2020, Vol. 48
文章信息
- 杨黄根, 谭喻方, 韦庆敏, 晏全, 陈渊, 朱立刚, 覃利琴, 肖益鸿
- YANG Huang-gen, TAN Yu-fang, WEI Qing-min, YAN Quan, CHEN Yuan, ZHU Li-gang, QIN Li-qin, XIAO Yi-hong
- 掺杂锆对CeO2-ZrO2-Al2O3复合氧化物还原热处理性能的影响
- Influence of doping Zr on the performance of CeO2-ZrO2-Al2O3 composite oxide after reductive heat treatment
- 材料工程, 2020, 48(12): 90-96
- Journal of Materials Engineering, 2020, 48(12): 90-96.
- http://dx.doi.org/10.11868/j.issn.1001-4381.2019.000455
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文章历史
- 收稿日期: 2019-05-16
- 修订日期: 2020-09-28
2. 福州大学 化肥催化剂国家工程研究中心, 福州 350002
2. National Engineering Research Center of Chemical Fertilizer Catalyst, Fuzhou University, Fuzhou 350002, China
近年来，大气污染问题受到广泛关注，作为空气污染主要来源之一的汽车尾气排放控制技术更被重视。目前，三效催化净化技术在汽油车尾气排放控制中已经应用了40多年，效果显著[1-2]。为了满足日益严格的汽车尾气排放法规的要求，进一步提升三效催化剂(TWC)的催化性能迫在眉睫。TWC中含铈储氧材料的储放氧性能，可克服汽车行驶过程中空燃比(即混合气中空气质量与燃料质量之比)波动带来的氧化还原气氛的改变，有助于同时消除汽车尾气中的CO、碳氢化物和氮氧化物，从而提高三效催化性能[3-4]。研究表明，催化剂的活性、稳定性以及贵金属的用量等均受铈基储氧材料的影响[5]。因此，研究人员对铈基储氧材料的合成、构效关系进行了大量的研究[4]。
因同时具有Al2O3的大比表面积和CeO2-ZrO2(CZ)的优异储放氧性能，CeO2-ZrO2-Al2O3复合氧化物(CZA)在尾气催化净化领域受到广泛重视和普遍应用[6]。近年来的研究表明，由于Al2O3与CZ固溶体之间的协同效应，与单一的CZ或Al2O3相比，CZA体系具有更好的织构性能、氧化还原性能和耐热性能[7-15]。Li等[10]采用由氨水和碳酸铵组成的复合沉淀剂制备CZA，发现复合沉淀剂的使用可以有效地平衡CZ和Al2O3之间的相互作用，使CZA材料具有优异的织构、结构及良好的热稳定性，且其负载的单Pd催化剂表现出更为优异的氧化还原性能和三效催化活性。Sun等[12]采用常规共沉淀法、始润浸渍法和改进的沉积沉淀法制备了3种Ce0.75Zr0.25O2-Al2O3样品，并采用始润浸渍法制备了相应的单钯密耦催化剂，发现沉积沉淀法制备的单钯密耦催化剂具有更高的表面PdO含量和分散度，从而具有更好的催化性能。然而，文献报道的多数为氧化性气氛下的研究结果，而TWC实际是在还原性和氧化性气氛交替下使用[16]。
针对Morikawa等[17-18]提出的CZA具有优异储氧性能的“扩散阻碍”模型，以及将CZA负载Pt催化剂(Pt/CZA)经还原热处理可显著增强储氧性能的研究结果，肖益鸿等[19]采用共沉淀法制备CZA和CZ，将样品分别在空气和10% H2/Ar气氛下进行热处理，发现样品经氧化热处理，CZA比CZ具有更优异的储氧性能和还原性能, 符合“扩散阻碍”模型效应；但CZA样品经还原热处理形成的CeAlO3严重损坏了其储氧性能和还原性能。最近，杨黄根等[20-21]研究了CZA的制备以及制备方法对其还原热处理时结构和性能的影响，发现采用沉淀机械研磨混合法制备的CZA在还原热处理时能抑制CeAlO3的形成，从而改善了材料在还原气氛下的储氧性能和还原性能。然而，目前鲜有文献报道有关CZA样品掺杂锆后经还原热处理时抑制CeAlO3的形成及其对材料性能影响的研究。
作为上述工作[19-21]的延伸，为了更好地消除CeAlO3形成的负面效应，使CZA在氧化性和还原性气氛下热处理时均具有优异的性能，本工作考察了锆掺杂量的改变对铈锆铝复合氧化物还原热处理时结构和性能的影响。
