材料工程  2015, Vol. 43 Issue (9): 94-102   PDF    
http://dx.doi.org/10.11868/j.issn.1001-4381.2015.09.015
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尚建丽, 张浩, 熊磊, 麻向龙. 2015.
SHANG Jian-li, ZHANG Hao, XIONG Lei, MA Xiang-long. 2015.
基于均匀设计优化制备癸酸-棕榈酸/SiO2复合相变材料
Optimized Preparation of Decanoic-palmitic Acid/SiO2 Composite Phase Change Materials Based on Uniform Design
材料工程, 43(9): 94-102
Journal of Materials Engineering, 43(9): 94-102.
http://dx.doi.org/10.11868/j.issn.1001-4381.2015.09.015

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收稿日期: 2014-12-29
修订日期: 2015-07-08
基于均匀设计优化制备癸酸-棕榈酸/SiO2复合相变材料
尚建丽, 张浩 , 熊磊, 麻向龙    
西安建筑科技大学 材料与矿资学院, 西安 710055
摘要: 以SiO2作为载体材料,癸酸-棕榈酸作为相变材料制备癸酸-棕榈酸/SiO2复合相变材料。基于均匀设计和多元非线性回归法研究了各因素对复合相变材料吸放湿性能和控温性能的影响。结果表明,各因素对性能影响的主次顺序为:溶液pH值>无水乙醇与正硅酸乙酯的物质的量比>癸酸-棕榈酸与正硅酸乙酯的物质的量比>去离子水与正硅酸乙酯的物质的量比>超声波功率;优化制备方案:溶液pH值为3.62,超声波功率为100W,去离子水与正硅酸乙酯的物质的量比为9.67,无水乙醇与正硅酸乙酯的物质的量比为5.21,癸酸-棕榈酸与正硅酸乙酯的物质的量比为0.52。
关键词: 癸酸-棕榈酸    SiO2    复合相变材料    吸放湿性能    控温性能    优化制备    
Optimized Preparation of Decanoic-palmitic Acid/SiO2 Composite Phase Change Materials Based on Uniform Design
SHANG Jian-li, ZHANG Hao , XIONG Lei, MA Xiang-long    
College of Materials and Mineral Resource, Xi'an University of Architecture and Technology, Xi'an 710055, China
Abstract: Decanoic-palmitic acid/SiO2 composite phase change materials were prepared with SiO2 as carrier material and decanoic-palmitic acid as phase change material. The effect of every factor on moisture absorbing and desorbing performance and temperature control performance of composite phase change materials was studied by uniform design and multivariate nonlinear regression. The results show that primary and secondary sequence of factors affecting performance is solution pH value> mole ratio between absolute alcohol and tetraethyl orthosilicate> mole ratio between decanoic-palmitic acid and tetraethyl orthosilicate> mole ratio between deionized water and tetraethyl orthosilicate> ultrasonic wave power. The optimized preparation plan is solution pH value 3.62, ultrasonic wave power 100W, mole ratio between deionized water and tetraethyl orthosilicate 9.67, mole ratio between absolute alcohol and tetraethyl orthosilicate 5.21, mole ratio between decanoic-palmitic acid and tetraethyl orthosilicate 0.52.
Key words: decanoic-palmitic acid    SiO2    composite phase change material    moisture absorbing and desorbing performance    temperature control performance    optimized preparation    

能源的供应和需求在时间上具有很强的依赖性,利用材料“被动调节能力”将暂时不用的能量储存起来,在需要时释放出来,进而可以合理地利用能量。通过相变材料的吸放热作用和多孔无机材料的吸放湿作用可以调整、控制工作源或材料周围环境的温湿度,减轻能源供求之间在时间、空间和速度上的不匹配程度,实现能量转移,从而达到节能的目的[1, 2, 3]

