材料工程  2020, Vol. 48 Issue (3): 127-133   PDF    
http://dx.doi.org/10.11868/j.issn.1001-4381.2018.001238
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孙志强, 张剑, 杨小波, 王华栋, 韩耀, 吕毅, 李淑琴
SUN Zhi-qiang, ZHANG Jian, YANG Xiao-bo, WANG Hua-dong, HAN Yao, LYU Yi, LI Shu-qin
球形纳米氧化铝颗粒制备微晶陶瓷及传质动力学研究
Preparation of alumina microcrystalline ceramics by nano-Al2O3 spheres and mass transfer kinetics research
材料工程, 2020, 48(3): 127-133
Journal of Materials Engineering, 2020, 48(3): 127-133.
http://dx.doi.org/10.11868/j.issn.1001-4381.2018.001238

文章历史

收稿日期: 2018-10-21
修订日期: 2019-02-23
球形纳米氧化铝颗粒制备微晶陶瓷及传质动力学研究
孙志强 , 张剑 , 杨小波 , 王华栋 , 韩耀 , 吕毅 , 李淑琴     
航天特种材料及工艺技术研究所, 北京 100074
摘要:采用球形纳米氧化铝颗粒制备氧化铝微晶陶瓷,研究造粒、烧结等工艺过程对陶瓷微观结构和力学性能的影响,并结合动力学计算分析球形颗粒在烧结过程中的传质特性。结果表明:通过液相造粒掺入0.8%(质量分数)的PVA能够优化球形颗粒的压制成型并提高坯体密度。烧结温度从1400℃提高至1550℃,陶瓷相对致密度由74.1%增大至97.5%,而晶粒尺寸由0.6 μm仅增至1.4 μm,这与球形颗粒自身稳定的形态及其堆积形成的均匀孔隙有关。在1550℃下烧结时间由30 min延长至120 min时,气孔率由4.8%降低至0.4%,晶粒尺寸则由1.2 μm增至2.7 μm。另外,通过动力学计算得出球形颗粒的烧结活化能为788 kJ/mol,证实球形颗粒在烧结前期和中期具有生长惰性,利于获得微晶结构。经1550℃保温90 min的陶瓷,其密度达到98.9%,平均晶粒尺寸仅为1.6 μm,硬度达到26.4 GPa,弯曲强度为574 MPa。
关键词氧化铝陶瓷    微晶结构    球形颗粒    传质    
Preparation of alumina microcrystalline ceramics by nano-Al2O3 spheres and mass transfer kinetics research
SUN Zhi-qiang, ZHANG Jian, YANG Xiao-bo, WANG Hua-dong, HAN Yao, LYU Yi, LI Shu-qin    
Aerospace Institute of Advanced Materials & Processing Technology, Beijing 100074, China
Abstract: The spherical and dense alumina nanoparticles were used to prepare alumina microcrystalline ceramics. The effect of granulation and sintering parameters on the microstructure and mechanical properties of the ceramics was studied. The results show that fine green body can be obtained with the addition of 0.8% (mass fraction) PVA, and the density of green body can also be improved. With the increase of sintering temperature from 1400℃ to 1550℃, the density is increased from 74.1% to 97.5%, while the grain size of the ceramics is only increased gradually from 0.6 μm to 1.4 μm owing to the stable spherical shape and the uniformly packed pores. With the increase of holding time from 30 min to 120 min at 1550℃, the porosity is decreased from 4.8% to 0.4%, and the grain size is then increased from 1.2 μm to 2.7 μm. Besides, the sintering activation energy of the employed spheres is 788 kJ/mol, which proves that the particles are inactive during earlier and medium stage of sintering, and the spheres are benefit to obtain microcrystalline ceramics. The ceramic sintered at 1550℃ for 90 min has a density of 98.9%, an average grain size of 1.6 μm, a hardness of 26.4 GPa and a bending strength of 574 MPa.
Key words: alumina ceramics    microcrystalline structure    spherical particle    mass transfer    

氧化铝陶瓷具有优异的性能,例如高熔点、高强度、耐腐蚀、高硬度等,广泛用于石油、化工、纺织、电子等各行业,是目前氧化物陶瓷中用途最广、产销量最大的陶瓷材料[1-2]。但氧化铝陶瓷力学性能不稳定、可靠性差,同时具有极大的脆性,这些不足限制了该材料更广泛地应用[3-4]

