2023, Vol. 43
2. 应急管理部国家自然灾害防治研究院，北京安宁庄路1号，100085;
3. 甘肃省地震局平凉地震监测中心站，甘肃省平凉市广成路中街231号，744000;
4. 山东省地震局聊城地震监测中心站，山东省聊城市中华南路24号，252000
氡观测是地震前兆地下流体观测手段中的重点测项，在地震预报中发挥着重要作用[1-8]。通常采用能提供一定氡气活度的氡气固体源(RN-150氡气固体源、FD-3024氡气固体源及RN-FD循环式氡气固体源)对地震系统的测氡仪进行校准，然而目前存在台站氡气固体源老化、新源购置困难、安检运输严格等问题，导致测氡仪校准出现困难[9]。有学者提出能代替测氡仪有源校准的标准仪器校准法[10]，即在实验室和台站分别采用标准仪器与RN-FD循环式氡气固体源同时对闪烁法测氡仪(以FD-125测氡仪为代表)进行校准对比实验，验证了该方法的可行性。该方法的应用条件为：保证进入标准仪器的氡浓度大于1 000 Bq/m3[10-11]。黄仁桂等[12]使用标准仪器校准法与氡室校准法同时对FD-125测氡仪校准的实验结果进行对比分析，结果表明，二者相对偏差符合氡观测计量溯源的技术要求，进一步验证了标准仪器法的可靠性。
目前地震系统使用最广泛的氡源是进口RN-150和国产FD-3024小型氡气固体源，二者的使用原理和校准方法与RN-FD循环式氡气固体源和氡室不同：RN-FD循环式氡气固体源和氡室均采用与测氡仪串联循环的方式对仪器进行校准[13]；而进口RN-150和国产FD-3024小型氡气固体源采用测氡仪负压吸入氡源的方式进行校准[14-15]。
本文将标准仪器校准与RN-150小型氡气固体源校准进行对比，进一步验证标准仪器校准方法的可行性，为该方法在台站的试用推广提供更多的理论依据。
1 标准仪器校准法 1.1 AlphaGUARD系列测氡仪AlphaGUARD测氡仪是国际公认的具有良好稳定性与准确性的脉冲电离法测氡仪，可作为刻度工作的标准传递装置，用来确保其他主动式或被动式测氡仪的校准质量[16]。AlphaGUARD测氡仪的主要类型包括AlphaGUARD PQ2000PRO测氡仪与AlphaGUARD P2000F测氡仪。其中AlphaGUARD PQ2000PRO测氡仪具有被动扩散测量模式，常放置于氡室中实时监测氡室浓度[17-18]；AlphaGUARD P2000F测氡仪具有主动测量模式，常用于土壤氡、水氡等日常测量[19-21]。本文将AlphaGUARD P2000F测氡仪作为标准仪器，通过测量水中溶解氡的含量来校准其他测氡仪。
1.2 标准仪器校准法的原理标准仪器校准法是将AlphaGUARD测氡仪、FD-125测氡仪的闪烁室、溶解有一定氡气的水样、AquaKIT鼓气瓶、Alpha抽气泵及干燥管等进行串联，形成闭合的循环系统，如图 1所示。当水中溶解的氡气被脱出后，氡气进入整个闭合系统中，氡浓度被AlphaGUARD测氡仪捕捉。已知浓度的氡气进入闪烁室后，闪烁室内氡活度就能被计算出来，利用活度除以脉冲即可求得K值。
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图 1 标准仪器校准法实验连接示意图 Fig. 1 Schematic diagram of experiment connection of standard instrument calibration method |
本文选择山东聊城水化实验站展开实验，该台站是中国地震水化台网一类基准台，连续多年的水氡观测资料质量较好，能保证实验数据的可靠性。该台站目前使用RN-150小型氡气固体源进行测氡仪校准，符合实验对比条件。实验过程如图 2所示。
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图 2 实验过程 Fig. 2 Experiment process |
使用闪烁法或电离法进行仪器校准时，会受到温度和气压的影响[22]，因此需要对FD-125测氡仪及AlpaGUARD P2000F测氡仪的测量结果进行气压及温度校正。