目前,将低廉的多孔无机材料(SiO2)作为载体[4],与适宜建筑相变温度的有机酸复合,既可以提高相变材料的热稳定性,又可以增加与无机建筑材料的相容性,已经成为复合相变材料研究的热点。Li等[5]和Fang等[6]研究了通过原位缩聚法基于石蜡芯和二氧化硅壁相变微胶囊的制备和相变特性;Wang等[7]研究了用无机SiO2型乳液封装相变材料微胶囊的制备方法和形成机制;张鸿等[8]采用热渗出法对月桂酸/十六醇/SiO2复合相变材料的结构、性能和热稳定性进行了分析研究;付路军等[9]采用凝胶-溶胶法对二元脂肪酸/SiO2复合相变储能材料的热性能进行了研究;孟多等[10]研究了脂肪酸/无机纳米颗粒基定形相变材料的制备与热性能。根据上述研究现状可知,对于SiO2复合相变储能材料的研究主要集中在制备工艺及热性能方面,但是对于多孔无机材料(SiO2)网络空隙结构可能具有吸放湿性能的研究极少关注,从而导致所制备的SiO2基复合相变材料调节性能单一,不能同时有效调节室内环境的温度和相对湿度,无法真正达到改善室内环境舒适度和提高建筑节能的目的,从而限制了其在建筑领域的应用。

鉴于上述分析,本工作基于在调温调湿双壳微纳米相变胶囊研究已获得的成果[11, 12],旨在寻找价格低廉、吸放湿性能好、控温性能强和能够真正在建筑领域中推广应用的调温调湿材料。以SiO2作为载体材料,癸酸-棕榈酸作为相变材料,采用溶胶-凝胶法[13, 14]制备癸酸-棕榈酸/SiO2复合相变材料;基于均匀设计和多元非线性回归方程研究溶液pH值、超声波功率、去离子水与正硅酸乙酯的物质的量比、无水乙醇与正硅酸乙酯的物质的量比以及癸酸-棕榈酸与正硅酸乙酯的物质的量比对癸酸-棕榈酸/SiO2复合相变材料吸放湿性能和控温性能的影响,确定了优化制备模型和方案,制备出具有良好吸放湿性能和控温性能的癸酸-棕榈酸/SiO2复合相变材料。

1 实验材料与方法 1.1 试剂

正硅酸乙酯(Si(OC2H5)4),分析纯,天津市福晨化学试剂厂;无水乙醇(CH3CH2OH),分析纯,西安三浦化学试剂有限公司;癸酸(CH3(CH2)8CO(OH)),分析纯,天津市福晨化学试剂厂;棕榈酸(C16H32O2),分析纯,天津市福晨化学试剂厂;盐酸(HCl),分析纯,上海山浦化工有限公司;氨水(NH3·H2O),分析纯,上海山浦化工有限公司;实验用水均为去离子水。

1.2 实验方法

将癸酸和棕榈酸按一定的质量分数比混合并称量放入烧杯中,在60℃水浴条件下溶解并搅拌2h使其分散均匀,得到癸酸-棕榈酸。将一定量的正硅酸乙酯与无水乙醇和去离子水依次称量加入烧杯中,用恒温磁力搅拌器在中速、60℃水浴条件下搅拌10min,将得到的混合液放入超声波细胞破碎仪中分散15min,用盐酸和氨水调整混合液到相应的pH值后继续放入超声波细胞破碎仪中分散15min后取出,得到SiO2溶胶。将一定量的癸酸-棕榈酸加入到SiO2溶胶中用恒温磁力搅拌器在高速、60℃水浴条件下搅拌15min后再次超声波分散45min,使癸酸-棕榈酸均匀分散,并使其嵌入到SiO2载体中,将得到的水溶胶置入60℃恒温水浴锅中陈化2h得到凝胶,再将凝胶放入干燥箱中80℃烘干8h得到癸酸-棕榈酸/SiO2复合相变材料。

1.3 性能测试及表征 1.3.1 湿性能测试

采用等温吸放湿法[15, 16],其测试步骤如下:称取5g试样置于干燥箱中干燥,当试样间隔24h的3次连续称量质量差小于0.1%时则认为试样完全干燥。将干燥后的试样放置在干燥皿中饱和盐溶液挡板的上方,当某一相对湿度条件下,试样间隔24h的3次连续称量质量差小于0.1%时则认为试样吸湿达到平衡,然后将试样放置在另一相对湿度环境中。重复上述步骤,周期称量试样在每种湿度环境中达到平衡后的质量并记录。上述测试过程共有7种相对湿度环境(见表1),变化范围为32.78%~97.30%。放湿实验步骤同上。u为试样平衡含湿量(g·g-1),其具体计算见式(1):

