引言

我国自改革开放以来经济迅速发展，大城市气溶胶污染日趋严重，能见度恶化事件频发，以PM_2.5 (指大气中直径小于或等于2.5 μm的颗粒物)为首要污染物的霾天气现象迅速增加^[1-2]。霾天气导致的空气质量问题引起了公众的广泛关注。高污染背景下大气中悬浮的大量气溶胶粒子不仅导致能见度下降并影响人体健康，还会对天气气候产生影响^[3]。雾霾天气连续多年入选中国十大天气气候事件，也反映出公众对雾霾天气下空气质量的关注度明显提高。

大气能见度是评价环境空气质量和霾天气强弱最直接的指标之一^[4]。国外相关研究工作开展得较早，如美国，早在1988年就建立了IMPROVE (Inter-agency Monitoring of Protected Visual Environments)观测网，通过对消光系数和气溶胶细粒子成分谱(PM_2.5、离子成分、有机碳、元素碳等)的观测发现，细小颗粒物污染易导致低能见度^[5-6]。气溶胶粒子在高湿度条件下易引发低能见度事件，其中，颗粒物的散射效应主要同细粒子有关，PM_2.5浓度与大气能见度线性相关系数高达0.96^[7]。同时PM_2.5对人类健康的影响远比粗颗粒物大，小于2.5 μm的颗粒物可深达肺泡并沉积，因而也是大气化学研究的重点^[8]。

二次气溶胶是造成霾天空气质量下降的重要污染物来源，其形成及颗粒物浓度变化受气象因子控制^[9]。有学者研究发现^[10]，短时间内大气污染物排放源没有发生明显变化，但空气污染物浓度出现较大波动，唯一的解释就是气象条件在污染过程中起到了决定性作用。国内已有许多学者从天气形势、逆温层、混合层以及各种气象因子的影响角度对空气质量进行了较多研究^[11-12]，提出静小风、稳定的大气层结等气象条件是造成颗粒物浓度达到重污染的主要原因；其中，降水、湿度、风速与污染物浓度之间的相关性最显著，也是灰霾天气形成的关键气象因子^[13]。近年来，随着数值模式的发展，基于统计分析、模式模拟等方法，已能实现区域空气质量特征分析、灰霾预报和人为排放源贡献率估算等^[14-16]。

武汉市(113°41 —115°05 E，29°58 —31°22 E)作为长江中游经济发展中心，随着其城市化进程加快，“城市霾岛”效应时有发生，常出现不利于污染物扩散的天气条件。鉴于大量的PM_2.5粒子会促使空气污染加剧，同时也是大气消光和威胁人体健康的最重要颗粒物，而针对武汉市气象因子对PM_2.5浓度的影响分析尚少，尤其是降水和风两个气象因子产生的湿沉降和水平输送机制的研究相对缺乏。为此，本文利用2013年武汉市10个监测站点污染物观测数据和武汉站地面气象要素观测数据，对该市空气质量分布特征及气象因子对PM_2.5浓度的影响进行了初步探讨，以期找到关键因子、给出湿沉降中降水量阈值。

1 资料来源与研究方法 1.1 资料来源

本文使用的资料包括: (1) 2013年1月1日—12月26日武汉市10个国家环境空气质量监测点(即汉口花桥、武昌紫阳、沌口新区、汉口江滩、吴家山、东湖梨园、汉阳月湖、东湖高新、青山钢花和沉湖七壕，详见图 1) 6种污染物(SO₂、NO₂、CO、O₃、PM_2.5和PM₁₀)逐小时浓度数据，该数据由湖北省环境监测中心站提供；(2) 2013年1月1日—12月31日武汉自动气象站(站号57494，30.62°N、114.13°E)逐小时气象要素观测数据和地面填图资料，该资料由湖北省气象信息与技术保障中心提供，其中，气象要素包括相对湿度(R_H)、能见度(V_is)、2 min风向风速、海平面气压(P₀)、3 h变压(P₀₃)、24 h变压(P₂₄)、气温(T)、24 h变温(T₂₄)等。

本文利用地面填图资料中的天气现象编码挑选雾、霾和降水天气，并配合天空云量，挑选晴天个例。由于2013年5—8月天气现象编码中无雾、霾发生，因此，为了同雾、霾分析时段统一和客观分析同一时段内各种天气现象下污染物浓度，将降水和晴天的挑选时间也定为1—4月、9—12月。

1.2 研究方法

目前，国内通常采用空气质量指数(AQI)评价某一地区或城市的空气质量。AQI综合考虑了大气中6种主要污染物(O₃、SO₂、NO₂、PM₁₀、PM_2.5、CO)，可以反映出一定地域范围内的污染物浓度高低。利用6种污染物浓度数据计算不同污染物的空气质量分指数(IAQI)，其中最大值为空气质量指数AQI。分指数计算方法如下