1 实验材料与方法 1.1 实验材料与仪器试剂：Ce(NO3)3·6H2O(六水合硝酸铈，工业纯，山东淄博荣瑞达)；ZrO(NO3)2·2H2O(二水合硝酸氧锆，工业纯，广东东方锆业)；Al(NO3)3·9H2O(九水合硝酸铝，分析纯，广东汕头西陇化工)；NH3·H2O(氨水，分析纯，福建泉州东海试剂)。
仪器：对开式管式炉(OTL1100系列)；马弗炉；电热鼓风干燥箱(DHG-9023A)；蠕动泵(BT00-50M)；精密增力电动搅拌器(JJ-160 W)；电子天平(FA1004)；离心机(LXJ-IIB)。
1.2 分析方法通过X′pert Pro X射线粉末衍射仪检测样品的晶相，该仪器使用X′Celerator探测器，辐射源是CoKα (λ=0.117902 nm)，各项参数设定为：0.2 (°)·s-1的扫描速率、0.0167°的扫描步长、40 mA的管电流以及40 kV的管电压，且将输出结果已经转化为CuKα。样品比表面积利用Tristar 3000型物理吸附仪测定，首先将样品在300 ℃的温度下进行预处理(抽真空3 h)，然后在液氮中发生N2物理吸附。通过AutoChem Ⅱ 2920化学吸附仪进行O2脉冲化学吸附，氧吸附量的检测使用热导检测器(TCD)，具体步骤如下：首先，称取100 mg样品，且将其放入U型石英反应管内；其次，在500 ℃的温度下，在H2气氛中将样品预处理45 min；再次，将温度降低至300 ℃，且保持20 min的时间；最后，当基线趋向稳定时，以流速为50 mL·min- 1的高纯Ar气为载气，用定量管脉冲注射O2，且直到吸附饱和为止。通过AutoChem Ⅱ 2920化学吸附仪进行H2-TPR测试，耗氢量的检测使用TCD，具体步骤如下：首先，称取100 mg样品，将其放入U型石英反应管内；其次，在500 ℃的温度下，在O2气氛中将样品预处理45 min；再次，以高纯Ar气吹扫样品2 h，将温度降低至室温；最后，当基线趋向稳定时，以10% (体积分数) H2/Ar混合气进行程序升温还原(TPR)，其条件控制为30 mL·min- 1的气体流速、10 ℃·min- 1的升温速率、室温~800 ℃的程序升温范围。为了从上述H2-TPR测试结果得到样品的耗氢量，还需要使用Peak fit软件，计算还原峰峰面积，并且利用标准CuO样品的H2-TPR结果校正。
1.3 样品的制备以氨水为沉淀剂，采用共沉淀法制备铈锆铝复合氧化物CZxA (Ce，Zr，Al摩尔比为1:x:2，其中x=0, 0.5, 1, 1.5, 2)[17, 22-23]。在室温下，将含有1 mol·L-1 Al(NO3)3·9H2O，0.5 mol·L-1 Ce(NO3)3·6H2O，y mol·L-1 ZrO(NO3)2·2H2O (y=0, 0.25, 0.5, 0.75, 1.0)的混合盐溶液逐滴滴入含NH3量为理论中和量1.2倍的氨水中，并搅拌12 h；所得沉淀前驱液经70 ℃水浴陈化12 h；离心、洗涤，并重复3次；沉淀物在100 ℃下干燥12 h；再将其置于马弗炉中500 ℃焙烧5 h得到新鲜样品，记为CA-500, CZ0.5A-500, CZA-500, CZ1.5A-500, CZ2A-500。
将上述新鲜样品(如CZA-500)分别在对开式管式炉中流动空气和10% H2/Ar气氛下(流速为200 mL·min-1)900, 1100 ℃焙烧5 h，记为CZA-air-900, CZA-air-1100和CZA-H2-900, CZA-H2-1100, 其他新鲜样品热处理方式和得到的样品表示方法类似。
2 结果与分析 2.1 样品的物相分析图 1为不同温度下还原热处理的CA样品X射线粉末衍射(XRD)图谱。可以看出，CA-H2-700只出现归属于CeO2的衍射峰(JCPDS: 089-8436)，而CA-H2-800至CA-H2-1100系列样品均只在2θ为24°, 34°, 41°, 48°, 54°, 60°, 71°处出现归属于CeAlO3的衍射峰(JCPDS: 028-0260)，且随着温度的升高，衍射峰变得越来越尖锐。与不同温度下还原热处理的CZA样品XRD图谱相比，CZA-H2-1000样品在2θ为24°, 41°, 54°, 60°, 71°处出现归属于CeAlO3的衍射峰，而CZA-H2-900样品没有出现归属于CeAlO3的衍射峰[19]，可知CA样品还原热处理时生成CeAlO3的温度更低。由此可见，由于CA样品中没有掺杂Zr元素，还原热处理时CA样品中的CeO2和Al2O3更易发生固相化合反应生成CeAlO3。
