镁合金具有较低的密度、较高的比强度及良好的阻尼性能等特点, 在航空航天、交通运输、电子产业等领域具有重要的应用价值和广阔的前景^[1-2]。Mg-Al-Si系镁合金是20世纪70年代德国大众汽车公司开发的耐热镁合金, 但是常规铸造Mg-Al-Si系镁合金晶粒粗大, 极大地降低了合金的塑性和强度, 使得其工业化应用受到一定的限制^[3-4]。目前研究者们从铸造、合金化、变形加工等方面进行大量研究, 逐步改善Mg-Al-Si系合金的性能^[5-6]。热塑性变形是镁合金强韧化的重要技术手段, 其物理本质是通过热变形激活动态软化机制来调控合金的微观组织与性能^[7-8]。由于镁合金的晶体结构为密排六方, 滑移系较少, 冷塑性加工成型性差, 因此镁合金的热变形行为研究已成为工程领域的研究热点之一^[9-10]。Wong^[11]等和Feng^[12]等研究了AZ31B镁合金的热变形行为, 发现合金在热变形后获得了均匀且细小的组织, 热变形对AZ31B合金铸态组织的流变行为具有重要影响。Karimi等^[13]研究了AZ31镁合金在热变形条件下对应变速率的敏感程度, 发现在较高温度时, 合金对应变速率表现出更高的敏感性。张晓华等^[14]研究了AZ91D镁合金的热变形行为, 建立了本构模型, 发现其流变应力满足双曲正弦关系。以上研究表明, 通过热变形加工, 可以有效改善镁合金晶粒粗大、组织不均匀的问题, 通过研究合金的热变形行为, 对探讨镁合金的热加工工艺参数与热塑性流变行为的相互影响关系具有重要意义。Blum等^[15]研究发现, AZ91合金与Mg-2Al-1Si合金相比, 由于铝含量较高, 拥有更好的变形抗力。Spigarelli等^[16]研究了Mg-Al-Si-RE合金在120~180 ℃下的热变形行为, 发现在低温、高应变速率下试样出现流变失稳现象, 合金的抗压强度略大于抗拉强度, 随着应变速率的降低, 这种差异逐渐消失。

本课题组利用Sr, Y元素进行合金化处理, 改善Mg-9Al-3Si(质量分数/%, 下同)合金的铸态微观组织, 获得了Mg-9Al-3Si-0.375Sr-0.78Y合金^[17]。本工作以该合金为研究对象, 通过等温恒应变速率压缩实验, 获得不同温度和应变速率下的真应力-真应变曲线, 研究合金的热变形行为, 建立合金热变形本构关系模型, 分析微观组织的演变规律, 为优化合金热加工参数、进一步改善合金微观组织及提高合金力学性能提供理论指导。

1 实验材料与方法

实验材料为实验室制备的Mg-9Al-3Si-0.375Sr-0.78Y合金, 由99.95%的纯镁, Al-25Si, Mg-30Y以及Mg-25Sr中间合金熔炼制成, 铸锭尺寸为ϕ30 mm× 70 mm。图 1为合金的铸态微观组织照片及XRD谱图。分析可知, 合金主要由粗大的α-Mg基体、白色长条状β-Mg₁₇Al₁₂相以及深色多边形状的初生Mg₂Si相组成^[18]。

热变形试样尺寸为ϕ8 mm×12 mm, 去除铸锭头尾后, 按图 2所示位置取样。在Gleeble-3500热模拟试验机上进行热变形实验。加热前, 在试样端面粘贴石墨润滑片, 以减少摩擦对实验结果的影响。热变形温度为250~400 ℃, 应变速率为0.001~10 s^-1, 变形程度为60%, 以10 ℃/s的速率将试样加热到设定温度后保温180 s, 变形完成后立即水冷, 以保留高温变形组织。压缩后的试样沿纵向轴线位置剖开, 经研磨抛光后制备金相试样。腐蚀剂为4.3 mL苦味酸+0.7 mL正磷酸+95 mL乙醇溶液。利用XJP-3A型光学显微镜观测试样的微观组织。

2 结果与分析 2.1 应力-应变曲线

图 3为Mg-9Al-3Si-0.375Sr-0.78Y合金在不同热变形条件下的真应力-真应变曲线。可以看出, 随着变形量的增加, 流动应力先是快速增大, 然后到达峰值后逐渐下降并趋于稳定。随变形温度的降低或应变速率的加快, 流动应力显著增大。这是因为, 随着变形温度的升高, 合金原子间的活动能力增强, 原子的扩散速率加快, 促进了热激活作用, 提高了动态软化效应, 使得试样发生变形时的抗力降低, 即合金的流变应力降低。而应变速率的加快会导致试样发生相同变形程度时的时间大幅缩短, 试样在短时间里来不及通过动态回复和动态再结晶进行充分的软化行为, 从而使得试样的流变应力增加。