$IAQ{I_{\rm{P}}} = \frac{{IAQ{I_{\rm{H}}} - IAQ{I_{{{\rm{L}}_{\rm{0}}}}}}}{{B{P_{\rm{H}}} - B{P_{{{\rm{L}}_{\rm{0}}}}}}}\left( {{C_{\rm{P}}} - B{P_{{{\rm{L}}_{\rm{0}}}}}} \right) + IAQ{I_{{{\rm{L}}_{\rm{0}}}}} $

其中，C_P为污染物P的浓度值；BP_H是与C_P相近的污染物浓度限值的高位值；BP_L0是与C_P相近的污染物浓度限值的低位值；IAQI_H是与BP_H对应的空气质量分指数；IAQI_L0是与BP_L0对应的空气质量分指数。高位值、低位值、空气质量分指数等数据均摘自我国环保部网站(http://kjs.mep.gov.cn/hjbhbz/bzwb/dqhjbh/)。

2 结果与分析 2.1 空气质量的分布特征

随着我国空气污染加剧，2012年2月29日出台的新的环境空气质量标准AQI取代了1996年发布的空气质量标准API (参考的污染物包括二氧化硫、氮氧化物和可吸入颗粒物或总悬浮颗粒物3种)。新的评价体系考虑了6种污染物，并采用空气质量指数来反映一个地区的污染程度。统计结果表明，按照AQI在0~50之间为优、51~100之间为良、101~150之间为轻度污染、151~200之间为中度污染、201~300之间为重度污染、>300为严重污染的空气质量标准，武汉市2013年AQI全年平均值为135，属轻度污染，全年良和轻度污染所占比例最多，分别为35%和30%；优和严重污染所占比例仅3.6%左右。图 2给出武汉市2013年AQI逐月变化箱线图。

从图 2中可见，AQI呈现“两头高，中间低”的U型分布特征。究其原因，冬季空气干燥，风力微弱，大气边界层稳定度高，地面附近的灰尘、汽车尾气难以扩散或稀释，导致其AQI值最高，这与霾的时间分布特征基本一致^[17]。

另从2013年武汉市6种主要污染物浓度日变化图上可见(图 3):除O₃浓度在正午前后有所上升外，其他污染物浓度在午后均有所下降，这与太阳辐射有直接联系，强烈的日照促发光化学反应，产生对人体有害的二次污染物(其中包括O₃)；PM_2.5、PM₁₀、NO₂浓度变化表现为双峰分布，在上午和傍晚至上半夜其浓度较高。究其原因，08—10时(北京时，下同)，太阳辐射逐渐加强，夜间稳定层结尚未完全破坏之前，加上交通等人为因素，造成上午出现高值；午后由于太阳辐射以感热和潜热形式向上输送，加热上层大气，湍流混合强烈，污染物容易扩散，浓度下降；傍晚至夜间，机动车尾气和工业气体排放后往往直接通过气粒转化过程形成二次气溶胶粒子，加之边界层结逐渐稳定，产生的污染物不易扩散，形成第二次高峰^[18]。

2.2 不同天气条件下的空气质量特征

不同天气条件、天空状况下，污染物会受到外部因素的影响而产生富集或稀释效应。降水天气可起到湿清除作用，降水日数减少导致大气对污染物的沉降能力减弱^[19]。因此，依据天气现象观测记录，本文将研究期间武汉站的天气分为晴天、雨天、雾天和霾天4种类型，分别分析污染物分布特征。其中，雾天和霾天的挑选依据是以20时为日界，若一日(20—20时)累计1/4 (含)以上定时观测时次天气现象判识为雾(或霾)，即确定为一个雾(或霾)天。经统计得到，雾天、霾天、雨天、晴天的日数分别为9、80、60、46 d。图 4给出4种天气下武汉市6种污染物浓度对比图。从中看到，各种天气下污染物浓度变化基本上都是雾天最高，霾天次之，晴天再次之，雨天最低。与晴天相比，雨天各种污染物浓度均有明显下降。雾、霾都是低能见度天气现象，其产生时大气一般都处于静稳状态，风力小，且边界层结构不利于污染物扩散^[7]，所以污染物浓度水平较高。雾天5种污染物的浓度最高，而晴天时O₃浓度是4种天气条件下最高的，其他污染物浓度霾天仅次于雾天。究其原因，雾天由于大气饱和，近地面水汽充足，有利于粒径小于2.5 μm的细粒子吸湿增长，从而进一步降低能见度；同时，雾天大气中雾滴影响太阳辐射，因而促使O₃浓度降低。