对AlphaGUARD P2000F测氡仪测量的系统氡体积活度及FD-125测氡仪闪烁室脉冲计数进行温度和气压校准后，得到可参与计算的氡体积活度与脉冲计数。将校正后的体积活度乘以闪烁室体积(0.000 5 m3)，再除以校正后的脉冲计数，得到校准系数。每个闪烁室进行2次校准实验，每个闪烁室2次校准系数相对均值偏差均小于5%。将每次得到的校准系数求平均得到闪烁室校准系数，相关测量记录见表 1。由表可见，3个闪烁室应用标准仪器校准法得到的校准系数K分别为0.008 77 Bq/脉冲/min、0.008 71 Bq/脉冲/min及0.008 85 Bq/脉冲/min。
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表 1 标准仪器校准法测量记录 Tab. 1 Measurement records of standard instrument calibration method |
RN-150氡气固体源中的氡气是由放置于储气罐底部特制铅盒内的固体放射性镭源(226Ra) 释放得到，在10~12个氡的半衰期(3.825 d)后达到放射性平衡状态，氡气总量保持不变[15]。使用小型氡气固体源对测氡仪器进行标定时，首先采用标准体积的定值分配器量取储气罐中氡气总量的0.1%，然后送入测氡仪器中进行测量。由于镭源的活度、衰变速率和体积都是确定的，因此每次吸取的氡气量也是已知的。图 3为小型氡气固体源结构示意图。
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图 3 小型氡气固体源结构示意图 Fig. 3 Structure schematic diagram of small radon gas solid source |
由于RN-150氡气固体源使用年限较长，因此通常将损坏源的固体镭源取出，放入屏蔽大容器内进行内部设计，形成RN-FD循环式氡气固体源。该容器上方有2个出气口阀门、2个进气口阀门和1个双气路密封抽气泵，还有电源插头等配件，出气口、进气口分别与抽气泵的进气口、出气口连接，再与测氡仪连接构成封闭的内循环系统[13]。循环式固体氡气源的结构示意图如图 4所示。
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图 4 循环式氡气固体源结构示意图 Fig. 4 Structure schematic diagram of circulating radon gas solid source |
与RN-150小型氡气固体源相同，循环式固体氡气源中的镭源从发生衰变到平衡状态，期间氡气总量保持不变。但与RN-150小型氡气固体源不同的是，循环式氡气固体源没有安装定值分配器，整个容器内的氡都会参与循环。
3.2 RN-150氡气固体源定值氡气固体源校准采用的是聊城水化实验站的RN-150小型氡气固体源，为保证对比实验所用仪器的溯源一致性，需要使用AlphaGUARD P2000F测氡仪对该固体源进行定值。由于交通运输等原因，聊城地震台的RN-150氡气固体源已经超过3 a没有检定，活度可能已经发生变化，因此有必要对其重新定值。
RN-150小型氡气固体源定值的具体方法参考中国地震局编制的地震及前兆数字观测技术规范中RN-150小型氡气固体源校准FD-125测氡仪的方法[23]，仅将FD-125测氡仪换成AlphaGUARD P2000F测氡仪。将RN-150小型氡气固体源、AlphaGUARD P2000F测氡仪、压力表及真空泵进行串联(图 5)，通过对AlphaGUARD P2000F测氡仪抽真空变为负压的方式，将氡源里的氡气吸入AlphaGUARD P2000F测氡仪中，读取AlphaGUARD P2000F测氡仪的氡体积活度数值，再将该数值乘以AlphaGUARD P2000F测氡仪抽真空后的内部体积，得到氡气固体源的活度。RN-150小型氡气固体源2次定值过程及结果记录见表 2。由表可见，2次定值操作后将每次得到的活度值求平均，得到RN-150小型氡气固体源的活度为19.01 Bq。
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图 5 RN-150小型氡气固体源定值过程连接示意图 Fig. 5 Connection schematic diagram of RN-150 small radon gas solid source calibration process |