式中:m0为干燥状态下试样的质量,g;m为吸放湿后的试样质量,g。

表 1 饱和盐溶液的相对湿度(25℃) Table 1 Relative humidity of saturated salt in water (25℃)
Relative humidity/%Molecular formula
32.78MgCl2
43.16K2CO3
52.89Mg(NO3)2
64.92CoCl2
75.29NaCl
84.34KCl
97.30K2SO4
1.3.2 热性能测试

采用步冷曲线法[17],其测试步骤如下:称取2.5g试样放入试管,将热电偶的温度探头没入试样中(在对多个样品分别进行测试时,热电偶的温度探头没入位置应保持一致),将试管放入40℃水浴中,当试样温度升至30℃时,取出试管放入10℃水浴中,待试样温度降至15℃。30~15℃降温过程中热电偶每5s对试样的温度采点1次,然后作图,用30~15℃降温过程所需的时间表示试样控温性能的强弱。

1.3.3 表征

采用BRUKER UECIOR22型傅里叶变换红外光谱仪测定癸酸-棕榈酸/SiO2复合相变材料的结构;采用JSM-6510LV型扫描电镜观察癸酸-棕榈酸/SiO2复合相变材料的形貌。

2 结果与分析 2.1 均匀实验结果

本研究探讨溶液pH值(因素A)、超声波功率(因素B)、去离子水与正硅酸乙酯的物质的量比(因素C)、无水乙醇与正硅酸乙酯的物质的量比(因素D)以及癸酸-棕榈酸与正硅酸乙酯的物质的量比(因素E)对癸酸-棕榈酸/SiO2复合相变材料的吸放湿性能和控温性能影响。按5因素5水平的U*10(1010)[18]均匀设计方案(见表2),癸酸-棕榈酸/SiO2复合相变材料采用等温吸放湿法测试吸放湿性能(见表3)和步冷曲线法测试控温性能(见图1)。

表 2 癸酸-棕榈酸/SiO2复合相变材料的均匀设计 Table 2 Uniform design of decanoic-palmitic acid/SiO2 composite phase change materials
No.pH (A)Ultrasonic wave
power (B)/W
Mole ratio between deionized
water and tetraethyl
orthosilicate(C)
Mole ratio between absolute
alcohol and tetraethyl
orthosilicate(D)
Mole ratio between
decanoic-palmitic acid and
tetraethyl orthosilicate(E)
1#2200961.0
2#3400551.0
3#41001130.8
4#5300570.8
5#65001160.6
6#2100740.6
7#33001330.4
8#4500770.4
9#52001350.2
10#6400940.2
表 3 癸酸-棕榈酸/SiO2复合相变材料的平衡含湿量 Table 3 Equilibrium moisture content of decanoic-palmitic acid/SiO2 composite phase change materials
Relative
humidity/%
Equilibrium moisture content/(g·g-1)
1#2#3#4#5#
AbsorptionDesorptionAbsorptionDesorptionAbsorptionDesorptionAbsorptionDesorptionAbsorptionDesorption
32.780.05690.06150.10150.11480.08870.09730.08830.10120.05180.0553
43.160.06750.07330.12950.14680.10840.11930.10780.12340.06170.0663
52.890.07280.07910.14380.16310.11810.13180.11750.13490.06660.0721
64.920.07790.08360.15610.17370.12690.13820.12490.14010.07110.0760
75.290.08810.09290.18120.19520.14430.15330.14330.15640.08010.0838
84.340.10340.10680.21800.22630.17080.17580.17090.17980.09350.0961
97.300.12410.12390.26780.26830.20570.20530.20890.20950.11120.1119
Relative
humidity/%
Equilibrium moisture content/(g·g-1)
6#7#8#9#10#
AbsorptionDesorptionAbsorptionDesorptionAbsorptionDesorptionAbsorptionDesorptionAbsorptionDesorption
32.780.10580.11920.14980.16690.13850.15430.13760.15410.06820.0744
43.160.12940.14650.18520.20710.17170.19210.16950.18970.08160.0895
52.890.14110.16040.20290.22810.18840.21230.18540.20760.08850.0981
64.920.15230.16970.21950.24230.20390.22480.20030.22080.09480.1025
75.290.17480.18840.25270.27060.23580.25250.23100.24720.10760.1141
84.340.20840.21650.30280.31180.28310.29370.27720.28740.12550.1303
97.300.25280.25320.36910.36860.34700.34770.33840.33950.15130.1516
图 1 癸酸-棕榈酸/SiO2复合相变材料的步冷曲线 Fig.1 Cooling curves of decanoic-palmitic acid/SiO2 composite phase change materials