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图 1 不同温度下还原热处理的CA样品XRD图谱 Fig. 1 XRD patterns of CA samples after reductive heat treatment at different temperatures |
图 2为1100 ℃还原热处理的不同Zr含量样品CZxA (Ce, Zr, Al摩尔比为1:x:2，其中x=0, 0.5, 1, 1.5, 2)的XRD图谱。可以看出，CZ0.5A-H2-1100与CA-H2-1100, CZA-H2-1100样品均在相同2θ角处出现归属于CeAlO3的衍射峰(JCPDS: 081-1185)，而CZ1.5A-H2-1100和CZ2A-H2-1100样品则没有观察到CeAlO3的衍射峰。可见，随着Zr含量的增加，CZ1.5A, CZ2A样品还原热处理时可抑制CeAlO3的形成[23]。
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图 2 1100 ℃还原热处理的不同Zr含量样品XRD图谱 Fig. 2 XRD patterns of samples with different Zr contents after reductive heat treatment at 1100 ℃ |
图 3和图 4分别为不同气氛和温度下热处理的CZ1.5A，CZ2A样品的N2吸附-脱附等温线和孔径分布图，表 1为其织构性能。从图 3，4中可看出，在相同温度下，经氧化和还原热处理的CZ1.5A，CZ2A样品的N2吸附-脱附等温线形状均没有明显变化，这说明不同气氛热处理对样品的孔型影响不大，均具有典型的介孔特征，但孔径分布曲线有所差异。表 1显示两种样品经还原热处理的平均孔径比经氧化热处理的更小，而孔容、比表面积更大，这与CZ样品的变化一致，与CZA样品的变化相反[19]。根据XRD图谱分析结果，这可能是因为CZ1.5A，CZ2A样品经还原热处理，生成CeAlO3的量极少或没有生成。另外，还看到CZ1.5A-air-1100，CZ1.5A-H2-1100的比表面积分别为7，10 cm2·g-1，CZ2A-air-1100，CZ2A-H2-1100的分别为2，4 cm2·g-1，而CZ-air-1100, CZ-H2-1100的分别为0, 2.0 cm2·g-1，CZA-air-1100，CZA-H2-1100的分别为14.8, 9.2 cm2·g-1 [19]。可见，经高温氧化热处理，CZA样品有最大的比表面积，表明CZA样品在氧化热处理时Al2O3和CeO2-ZrO2的“扩散阻碍”模型效应更明显[17]。然而，经高温还原热处理，CZ1.5A-H2-1100样品有最大的比表面积，表明CZ1.5A样品在还原热处理时因抑制了CeAlO3的形成而表现出更好的“扩散阻碍”模型效应。CZ2A-H2-1100样品的比表面积却比CZA-H2-1100的稍小，这可能与含Zr量的增加有关[9]。
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图 3 不同气氛和温度下热处理的CZ1.5A样品的N2吸附-脱附等温线(a)和孔径分布图(b) Fig. 3 N2 adsorption-desorption isotherms (a) and pore size distribution (b) of CZ1.5A samples after calcination in different atmospheres at different temperatures |
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图 4 不同气氛和温度下热处理的CZ2A样品的N2吸附-脱附等温线(a)和孔径分布图(b) Fig. 4 N2 adsorption-desorption isotherms (a) and pore size distribution (b) of CZ2A samples after calcination in different atmospheres at different temperatures |
| Sample | SBET/(m2·g-1) | Pore volume/(cm3·g-1) | Average pore size/nm |
| CZ1.5A-500 | 145 | 0.129 | 1.88 |
| CZ1.5A-air-900 | 27 | 0.060 | 2.92 |
| CZ1.5A-air-1100 | 7 | 0.047 | 9.40 |
| CZ1.5A-H2-900 | 29 | 0.069 | 3.12 |