图 4为试样在不同变形温度和应变速率下的峰值应力变化情况。可知, 当应变速率恒定不变时, 峰值应力随温度的升高而减小; 当温度恒定时, 峰值应力随应变速率的加快而增大。可以看出, 温度恒定时, 峰值应力与对数应变速率呈线性关系, 并且随着变形温度的升高, 直线的斜率减小。表明峰值应力对应变速率的敏感性随着变形温度的下降而增强, 即低温下应变速率对流动应力的影响更大。

2.2 本构模型 2.2.1 材料常数的计算

材料高温变形过程受变形激活能控制, 其变形难易程度受变形温度和应变速率共同影响。在研究金属材料热变形激活能和热变形行为的经验公式中, Arrhenius本构方程被广泛使用^[19-20]。通常, Arrhenius方程有2种表达形式: 在低应力水平时, 应变速率和应力呈幂指数关系, 见式(1);在高应力水平时, 应变速率与应力呈指数关系, 见式(2)。Sellars双曲正弦形式可以适用所有应力状态, 见式(3)。

(1)

(2)

(3)

式中: A, β(MPa^-1), n, α(α=β/n₁, MPa^-1)为材料常数; $\dot \varepsilon $为应变速率(s^-1); σ为峰值应力(MPa); T为热变形时的温度(K); R为气体常数(R=8.314 J/(mol·K)); Q为变形激活能(J/mol)。

对式(1), (2)两边取自然对数, 整理得:

(4)

(5)

图 5为应变为0.1、不同温度时ln$\dot \varepsilon $-lnσ和ln$\dot \varepsilon $-σ的关系曲线。n₁和β的值可由不同温度下的直线斜率求得。取低应力水平下的ln$\dot \varepsilon $-lnσ直线斜率平均, 可得n₁=14.76129;取高应力水平下的ln$\dot \varepsilon $-σ直线斜率平均, 可得β=0.098914 MPa^-1, α=0.006701 MPa^-1。

对式(3)两边取自然对数, 整理得:

(6)

当温度T或应变速率恒定不变时, 对式(6)求偏微分可得:

(7)

(8)

图 6为应变为0.1时的ln$\dot \varepsilon $-ln[sinh(ασ)]和ln[sinh(ασ)]-1/T关系曲线。计算不同温度下的ln$\dot \varepsilon $-ln[sinh(ασ)]直线斜率为1/n_av, 平均可得n_av=9.1648201。图 6(a)中各个直线的斜率为应变速率敏感指数m, 平均可得m_0.1=0.1215。计算不同应变速率下ln[sinh(ασ)]-1/T直线斜率平均值为0.263622, 按式(8)可得热变形激活能Q_0.1=200.87025 kJ/mol。

Zener和Holloman提出了应变速率与变形温度对流变应力的综合影响, 用温度补偿的应变速率因子参数表示:

(9)

对式(9)两端分别取对数, 并结合式(3), 可得:

(10)

式中: Z是Zener-Holloman参数。将Q, $\dot \varepsilon $, T的值分别带入求得Z, 并带入α和对应的峰值应力值σ, 得到应变为0.1时的lnZ和ln[sinh(ασ)]的关系, 并进行一元线性拟合, 如图 7所示。计算直线斜率可得n_0.1=7.95701, lnA_0.1=41.31939。

2.2.2 本构模型及误差检验

式(10)未考虑应变对流动应力的影响。然而, 实验结果表明, 无论在低应变区间还是高应变区间, 应变对应力都有较明显的影响。因此, 通过同样的方法分别计算不同应变下的材料常数(α, n, Q和lnA), 绘制材料常数与应变ε的关系曲线, 如图 8所示。根据不同应变下的平均Q, m值可得250~400 ℃以及应变速率0.001~10 s^-1范围内Mg-9Al-3Si-0.375Sr-0.78Y合金的平均变形激活能为183.58097 kJ/mol, 平均应变速率敏感指数为0.1616。

对材料常数α, n, Q和lnA分别进行5阶多项式拟合, 如式(11)所示。

(11)

式中: Y(ε)为α, n, Q和lnA 4个材料常数; ε为应变。多项式的系数如表 1所示。

图 9是不同温度和应变速率下实验应力应变曲线与模型预测值的比较分布图。对比实验值和模型预测值可得平均绝对误差为6.62%, 模型能够较好地预测合金在250~400 ℃和0.001~10 s^-1范围内的流动应力。在300, 350 ℃及0.001~10 s^-1范围内, 模型的平均绝对误差分别为1.57%和1.76%;在250 ℃和0.001~0.1 s^-1范围内, 模型的平均绝对误差为0.92%;在400 ℃和0.1~10 s^-1范围内, 模型的平均绝对误差为3.8%。而在低温高应变速率(250 ℃, $\dot \varepsilon $=1~10 s^-1)以及高温低应变速率(400 ℃, $\dot \varepsilon $=0.001~0.01 s^-1)条件下, 模型的误差较大, 这可能是因为在低温高应变速率条件下, 由于温度较低且应变速率较高, 试样发生了流变失稳, 导致实际结果低于预测值; 而高温低应变速率条件下峰值应力更早出现, 使得其在相同应变量时对应的实际应力较小。