微晶结构的陶瓷材料具有更加优异的力学性能,受到了广泛的关注。目前,微晶陶瓷的制备思路很多,可以从原料、添加剂、烧结技术3个方面进行阐述。从原料角度,一般采用纳米尺寸的氧化铝粉体为原料,纳米颗粒能够提高陶瓷致密化活化能,同时降低晶粒生长的起点尺寸[5]。从添加剂角度,可添加少量晶体生长抑制剂,如SiC,ZrO2,MgO等[6],这些添加物存在于氧化铝晶界处,能够有效阻止晶粒的长大。Chinelatto等[3]以ZrO2纳米晶粒作为晶粒生长抑制剂制备致密氧化铝陶瓷,在1400 ℃下经过8 h烧结后获得微晶陶瓷,陶瓷硬度为18.1 GPa,晶粒尺寸为2.5 μm,致密度为98.5%。从烧结技术角度,可采用热压烧结、放电等离子烧结、微波烧结等技术实现快速烧结,陶瓷迅速致密化而晶粒来不及生长,由此获得微晶结构[7]。Echeberria等[8]采用热压烧结技术,以纳米α-Al2O3为原料制备氧化铝陶瓷,获得的陶瓷密度>99%,晶粒平均尺寸仅0.45 μm,硬度达到23~24 GPa。

目前,陶瓷原料多采用形貌不规则的纳米粉体,这些纳米粉体具有很高的烧结活性,晶粒在烧结过程尤其烧结初期具有非常高的生长速率,这对陶瓷最终的微观结构和力学性能极为不利[9];另外,常规纳米粉体具有较大的比表面积,烧结过程中晶粒往往出现不均匀团聚烧结,加剧了晶粒的快速增长[10]。目前,采用纳米粉体制备微晶陶瓷的研究并不很充分,颗粒形貌、表面特性等因素对陶瓷微晶结构的影响规律也尚不清楚。

纳米球形颗粒形貌规则,具有较低的表面能,颗粒的生长活性较低,有望降低烧结初期颗粒的生长速率。同时,球形颗粒具有相对均匀的表面能分布,烧结过程不易出现团聚收缩。重要的是,球形颗粒堆积形成的均匀堆积孔道,使颗粒表面不可避免地与气体接触,均匀气孔的存在有助于阻隔晶界的扩散和转移[11],降低致密化过程中的晶粒生长速率。因此,本研究采用球形纳米氧化铝颗粒制备氧化铝微晶陶瓷,揭示成型和烧结工艺对陶瓷结构和性能的影响。

1 实验材料与方法 1.1 实验原料

球形纳米氧化铝颗粒由中国科学院过程工程研究所提供,颗粒形貌及晶型表征如图 1所示。由图 1(a)可见,原料颗粒具有良好的分散性和球形度;颗粒粒径相对均匀,粒径参数为d10=0.08 μm,d50=0.15 μm,d90=0.21 μm;颗粒密度达到3.95 g/cm3,颗粒的比表面积仅为17.4 m2/g,说明所用纳米颗粒相对致密,具有较小的比表面积;图 1(b)为原料颗粒及其在1300 ℃烧结1 h后的晶型,结果表明颗粒物相包含α,θ和δ晶相,经1300 ℃烧结1 h即可完全转化为α相,因此本研究制备的微晶陶瓷(>1400℃)为稳定的α相;XPS测试发现颗粒纯度较高,达到99.9%。

图 1 氧化铝颗粒的SEM照片(a)和1300 ℃处理前后颗粒的XRD谱图(b) Fig. 1 SEM image of Al2O3 particles(a) and XRD patterns before and after sintered at 1300 ℃(b)
1.2 实验步骤

首先,采用2%(质量分数,下同)的PVA溶液进行造粒,其中PVA添加量为粉体质量的0.8%;为研究造粒均匀性对成型过程的影响,采用两种混合方法,即手工造粒和液相造粒(液相造粒时将PVA溶液稀释为0.5%,使颗粒与PVA溶液充分混合)。随后,将造粒的粉体进行压制成型,成型压力为200 MPa。最后,以1 ℃/min的速率将坯体从室温升至550 ℃,再以5 ℃/min的速率升至烧结温度(1200~1550 ℃),保温一定时间(30~120 min)后自然降温冷却。