表3可知,在相对湿度97.30%条件下,癸酸-棕榈酸/SiO2复合相变材料的平衡含湿量顺序如下:7#>8#>9#>2#>6#>4#>3#>10#>1#>5#,在其他相对湿度下的平衡含湿量顺序与相对湿度97.30%的平衡含湿量顺序基本相同,说明7#,8#和9#癸酸-棕榈酸/SiO2复合相变材料具有较好的吸放湿性能。从图1可知,癸酸-棕榈酸/SiO2复合相变材料的降温过程所需的时间顺序如下:3#>1#>4#>6#>5#>2#>7#>10#>8#>9#,说明3#,1#和4#癸酸-棕榈酸/SiO2复合相变材料具有较强的控温性能。综合分析表3图1可知,癸酸-棕榈酸/SiO2复合相变材料的吸放湿性能和控温性能具有此消彼长的关系,为了获得兼具较好吸放湿性能和控温性能的癸酸-棕榈酸/SiO2复合相变材料需要进一步分析。

2.2 FT-IR分析

将1#~10#癸酸-棕榈酸/SiO2复合相变材料采用FT-IR进行测试分析(见图2)。从图2(a)~(j)可知,在1000~1100cm-1和800~850cm-1处出现SiO2的特征吸收峰,其中1000~1100cm-1处的吸收峰是环状Si—O—Si的反对称伸缩振动吸收峰,而800~850cm-1处的吸收峰是Si—O—Si的对称伸缩振动吸收峰。同时在1600~1700cm-1处出现H—O—H的弯曲振动吸收峰,在3600~3700cm-1和900~1000cm-1处出现Si—OH的弯曲振动吸收峰,说明癸酸-棕榈酸/SiO2复合相变材料中的SiO2为无定形态。在2800~2900cm-1处的吸收峰为C—H键伸缩振动峰,具体为—CH3,—CH2的反对称伸缩振动与对称伸缩振动引起,在1400~1450cm-1和900~1000cm-1处的吸收峰是—OH面内弯曲和面外弯曲振动引起。同时在1650~1750cm-1处的吸收峰为CO伸缩振动峰,说明癸酸-棕榈酸/SiO2复合相变材料中的癸酸-棕榈酸主要以羧酸二聚体的形式存在。综合分析上述特征吸收峰可知:①癸酸-棕榈酸与SiO2未发生明显的化学作用,仅仅是物理嵌合,其原理是SiO2作为载体材料,在表面张力和毛细管的作用下,将癸酸-棕榈酸限制在SiO2的网络空隙结构中;②随着癸酸-棕榈酸与正硅酸乙酯的物质的量比的降低,SiO2特征吸收峰的强度增大,而癸酸-棕榈酸特征吸收峰的强度减小,其原因是SiO2作为载体具有“笼”结构,其大量微孔形成三维空间网格结构,既可以包裹相变材料,又可以吸附水分子;当包裹相变材料的量降低时,吸放湿性能必然提高,从而进一步验证了表3图1的实验结果。

图 2 癸酸-棕榈酸/SiO2复合相变材料的FT-IR测试结果
(a)1#;(b)2#;(c)3#;(d)4#;(e)5#;(f)6#;(g)7#;(h)8#;(i)9#;(j)10#
Fig.2 FT-IR measurement results of decanoic-palmitic acid/SiO2 composite phase change materials
(a)1#;(b)2#;(c)3#;(d)4#;(e)5#;(f)6#;(g)7#;(h)8#;(i)9#;(j)10#
2.3 SEM分析

