内，TN含量快速增加，C/N比值大幅度减小，指示浮游植物生产率显著升高。δ 13 C和 δ 15 N 值都呈增大趋势，这响应于浮游植物生产率升高引起的湖泊DIC库富集13 C和DIN库富集15 N。然而，在这400cal.a，δ 13 C值持续了-27 ‰ 左右的低值，表明人类活动仍可能对湖泊的水化学和水生植物生产率产生显著影响。
5 全新世达里湖湖区水文和生态环境变化的可能机制根据过去11500年以来DL04岩芯沉积有机质的碳和氮信号变化，将全新世达里湖区的水文和生态环境变化分为以下5个阶段(见 图4):1)在全新世早期，从11500cal.a B .P. 到9800cal.a B.P . ，入湖河流逐渐增强，湖面和初始生产率逐渐升高； 2)在9800～7700cal.a B .P. 期间，持续的河流输入使湖泊维持高湖面和高生产率，并且湖区植被发育； 3)在7700～5900cal.a B .P. 期间，湖泊维持高湖面(如果没有再次升高)，并且湖水变暖，水生浮游植物和陆生植物进一步繁衍； 4)在5900cal.a B .P. 后，陆源输入显著减少，浮游植物生产率剧烈下降，湖面和湖水温度大幅度降低； 5)从4850cal.a B .P. 开始，湖面和湖水温度逐渐降低，湖水碱度和盐度逐渐升高，水生和陆生生态系统逐渐恶化。最后400cal.a，人类活动对达里湖湖区的水文和生态环境影响可能较为显著。
现代观测和历史记录表明，在降水丰沛的夏季，注入到达里湖的河水流量增加，达里湖湖面升高，流域畜牧业发展[25]。这些数据表明达里湖流域过去的水文和生态环境变化与湖区气候变化密切相关。湖区降水量增加、 气温升高有利于湖泊水文和生态环境的改善；此外，水文观测表明达里湖的主要入湖河流公格尔河因其上游山地间的冰雪融水补给而使其在4月春汛期间的入湖流量与7月夏汛期间的相当[25]。这个过程暗示在冰期-间冰期的过渡期间，达里湖的冰雪融水补给会对湖面和湖水理化性质产生显著影响。
北半球夏季太阳辐射量在12000 年前开始增加，在10000年前达到最高值(比现今值高7 ％ )[63]。达里湖湖面从11500cal.a B .P. 开始逐渐升高并在9800cal.a B .P. 达到高湖面状态，浮游植物生产率从11500cal.a B .P. 开始升高并在9800～7700cal.a B .P. 期间维持稳定的高生产率。湖面和生产率变化的时间与地球轨道参数(岁差)变化引起的北半球夏季太阳辐射量变化的时间基本一致，表明早全新世公格尔河上游山地间的冰雪融溶并补给湖泊，响应于北半球夏季太阳辐射量的变化。在9800～7700cal.a B .P. 期间，TN和TOC含量在统计学上不相关，而在其他所有时段都呈现较高的正相关性( 图5和 表3)，暗示这一时段输入湖泊的陆源有机碳较为不显著，尽管地表径流补给使湖泊能够维持高湖面。达里湖流域冰雪融水补给应当使土壤侵蚀范围较小，这为7700cal.a B .P. 以前的早全新世湖泊扩张是由周围山地冰雪融水输入而非区域降水补给的推论提供了支持。
在7700～5900cal.a B .P. 期间，湖泊维持高湖面，湖水变暖，水生和陆生生态系统进一步改善。这些数据暗示在7700cal.a B .P. 后湖区降水量显著增加，并且在这一时段替代了冰雪融水补给湖泊。区域降水量的大幅度增加可能与东亚夏季风雨带向内陆地区的进一步北进有关[1, 2]。东亚季风环流受控于热带太平洋与亚洲内陆之间热力差异的季节性变化[1, 2]。在7000cal.a B.P . ，北半球高纬冰盖后撤至现今范围[64, 65]( 图6)，并且冰盖后撤后引起的全球海面升高使西太平洋和亚洲大陆之间的海-陆分布格局也与现今相似[66, 67]( 图6)。北半球冰盖的最终后撤与西太平洋的大规模海进有利于增大热带太平洋与亚洲大陆之间的热力差异，从而使东亚夏季风得以增强，引起季风雨带向北挺进至现今北界之外。
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图 6 过去11500年DL04岩芯沉积物TN、 C/N比值、 δ 13 C和 δ 15 N 与北半球夏季太阳辐射量[63]、 劳伦兹冰盖面积[64]以及相对海面变化[66]的对比 Fig.6 Comparisons between TN， C/N ratio， δ 13 C， δ 15 N from DL04 core sediments and Northern Hemisphere summer insolation[63]， Laurentide Ice Sheet area[64]， relative sea level[66] spanning the past 11500cal.a B .P. |
在大约5900cal.a B.P . ，湖面显著下降、 湖水温度显著降低，水生浮游植物剧烈减少，指示湖区降水量的突然减少、 气温突然下降。北半球夏季太阳辐射量在6000cal.a B .P. 开始快速、 大幅度减少[63]。湖区降水量突然减少、 气温突然下降的时间与北半球夏季太阳辐射量的快速、 大幅度减少一致，暗示在没有大规模的北半球冰盖以及与现今相似的海-陆分布格局的边界条件下，夏季太阳辐射量是区域气候的主要驱动因子。湖区温度的下降直接受控于夏季太阳辐射量的减少，而降水量的突然减少可能与夏季风雨带的快速南撤有关，因为北半球夏季太阳辐射量的快速、 大幅度减少会引起热带太平洋与中纬亚洲陆地之间热力梯度的快速减小。
从4850cal.a B .P. 开始，湖面逐渐下降，湖水温度逐渐降低，湖水盐度和碱度逐渐升高，流域生态系统逐渐退化。这些数据表明在最后的4850cal.a期间，湖区气候因北半球夏季太阳辐射量的逐渐减少而变冷、 变干。
6 结论内蒙古东部达里湖沉积岩芯有机质的碳和氮信号记录了全新世期间湖区水文和生态环境的显著变化，这些变化与东亚夏季风边缘区的气候条件变化密切相关。在9800cal.a B .P. 之前，周围山地间的冰雪融溶并补给湖泊，响应于北半球夏季太阳辐射量的逐渐增加，这引起达里湖湖面和初始生产率的逐渐升高； 在9800～7700cal.a B .P. 期间，北半球夏季太阳辐射量达到峰值，流域C3植物发育，冰雪融水持续补给湖泊，使达里湖维持稳定的高湖面以及高生产率状态； 在7700～5900cal.a B .P. 期间，北半球冰盖的最终后撤以及西太平洋的大规模海进使东亚夏季风显著增强，湖区降水量显著增加，这使达里湖维持高湖面状态，湖水变暖，水生和陆生生态系统进一步改善； 在最后的5900cal.a期间，达里湖湖面和湖水温度下降，而湖水盐度和碱度升高，水生和陆生生态系统恶化，这响应于北半球夏季太阳辐射量减少引起的湖区温度和湿度的下降。