1.3 表征

氧化铝球形颗粒和陶瓷的微观形貌用扫描电子显微镜(JEOL,JSM-6700F)表征;陶瓷粉体在烧结前后的晶型变化用XRD(X′Pert PRO MPD)分析,扫描速率为8(°)/min;陶瓷粉体的纯度用XPS测试(Axis Ultra);采用阿基米德排水法测试陶瓷密度;陶瓷的相对密度通过陶瓷实际密度与材质理论密度的比值计算,陶瓷材质的理论密度取3.97 g/cm3;采用截线法测试晶粒尺寸,即用Digital Micrograph软件在SEM图片上画线,线段穿过250~300个晶粒,线段长度除以晶粒数目并乘以系数1.56后,便获得晶粒平均尺寸;维氏硬度计用于测试陶瓷硬度,测试力为9.8 N,保持时间为10 s;微晶陶瓷的弯曲强度用万能试验机测试,测试标准为GB/T 14390—1993。

2 结果与讨论 2.1 造粒方式的影响

球形颗粒良好的分散性使其压制成型难度更大,因此造粒是重要的工艺环节。但是关于球形颗粒造粒的相关报道很少,因此本研究首先对造粒方式的影响进行探讨。分别将未造粒、手工造粒和液相造粒的粉体进行200 MPa压片,得到陶瓷生坯,其中PVA液相造粒获得的陶瓷生坯密度最大,为2.29 g/cm3,未造粒和手工造粒对应的生坯密度分别为2.21 g/cm3和2.24 g/cm3,由此可知PVA与粉体混合越充分陶瓷生坯密度就越高,这是因为均匀的造粒能够更好地提高粉体的填充性。随后将生坯在1200 ℃烧结1 h,烧结后的陶瓷外观如图 2所示。由图 2可见,未造粒情况下获得的陶瓷坯体存在层间裂纹(图 2(a)),陶瓷分层断裂,说明生坯内部压应力不均匀;手工造粒后陶瓷的成型性能有了一定的提升,但对应的陶瓷存在边缘裂纹(图 2(b)),可能与造粒的不均匀性有关,均匀的液相造粒获得了完好的陶瓷块体(图 2(c))。因此压制成型前对球形颗粒进行造粒是必要的,液相造粒能够显著提高造粒的均匀性,获得完好的陶瓷坯体,优化的PVA添加量为0.8%。

图 2 造粒方式对陶瓷坯体的影响  (a)未造粒;(b)手工造粒;(c)液相造粒 Fig. 2 Effect of pelleting method on green body  (a)without granulation; (b)manual granulation; (c)liquid granulation
2.2 致密度

将液相造粒获得的粉体于200 MPa下压制成型,随后分别在1200~1550 ℃烧结1 h,其致密度变化如图 3所示。由图 3可见,随着烧结温度从1200 ℃逐步提高到1550 ℃,陶瓷的致密度从60.4%提高到97.5%。值得注意的是,烧结温度低于1350 ℃时,陶瓷致密化作用不明显,而在1350~1500 ℃时陶瓷致密化速率较快。当烧结温度超过1500℃后,陶瓷致密程度达到90%以上,致密化速率又明显减慢。进一步提高烧结温度至1550 ℃,陶瓷致密度为97.5%。根据陶瓷的烧结致密化趋势,1200~1350 ℃对应陶瓷的烧结初期,该时期致密化非常缓慢,传质方式为表面扩散;1350~1500 ℃对应陶瓷的烧结中期,陶瓷密度有大幅度提升,晶界扩散为主要的传质方式;1500~1550 ℃为烧结后期,坯体孔隙较少,但难于消除,晶粒快速生长,传质主要通过体积扩散进行[12]

图 3 烧结温度对陶瓷致密度的影响 Fig. 3 Effect of sintering temperature on relative density of ceramics
2.3 微观形貌 2.3.1 烧结温度的影响

将陶瓷生坯在1400~1550 ℃下烧结1 h获得氧化铝陶瓷,陶瓷断面形貌如图 4所示。由图 4可见,陶瓷微观形貌均匀,无可见微观缺陷;随着烧结温度的提高,晶粒尺寸逐渐增大,陶瓷断面孔隙逐渐减少。当烧结温度从1400 ℃提高到1450 ℃时,平均晶粒尺寸从0.64 μm提高到0.93 μm,对应气孔率从24.9%降为14.0%;提高烧结温度到1500 ℃,晶粒增大到1.12 μm,陶瓷气孔率降至5.5%;进一步提高温度至1550 ℃,晶粒增至1.41 μm,气孔率降低至2.5%。

图 4 烧结温度对陶瓷微观形貌的影响  (a)1400 ℃;(b)1450 ℃;(c)1500 ℃;(d)1550 ℃ Fig. 4 Effect of sintering temperature on microstructure of ceramics (a)1400 ℃; (b)1450 ℃; (c)1500 ℃; (d)1550 ℃