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表 2 RN-150小型氡气固体源定值记录 Tab. 2 RN-150 small radon gas solid source calibration records |
聊城水化实验站的研究时段为2017-04-23~25，本文实验开始时间为2017-05-10，考虑到时间间隔仅为半个月左右，且3个闪烁室还有每日观测水样的任务，因此本文不对3个闪烁室重新校准，而是直接利用聊城水化站3次校准得到的脉冲计数参与计算。
首先将闪烁室的脉冲计数减去本底后进行温度和气压校正，得到校正后的脉冲值；然后利用RN-150氡气固体源重新定值后的活度值除以校正后的脉冲计数，得到闪烁室的校准系数。每个闪烁室进行3次校准操作，3次校准系数相对均值偏差均小于5%。FD-125测氡仪3个闪烁室的3次校准过程及结果记录见表 3。由表可见，将3次校准系数分别求平均，得到1号、2号及3号闪烁室的校准系数K分别为0.008 75 Bq/脉冲/min、0.008 42 Bq/脉冲/min、0.008 61 Bq/脉冲/min。
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表 3 FD-125测氡仪校准记录 Tab. 3 Calibration records of FD-125 emanomenter |
将标准仪器校准得到的校准系数减去RN-150氡气固体源校准得到的校准系数，再除以氡气固体源校准系数，乘以100%，得到3个闪烁室(1号、2号及3号)的相对误差分别为0.2%、3.4%和2.8%(表 4)，相对误差满足目前地震监测中氡观测的技术要求[24]，说明标准仪器校准法基本可以代替目前使用的氡气固体源校准方法，验证了其可行性。
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表 4 标准仪器与RN-150氡气固体源校准对比 Tab. 4 Calibration comparation for standard instruments and RN-150 radon gas solid source |
本文利用目前应用最为广泛的RN-150氡气固体源与AlphaGUARD P2000F测氡仪，开展FD-125测氡仪3个闪烁室校准的对比实验。结果表明，相比于氡气固体源得到的K值，利用标准仪器校准得到的K值误差分别为0.2%、3.4%和2.8%，相对误差均满足目前地震监测中氡观测的技术要求，验证了标准仪器校准法的可行性。
标准仪器校准法与台站广泛应用的小型氡气固体源(RN-150氡气固体源)、RN-FD循环式氡气固体源及氡室等校准方式的实验对比结果均证明，标准仪器校准法可代替有源校准。但使用标准仪器校准法进行校准时还需注意以下几个问题：
1) 为保证测量的准确性，利用标准仪器(AlphaGUARD P2000F测氡仪)校准测氡仪前需要将标准仪器的量值溯源至标准氡室中。
2) 根据之前的实验结果，利用标准仪器对测氡仪进行校准时，需保证水中脱出的氡气在整个气路系统内的浓度大于1 000 Bq/m3。
3) 由于日常使用闪烁法测氡仪测量氡气浓度时经常会忽略气压对闪烁室探测效率的影响，因此为保证校准条件与测量条件的一致性，在利用标准仪器对闪烁法测氡仪进行校准时，闪烁室也无需进行气压校正。
需要说明的是，地震系统的闪烁法测氡仪包括水氡测量使用的FD-125测氡仪及气氡测量使用的SD-3A和BG2015R测氡仪。虽然本文仅以FD-125测氡仪为代表来验证标准仪器校准法的可行性，但该方法也同样适用于SD-3A与BG2015R测氡仪。地震系统测氡仪除了包括大部分闪烁法测氡仪外，还包括少量电离法测氡仪。云南省地震局有关专家也曾对电离法测氡仪展开实验研究，结果表明，标准仪器校准法可对电离法测氡仪进行有效校准[25]。后期可结合氡室校准法进一步验证并确定校准条件。
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