将1#,3#,5#和7#癸酸-棕榈酸/SiO2复合相变材料采用SEM进行观察分析(见图3)。由图3(a)可知,由于1#癸酸-棕榈酸与正硅酸乙酯的物质的量比较大,超出载体材料SiO2包裹与束缚相变材料的能力,导致大量相变材料富集在载体材料表面,不仅造成相变材料的浪费,而且显著影响癸酸-棕榈酸/SiO2复合相变材料的调湿性能。从图3(b)可知,由于3#无水乙醇与正硅酸乙酯的物质的量比较小,加之无水乙醇的挥发性,导致溶胶的凝胶时间较短,极易引起粒子的聚集和沉淀,造成颗粒粒径大小不均且外貌不规整。从图3(c)可知,由于5#溶液pH值较大,溶胶聚合物形成网状规则大分子,载体材料SiO2自身形成晶体颗粒,导致载体材料SiO2网络空间较小,对于相变材料的包裹能力降低,包裹外壁极易破损。从图3(d)可知,由于去离子水与正硅酸乙酯的物质的量比较大,导致去离子水和硅酸乙酯难以相互形成均匀溶液,造成颗粒粒径极不均匀。

图 3 癸酸-棕榈酸/SiO2复合相变材料的SEM形貌 (a)1#;(b)3#;(c)5#;(d)7# Fig.3 SEM morphology of decanoic-palmitic acid/SiO2 composite phase change materials (a)1#;(b)3#;(c)5#;(d)7#
2.4 优化制备模型分析

根据上述分析,依据表3图1,采用多元非线性回归方程拟合因素与目标值之间的关系建立模型,并对影响目标值的各因素水平及其交互作用进行优化与评价,本研究选取二次回归方程[19, 20]。同时考虑到癸酸-棕榈酸/SiO2复合相变材料的吸放湿性能和控温性能具有此消彼长的关系,所以癸酸-棕榈酸/SiO2复合相变材料的目标值Y(见表4),即Y=Y1+Y2Y1为选取相对湿度97.30%条件下,癸酸-棕榈酸/SiO2复合相变材料吸湿平衡含湿量与放湿平衡含湿量的平均值,经归一化处理;Y2为选取从30~15℃,癸酸-棕榈酸/SiO2复合相变材料所需的降温时间,经归一化处理。表5Y的相关系数,其中回归系数Beta是反映各项的变动引起Y变动的量;标准化系数Bt反映各项对Y的影响重要程度。从表5可知均匀设计结果与二次回归模型吻合较好(R=0.9959),表明癸酸-棕榈酸/SiO2复合相变材料的吸放湿性能与控温性能的二次模型的回归效果很好。由表5还可知,各因素对目标值Y的影响重要程度顺序:因素A(溶液pH值)>因素D(无水乙醇与正硅酸乙酯的物质的量比)>因素E(癸酸-棕榈酸与正硅酸乙酯的物质的量比)>因素C(去离子水与正硅酸乙酯的物质的量比)>因素B(超声波功率)。

表 4 癸酸-棕榈酸/SiO2复合相变材料的目标值Y Table 4 Target values Y of decanoic-palmitic acid/SiO2 composite phase change materials
No.Absorbing and desorbing performance Temperature control performanceGoal value
Absorption/(g·g-1)Desorption/(g·g-1)Average value/(g·g-1)Y1Cooling time/sY2Y
1#0.12410.12390.124000.336217600.93871.2748
2#0.26780.26830.268050.72679950.53071.2574
3#0.20570.20530.205500.557118751.00001.5571
4#0.20890.20950.209200.567215950.85071.4178
5#0.11120.11190.111550.302410250.54670.8491
6#0.25280.25320.253000.685912650.67471.3606
7#0.36910.36860.368851.00008900.47471.4747
8#0.34700.34770.347350.94177050.37601.3177
9#0.33840.33950.338950.91896950.37071.2896
10#0.15130.15160.151450.41068150.43470.8453
表 5 Y的相关系数 Table 5 Correlation coefficient for Y
ItemBetaBtR
Constant0.53040.0000 0.9959
A0.61763.8157
B0.00000.0000
C0.00280.0346
D-0.10850.6703
E0.53660.6630
A2-0.08524.2586
B20.00000.0000
C2-0.00070.5236
D20.01410.8768
E2-0.51150.7730

根据表5中各项回归系数,可以得到癸酸-棕榈酸/SiO2复合相变材料的吸放湿性能与控温性能作为目标值Y,即二次回归方程(2):