| CZ1.5A-H2-1100 | 10 | 0.051 | 7.78 |
| CZ2A-500 | 129 | 0.148 | 1.99 |
| CZ2A-air-900 | 31 | 0.064 | 2.87 |
| CZ2A-air-1100 | 2 | 0.027 | 12.94 |
| CZ2A-H2-900 | 40 | 0.077 | 2.75 |
| CZ2A-H2-1100 | 4 | 0.030 | 11.08 |
表 2为CZ1.5A, CZ2A氧化和还原热处理样品在300 ℃时的储氧量(将每克样品转化为每克CeO2计算得到的结果，μmol·g-1)，图 5是样品总储氧量随热处理气氛和温度的变化曲线，可更直观清晰地看出样品储氧量变化趋势。可以看出，CZ1.5A, CZ2A样品经氧化热处理，其储氧量随温度的升高而降低，这与CZ，CZA样品经氧化热处理时储氧量的变化一致[19]，且同一温度氧化热处理的CZ1.5A, CZ2A样品，其储氧量大于CZ而小于CZA，可见Al2O3和CeO2-ZrO2形成铈锆铝复合氧化物后，相比CZ有着更好的储氧性能，其中CZA样品在氧化热处理时有着最好的“扩散阻碍”效应[17]。但经1000 ℃以上还原热处理，出现反常变化，尤其1100 ℃非常明显，CZ1.5A-H2-1100, CZ2A-H2-1100的储氧量分别为713, 548 μmol·g-1，CZA-H2-1100的仅为23 μmol·g-1[19]。这可能因为CZA-H2-1100生成了大量的CeAlO3，而CZ1.5A-H2-1100, CZ2A-H2-1100随着Zr含量的增加，生成的CeAlO3极少或没有形成(见图 2)[18-19]。虽然CZ1.5A-H2-1100比CZA-H2-1100比表面积稍大，但这并非CZ1.5A-H2-1100比CZA-H2-1100储氧性能好太多的原因，因单一的CeO2主要是表面储氧，而铈锆、铈锆铝复合氧化物主要是体相储氧，其储氧性能受比表面积的影响很小[4]。另外，CZ2A-H2-1100比CZA-H2-1100比表面积小，而CZ2A-H2-1100的储氧性能却远比CZA-H2-1100优异，这证明了CZ1.5A-H2-1100和CZ2A-H2-1100样品是因Zr含量的增加抑制了CeAlO3的形成而有利于铈锆铝材料高温还原热处理时的储氧性能，并非由样品的比表面积大小决定[24]。
| Sample | OSC/(μmol·g-1) | |||||
| 500 ℃ | 700 ℃ | 800 ℃ | 900 ℃ | 1000 ℃ | 1100 ℃ | |
| CZ1.5A oxidized | 428 | 347 | 322 | 260 | 110 | 32 |
| CZ1.5A reduced | 548 | 605 | 645 | 1923 | 713 | |
| CZ2A oxidized | 451 | 397 | 361 | 314 | 161 | 22 |
| CZ2A reduced | 663 | 684 | 871 | 663 | 548 | |
| Note:OSC value is the result calculated by converting the sample to CeO2 per gram. | ||||||
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图 5 不同气氛和温度下热处理的CZ1.5A, CZ2A样品在300 ℃测试所得总储氧量随热处理温度的变化曲线 Fig. 5 Variation curve of total OSC measurement results at 300 ℃ with treatment temperature of CZ1.5A, CZ2A samples after calcination in different atmospheres at different temperatures |