图 10是流动应力实验值与模型预测值的对比。可以看出, 模型预测值和实验值相关性良好, 相关系数为98.31%, 说明建立的本构模型能够较好地预测Mg-9Al-3Si-0.375Sr-0.78Y合金在250~400 ℃和0.001~0.1 s^-1范围内热变形过程的流动应力。

2.3 温度及应变速率对组织的影响

图 11为应变速率为0.1 s^-1时不同温度下合金的微观组织形貌。从图 11(a)中可以看出, 当变形温度为250 ℃时, 再结晶区域较小, 集中分布在粗大的原始α-Mg晶界处, 且再结晶晶粒的尺寸较小, 而β相的形貌几乎没有变化。当温度上升至300 ℃时, 可以看到晶界的新生α相即再结晶晶粒长大, 呈"项链状"分布, 同时β相拉长(图 11(b))。当温度进一步升高到350 ℃时, 晶界新生α相发生了更加明显的合并长大, 发生了较大程度的动态再结晶, 逐步取代了初生α-Mg晶粒, 此时β相出现了溶断的现象, 尺寸减小(图 11(c)); 当温度达到400 ℃时, 原始α晶粒完全再结晶, 晶粒明显长大, β相尺寸进一步减小, 形貌变为短棒状或小球状(图 11(d))。

变形温度对镁合金动态再结晶的影响较为明显。当热变形温度为250~300 ℃, 此时温度较低, 位错难以通过运动实现重组, 从而抑制动态再结晶的发生^[21], 新生的α-Mg相仅出现在初生α-Mg相的晶界附近; 当温度达到350 ℃, 由于温度较高, 位错的滑移、攀移、交滑移比低温时更容易, 再结晶的形核率增加, 同时晶界迁移能力增强, 促进初生α相再结晶的发生, 同时新生的晶界α晶粒逐渐生长、长大; 当温度达到400 ℃时, 由于温度的进一步升高, 初生α相实现了完全再结晶, 晶界α晶粒逐渐合并长大, 晶粒尺寸进一步增加, 且晶界变得圆滑, 棱角不明显。此外, 从图 11(c)和11(d)发现, α相晶粒明显长大, 而β相尺寸明显减小。这是由于, 随着温度的升高, β相溶于α-Mg相基体中造成的。朱艳春等^[22]在研究AZ31B镁合金的热变形行为时也发现了该现象。

图 12为350 ℃时不同应变速率下合金的微观组织。可以看出, 随着应变速率的降低, 再结晶程度增加。当应变速率为1 s^-1和10 s^-1时, 动态再结晶组织仍沿着原始晶粒边界生长, 呈"项链状"组织, 而当应变速率减小至0.001 s^-1时, "项链状"组织几乎消失, 再结晶区域明显增加, 说明合金的动态再结晶对应变速率十分敏感。一般来说, 合金在较低应变速率下进行变形更有利于合金的动态再结晶过程, 合金的晶粒更加均匀。而在高应变速率下变形, 由于加工硬化影响效果显著, 限制了新生再结晶晶粒的生长, 使得动态再结晶的晶粒尺寸较小。此外, 随着应变速率的降低, β相也由原来的长条状变为短棒状或球状, 说明随着应变速率的降低, 固溶时间增加, β相溶解量增加, 尺寸减小。

3 结论

(1) Mg-9Al-3Si-0.375Sr-0.78Y合金在热变形过程中, 峰值应力随着应变速率的降低和温度的升高而减小, 峰值应力对应变速率的敏感性随着变形温度的下降而增强。

(2) 建立引入应变的Mg-9Al-3Si-0.375Sr-0.78Y合金热变形Arrhenius本构方程, 模型的平均绝对误差为6.62%, 能够较好地预测合金在250~400 ℃和0.001~10 s^-1范围内的流动应力; 在300, 350 ℃及0.001~10 s^-1范围内, 模型的平均绝对误差分别为1.57%和1.76%;在低温高应变速率(250 ℃, $\dot \varepsilon $=1~10 s^-1)以及高温低应变速率(400 ℃, $\dot \varepsilon $=0.001~0.01 s^-1)条件下, 模型的误差较大。

(3) 在250~400 ℃和0.001~10 s^-1范围内, Mg-9Al-3Si-0.375Sr-0.78Y合金的平均变形激活能为183.58 kJ/mol, 平均应变速率敏感指数为0.1616。

(4) 在低温(250~300 ℃)变形时, 动态再结晶仅发生在晶界处, 初生α-Mg晶粒没有发生再结晶; 在高温(350~400 ℃)变形时, 初生α-Mg晶粒发生了明显的动态再结晶。随着温度的增加和应变速率的降低, 再结晶区域明显增加, 再结晶晶粒逐渐长大。