湖泊沉积有机质δ 13 C值的变化与湖泊内部及其流域的化学和生物过程密切相关。未来对自生碳酸盐δ 13 C值的进一步研究，将帮助我们更好地理解湖泊DIC库的δ 13 C值变化，从而为沉积有机质δ 13 C值变化的解释提供新证据。
致谢 感谢审稿专家和编辑部老师提出的修改意见。
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Abstract
Dali Lake(43°13'~43°23'N, 116°29'~116°45'E), a hydrologically closed lake in the central-eastern Inner Mongolia, is located at the current northern margin of the East Asian summer monsoon that represents a particularly sensitive region to environment changes. The upper 8.5m of a sediment core(DL04 sediment core, 43°15.68'N, 116°36.26'E) extracted in the depocenter of Dali Lake was sampled for organic geochemical measurements in this study. 15 radiocarbon dating data of total organic matter from bulk samples indicate that the upper 8.5m of the sediment core covers the last 11500 years. 225 data of total organic carbon(TOC)and total nitrogen(TN)concentrations and TOC/TN(C/N)atomic ratio, combined with 221 data of stable isotopes(δ 13 C and δ 15 N)of sedimentary organic matter analyzed at ca .50a resolution, provide a detailed history of changes in the hydrology and ecology of the East Asian summer monsoon margin during the Holocene. From 11500cal .a B.P.to 9800cal .a B.P., all geochemical indicators displayed increasing trends in their values, indicating gradual increases in surface runoffs and the lake started to expand with gradual increases in primary productivity. From 9800cal .a B.P.to 7700cal .a B.P., high, stable TOC and TN concentrations and C/N ratios combined with low δ 13 C and δ 15 N values suggested a steady status of high stands and productivities of the lake with a balanced terrestrial input. From 7700cal .a B.P.to 5900cal .a B.P., C/N ratio and δ 15 N maintained low values, TOC and TN concentrations showed higher values while fluctuating and δ 13 C values showed an increasing trend, implying a continued high lake level and warmer lake waters with a further increase in phytoplankton productivity and terrestrial input. During the interval between 5900cal .a B.P.and 4850cal .a B.P., TOC and TN concentrations, C/N ratio and δ 13 C value decreased markedly while δ 15 N value increased, denoting weakened surface runoffs and significant drops in lake level and declines in aquatic production. Since 4850cal .a B.P., TOC and TN concentrations and C/N ratio displayed decreasing trends while δ 13 C and δ 15 N values displayed increasing trends, indicating gradual declines in lake level and increases in water salinity and alkalinity, together with decreases in aquatic production due to possibly gradual decreases in water temperature and declines in terrestrial ecosystem. The changes in the hydrology and ecology of the East Asian summer monsoon margin during the Holocene were likely to be directly or indirectly controlled by variations in the Northern Hemisphere summer insolation and the regional monsoon precipitation intensity.