图 6和图 7分别为不同气氛和温度下热处理的CZ1.5A，CZ2A样品H2程序升温还原(H2-TPR)图，表 3为H2-TPR曲线还原峰温度和耗氢量(将每克样品转化为每克CeO2计算得到的结果，μmol·g-1)。可以看出，CZ1.5A，CZ2A新鲜样品H2-TPR曲线还原峰温度分别为530，542 ℃，归属于铈锆体相氧的还原[25-26]，与CZA新鲜样品的537 ℃接近[19]；经氧化和还原热处理后，CZ1.5A，CZ2A样品H2-TPR曲线还原峰温度均高于CZA样品，这与CZA较好的“扩散阻碍”效应有关[17]。但经900，1000，1100 ℃还原热处理样品的H2-TPR耗氢量，CZ1.5A分别为2088，2164，1995 μmol·g-1，CZ2A分别为1984，2218，2087 μmol·g-1，而CZA分别为2136，1601，310 μmol·g-1[19]，尤其CZA-H2-1100显著减小，这种变化可能是因为CZA-H2-1100生成了大量的CeAlO3，而1100 ℃还原热处理的不同Zr含量样品XRD图谱(图 2)显示CZ1.5A-H2-1100，CZ2A-H2-1100样品生成的CeAlO3极少或没有生成，这与储氧量的变化结果吻合。需要指出的是，铈锆铝复合氧化物还原热处理时CeAlO3的形成显著影响了其储氧量和耗氢量，但对H2-TPR曲线还原峰温度影响不明显。从图 6，7和表 3可看出，CZ1.5A，CZ2A新鲜样品经900, 1000, 1100 ℃还原热处理后的H2-TPR曲线还原峰温度比经氧化热处理样品的均更低(低7~66 ℃)。然而，CZA新鲜样品经900，1000，1100 ℃还原热处理后的H2-TPR曲线还原峰温度比经氧化热处理样品的显著降低(低53~100 ℃)[19]，CeAlO3的形成没有使CZA样品的H2-TPR曲线还原峰温度更高。由此可见，铈锆铝复合氧化物经还原热处理，不管是否明显形成CeAlO3，其低温还原性能均更好，这可能与还原热处理时形成的κ-Ce2Zr2O8固溶体有关[18]。
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图 6 不同气氛和温度下热处理的CZ1.5A样品H2-TPR图 Fig. 6 H2-TPR profiles of CZ1.5A samples after calcination in different atmospheres at different temperatures |
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图 7 不同气氛和温度下热处理的CZ2A样品H2-TPR图 Fig. 7 H2-TPR profiles of CZ2A samples after calcination in different atmospheres at different temperatures |
| Sample | Temperature of reduction peak/℃ | Hydrogen consumption value/(μmol ·g-1) | |||
| CZ1.5A | CZ2A | CZ1.5A | CZ2A | ||
| 500 ℃ flesh | 530 | 542 | 1368 | 1036 | |
| 900 ℃ oxidized | 632 | 609 | 1116 | 1008 | |
| 1000 ℃ oxidized | 692 | 668 | 1006 | 968 | |
| 1100 ℃ oxidized | 572, 734 | 753 | 383 | 435 | |
| 900 ℃ reduced | 625 | 571 | 2088 | 1984 | |
| 1000 ℃ reduced | 664 | 640 | 2164 | 2218 | |
| 1100 ℃ reduced | 680 | 687 | 1995 | 2087 | |
(1) 采用共沉淀法制备铈锆铝复合氧化物CZxA(Ce, Zr, Al摩尔比为1:x:2，其中x=0, 0.5, 1, 1.5, 2)新鲜样品，经还原热处理，温度越高(不低于800 ℃)，CA样品越易形成CeAlO3，而在CA中掺杂一定量Zr元素的CZ1.5A, CZ2A样品能抑制CeAlO3的形成。
(2) CZxA新鲜样品经还原热处理，CZ1.5A-H2-1100, CZ2A-H2-1100的储氧量(713, 548 μmol·g-1)远大于CZA-H2-1100的(23 μmol·g-1)，其H2-TPR耗氢量(1995, 2087 μmol·g-1)也比CZA-H2-1100的(310 μmol·g-1)大很多，掺杂一定量Zr元素的CZ1.5A, CZ2A样品通过抑制CeAlO3的形成，可改善材料的储氧性能和耗氢量。
(3) 将CZA, CZ1.5A, CZ2A新鲜样品分别进行还原和氧化热处理，经还原热处理的样品H2-TPR曲线还原峰温度均更低，表明铈锆铝复合氧化物还原热处理时低温还原性能均更好，这可能与κ-Ce2Zr2O8固溶体的形成有关，而不受CeAlO3形成的影响。
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