以上结果表明:随烧结温度的提高陶瓷逐步致密化,而晶粒尺寸增大相对缓慢。一般情况下,在烧结中期和后期,晶粒之间接触更为充分,晶粒尺寸应该快速增大,但本研究中晶粒的增长呈现出均匀、缓慢的趋势。一方面,这是因为初始球形颗粒较低的表面能降低了晶粒在前期和中期烧结中的生长活性;另一方面,可能与球形颗粒堆积形成的均匀孔隙有关,这些初始孔隙在烧结过程中存在于晶粒间隙(图 4(a)~(c)),抑制了晶粒之间的快速吞并。因此,纳米球形颗粒用于制备微晶陶瓷具有独到的优势,即颗粒生长活性较低,生长速率较慢。

2.3.2 烧结时间的影响

将成型后的坯体在1550 ℃烧结30~120 min,样品断面形貌如图 5所示。由图 5可见,延长烧结时间促进了晶粒的长大,孔隙明显减少。当烧结时间从30 min逐渐提高到120 min时,陶瓷致密度从95.2%提高到99.6%,晶粒尺寸从1.2 μm逐步提高到2.7 μm。尤其在保温后期,即时间从90 min延长到120 min,陶瓷密度仅从98.9%略微增大至99.6%,但晶粒尺寸却从1.6 μm增大到2.7 μm。

图 5 1550 ℃烧结不同时间获得陶瓷的微观形貌  (a)30 min;(b)60 min;(c)90 min;(d)120 min Fig. 5 Morphologies of ceramics after sintered at 1550 ℃ for different time (a)30 min; (b)60 min; (c)90 min; (d)120 min

综上所述,烧结后期保温时间对晶粒尺寸的影响较大,尤其当晶粒之间的堆积孔隙逐渐消失之后,晶粒增长速率明显提高。因此,采用球形颗粒制备微晶陶瓷时,应该高温快烧,保温时间不宜过长。

2.4 烧结动力学分析

基于等温实验,通过测试晶粒尺寸随烧结时间的变化进行活化能计算,进而分析球形颗粒在陶瓷烧结过程中的传质特性,尤其是陶瓷烧结的中后期。因此,将陶瓷生坯在1400,1450,1500 ℃下烧结不同时间,然后将获得的样品进行晶粒尺寸统计,结果如表 1所示。

表 1 烧结温度和时间对晶粒尺寸的影响 Table 1 Effect of sintering temperature and holding time on the grain size
Temperature/℃ Time/min Grain size/nm
1400 0 450
30 580
60 640
90 660
120 670
1450 0 650
30 870
60 930
90 1060
120 1180
1500 0 850
30 1010
60 1120
90 1200
120 1240

晶粒的生长满足以下线性关系[13]

(1)

式中:G是晶粒生长后的尺寸;G0为晶粒在恒温烧结前的尺寸;K为晶粒生长系数;t为烧结时间;n是晶粒生长指数,可取2,3或4,分别代表晶粒生长由晶界扩散控制、体积扩散控制和表面扩散控制[14]

n分别取2, 3和4,将晶粒尺寸Gn与烧结时间t作图,分别进行线性回归,得到回归参数R2后列于表 2。由表可知,烧结温度不同,最佳拟合的反应级数n也不同。1400 ℃烧结,n=4为最优反应级数,说明晶粒生长为表面扩散控制,生长速率慢,对应陶瓷的致密度较低;1450 ℃和1500 ℃下烧结,n=2为最优反应级数,说明该阶段的晶粒生长由晶界扩散控制,陶瓷致密化速度加快。上述动力学分析与图 3所示的陶瓷密度变化趋势一致。通常情况下,陶瓷致密度大于90%后,传质机理从晶界扩散控制转变为传质更加迅速的体积扩散控制。值得注意的是,本研究中1500 ℃烧结1h制备的陶瓷密度已经达到95%,但计算结果显示该阶段依然以晶界扩散传质为主,这就进一步验证了球形粉体独到的优越性,即形成的堆积孔隙使陶瓷在密度较高的阶段,依旧保持均匀、缓慢的增长趋势,计算分析的结果与图 4所示陶瓷微观结构变化一致。

表 2 生长级数n与线性回归参数R2的关系 Table 2 Relationship between growth value n and regression fitting coefficient R2
T/℃ R2
n=2 n=3 n=4
1400 0.94806 0.97206 0.99022
1450 0.99795 0.99434 0.95502
1500 0.98438 0.97741 0.97505