2.5 优化结果

采用Gauss-Newton算法[21, 22]求解该二次回归方程(2),获得因素A(溶液pH值)为3.62、因素B(超声波功率)为100W、因素C(去离子水与正硅酸乙酯的物质的量比)为9.67、因素D(无水乙醇与正硅酸乙酯的物质的量比)为5.21、因素E(癸酸-棕榈酸与正硅酸乙酯的物质的量比)为0.52时制备的癸酸-棕榈酸/SiO2复合相变材料的吸放湿性能和控温性能最佳。根据二次回归方程(2)计算的目标值Y为1.5687。依据1.2节和1.3节,优化制备癸酸-棕榈酸/SiO2复合相变材料的湿性能效果和热性能效果见图4图5,其FT-IR测试结果见图6,SEM形貌如图7所示。

图 4 优化制备癸酸-棕榈酸/SiO2复合相变材料的平衡含湿量 Fig.4 Equilibrium moisture content of optimal decanoic-palmitic acid/SiO2 composite phase change materials
图 5 优化制备癸酸-棕榈酸/SiO2复合相变材料的步冷曲线 Fig.5 Cooling curve of optimal decanoic-palmitic acid/SiO2 composite phase change materials
图 6 优化制备癸酸-棕榈酸/SiO2复合相变材料的FT-IR测试结果 Fig.6 FT-IR measurement results of optimal decanoic-palmitic acid/SiO2 composite phase change materials
图 7 优化制备癸酸-棕榈酸/SiO2复合相变材料的SEM形貌 Fig.7 SEM morphology of optimal decanoic-palmitic acid/SiO2 composite phase change materials

图4图5可知,优化制备癸酸-棕榈酸/SiO2复合相变材料在相对湿度97.30%条件下,吸湿平衡含湿量与放湿平衡含湿量的平均值为0.3032,即Y1=0.30385/0.36885=0.8238,说明具有较好的吸放湿性能;从30~15℃,所需的降温时间为1475s,即Y2=1475/1875=0.7867,说明具有较好的控温性能。优化制备癸酸-棕榈酸/SiO2复合相变材料的目标值Y为1.6105,大于表4中目标值Y,说明具有优良吸放湿和控温的综合性能。与二次回归方程(2)计算的目标值Y为1.5687相比,相对误差仅为2.665%,说明二次回归方程的选择是正确的,可以用于预测癸酸-棕榈酸/SiO2复合相变材料的调温调湿性能。

图6结合图2可知,优化制备癸酸-棕榈酸/SiO2复合相变材料的FT-IR在2918.70,2852.00,1708.20,1430.72,1055.99,937.62,797.88cm-1处出现SiO2和癸酸-棕榈酸的特征吸收峰,其他特征吸收峰只是位置发生转移或强弱发生变化,并没有新特征峰的产生和消失,说明优化制备癸酸-棕榈酸/SiO2复合相变材料的基本结构没有改变,即SiO2作为载体材料,在表面张力和毛细管的作用下,将癸酸-棕榈酸限制在SiO2的网络空隙结构中。

图7可以看到,优化制备癸酸-棕榈酸/SiO2复合相变材料的形貌几乎呈球形;表面光滑,形状规则,具有较好的分散性,在载体材料SiO2外表面没有观察到癸酸-棕榈酸的存在。这说明在表面张力和毛细管的作用下,癸酸-棕榈酸被均匀地分散到载体材料SiO2的微孔中,载体材料SiO2起到了包覆相变材料,阻止相变材料泄漏的作用,达到定形的目的。

3 结论

(1)通过均匀设计,结合多元非线性回归分析,可得对癸酸-棕榈酸/SiO2复合相变材料的吸放湿性能与控温性能影响的主次顺序为:溶液pH值>无水乙醇与正硅酸乙酯的物质的量比>癸酸-棕榈酸与正硅酸乙酯的物质的量比>去离子水与正硅酸乙酯的物质的量比>超声波功率。

(2)优化制备癸酸-棕榈酸/SiO2复合相变材料的方案:溶液pH值为3.62,超声波功率为100W,去离子水与正硅酸乙酯的物质的量比为9.67,无水乙醇与正硅酸乙酯的物质的量比为5.21,癸酸-棕榈酸与正硅酸乙酯的物质的量比为0.52。

(3)优化制备方案下制得癸酸-棕榈酸/SiO2复合相变材料的目标值Y为1.6105,说明具有优良的吸放湿和控温的综合性能。与二次回归方程计算的目标值Y为1.5687相比,相对误差仅为2.665%,说明二次回归方程的选择是正确的,可以用于预测癸酸-棕榈酸/SiO2复合相变材料的调温调湿性能。

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