不同烧结温度下烧结传质的控速机理不同,因此将对应温度下的晶粒生长级数n用于计算该温度下晶粒生长指数K,3个烧结温度1400,1450 ℃和1500 ℃分别对应3个K值,即0.0179,0.0243和0.0659。随后根据式(1)作图,得到3条回归直线,结果如图 6所示。由图 6可以看出,晶粒的生长速率很好地符合线性关系。

图 6 晶粒粒径与烧结时间的关系 Fig. 6 Relationship between grain size and sintering time

同时,K又满足以下关系[15]

(2)

其中K0为常数,将lnK对1/T作图,从斜率上可以得到晶粒生长的活化能Q。结果如图 7所示,得到接近线性的直线,该直线的斜率为-Q/R,考虑回归参数的影响后,最终得到纳米球形颗粒的生长活化能为(788±9.5) kJ/mol。

图 7 晶粒生长活化能计算 Fig. 7 Activation energy calculation for grain growth

Sato等[16]用0.3 μm的原料制备氧化铝微晶陶瓷,经过不同的升温速率升至1400 ℃,计算得到的烧结初期活化能为617~653 kJ/mol;Johnson等[17]用0.3~0.6 μm的颗粒为原料,得到的烧结活化能为593~627 kJ/mol;Shiau等[18]用0.32 μm的颗粒研究氧化铝致密化的活化能,得到的数据为667 kJ/mol。Santanach等[19]用0.14 μm的α-Al2O3,用SPS烧结制备氧化铝陶瓷,获得的活化能为664 kJ/mol。与文献报道的数据相比,本研究所用的氧化铝球形颗粒烧结活性偏低、活化能偏大,这就从传质动力学角度证实了纳米球形颗粒在制备微晶陶瓷中具有优势,即致密化过程中晶粒生长速率较慢,更容易获得微晶陶瓷。

2.5 力学性能

对不同烧结条件下获得的陶瓷进行硬度测试,测试结果如图 8所示。由图 8(a)可见,随着烧结温度从1400 ℃逐步提高到1550 ℃,陶瓷硬度逐渐提高,从5.0 GPa提高到23.2 GPa,这是因为烧结温度的提高使陶瓷致密度增大。在1550 ℃进行恒温烧结,随着烧结时间从30 min提高到90 min, 对应的样品硬度提高至26.4 GPa,这是由陶瓷密度增大导致(由93.2%增加至98.9%);继续延长烧结时间至120 min后,陶瓷硬度略有下降,这是因为陶瓷硬度除了与致密度有关外,还与晶粒的大小有关。陶瓷致密度很高时,延长保温时间并不能使致密度有可观的提高,但晶粒尺寸却大幅增大,导致陶瓷晶界面积减少,断裂时拓展裂纹所走的路径缩短,因此整体硬度下降。

图 8 烧结温度(a)和烧结时间(b)对陶瓷硬度的影响 Fig. 8 Effect of sintering temperature(a) and holding time(b) on hardness of sintered ceramics

对不同烧结条件下获得的陶瓷进行弯曲强度测试,获得了类似的规律,测试结果见图 9。随着烧结温度从1400 ℃逐步提高到1550 ℃,密度的增大使得弯曲强度从254 MPa提高到512 GPa;随着烧结时间从30 min提高到90 min, 样品弯曲强度达到最优的574 MPa。综上可知,对于纳米球形氧化铝颗粒制备微晶陶瓷,优化的烧结条件为:1550 ℃烧结90 min,对应陶瓷密度为98.9%,晶粒平均尺寸为1.6 μm。

图 9 烧结温度(a)和保温时间(b)对陶瓷弯曲强度的影响 Fig. 9 Effect of sintering temperature(a) and holding time(b) on bending strength of ceramics
3 结论

(1) 通过液相造粒的方式添加0.8%的PVA有助于获得良好的陶瓷坯体,同时促进坯体密度的提高。

(2) 提高烧结温度使陶瓷致密度显著增大,而晶粒尺寸呈现出均匀缓慢的增长趋势,这与球形颗粒自身稳定的形态及其堆积形成的均匀孔隙有关。

(3) 1550 ℃下延长烧结时间使坯体孔隙逐渐消失,晶粒尺寸快速增大。

(4) 通过动力学计算,说明球形纳米颗粒在烧结前期和中期具有生长惰性,证实了纳米球形颗粒利于获得微晶陶瓷结构。

(5) 陶瓷坯体在1550 ℃烧结90 min后,陶瓷材料密度达到98.9%,平均晶粒尺寸仅1.6 μm,硬度达到26.4 GPa,弯曲强度为574 MPa。

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