图 5给出武汉市AQI的日变化。经分析发现:晴天和霾天的AQI日变化特征一致，雨天其日变化幅度变小；雾天，AQI值最大，且在后半夜明显高于其他几种天气条件下的AQI值，这与雾的多发时段有关，在00—08时雾发生频次很高，雾中污染物浓度也很高。经对比可知，雾中污染物浓度比霾的要高，但由于雾的持续时间一般较短，且近年来多地呈现雾日数下降、霾日数增长的趋势^[20]，所以霾对公众健康的影响越来越突出。

2.3 影响PM_2.5浓度的主要气象因子分析

经分析发现，武汉市2013年6种污染物中PM_2.5作为首要污染物占比最大(56.3%)，其次为O₃ (33.1%)。珠江三角洲地区的相关研究也表明^[21]，污染加剧、能见度恶化主要与细粒子关系较大，PM_2.5占PM₁₀的比重非常高(58%~77%)，尤其是旱季。因此，本文重点研究各种气象因子对细颗粒物PM_2.5浓度的影响。

基于2013年的观测数据，探讨PM_2.5浓度与相对湿度(R_H)、风速(V)、降水量(R)、24 h变压(P₂₄)、24 h变温(T₂₄)之间的相关关系。根据PM_2.5不同浓度(单位: μg·m^-3)的样本量分布，将其分为49个区间，即: 0.1~30.0，间隔10 μg·m^-3；30.1~150.0，间隔5 μg·m^-3；150.1~350.0，间隔10 μg·m^-3；350.1~400.0；400.1~500.0。PM_2.5浓度与R_H、V、R、P₂₄、T₂₄的相关系数分别为0.87、-0.72、-0.48、-0.07和-0.28，其中，PM_2.5浓度与R_H、V的相关较为明显。

2.3.1 相对湿度

有人对中国近50 a霾长期观测资料的分析表明^[20]，近地面R_H减少，霾日频率增加，湿度变化对环境条件有明显影响。图 6给出不同R_H区间(0%~30%，31%~ 50%，51% ~60%，61% ~70%，71% ~80%，81% ~ 90%，91%~100%)内武汉市PM_2.5浓度的分布。分析图 6可知，PM_2.5浓度随R_H增加呈缓慢上升趋势，当R_H < 70%时，尤其是40%~70%区间，PM_2.5浓度一般在80 μg·m^-3左右，R_H较低尤其是低于60%时，气溶胶粒子大多以“干”的状态存在，未达到潮解点，粒径小于2.5 μm的粒子无明显生长，PM_2.5浓度变化不大；当R_H>70%，R_H每增大10%，PM_2.5浓度增加10 μg·m^-3左右，在高湿条件下，粒子化学表面反应更明显，这可能是导致PM_2.5浓度上升的原因。在高污染天气背景下，如霾日，霾是高浓度的气溶胶在高湿度下吸湿增长造成的低能见度现象，PM_2.5浓度基本在130~150 μg·m^-3，R_H达到80%以上标准时，粒子浓度才出现明显增长。

2.3.2 风向和风速

风向、风速对大气污染物扩散起着重要作用，风向决定污染物输送方向，风速决定污染物输送能力^[22]。其作用表现在两个方面:一是风的水平搬运作用；二是风对大气污染物质的稀释作用^[23]。根据季节特征，图 7给出冬(12—2月)、春(3—5月)、夏(6—8月)、秋(9—11月)季不同风向下武汉市PM_2.5和PM₁₀污染物浓度分布。统计结果表明，冬、春、夏、秋季武汉市PM_2.5浓度的平均值分别为161、76、39、89 μg·m^-3。再统计图 7中各季PM_2.5浓度和PM₁₀浓度的比值(该值反映PM_2.5对PM₁₀的贡献)可知，冬季该值最大，这可能与冬季降水日减少、静风日数增加、生成的污染物不易清除和扩散有关^[19]。

从图 7中还可看到，大气中粒径在10 μm以下的粒子主要集中在2.5 μm的小粒子端，秋冬季在西北方向上PM_2.5浓度最高；春季在90°~180°风向内PM_2.5粒子浓度最高；夏季在东南和西北风向内其浓度最高；四季除偏北方向外，东南风向也是PM_2.5浓度高值区之一，这一方向的高值基本在四季均有出现。究其原因:冬季污染物浓度在静稳天气下容易累积，西北风通常与冷空气过程有关，武汉市秋冬季PM_2.5粒子浓度高值与外来源(如位于鄂西北的襄阳、随州、孝感、荆门等市)有关；东南风向上武汉市PM_2.5浓度高值区的出现，也与武汉市东南方向或鄂东南一带存在污染严重的企业有关。

图 8给出不同风速下武汉市PM_2.5浓度分布，从中可见，静风条件下污染物浓度很高，随着风速加大，浓度下降；当风速增大并超过8 m·s^-1时，PM_2.5浓度再次升高。究其原因:处于静风和风速很大时污染物浓度相对较高，静风时污染物扩散条件差，容易富集；当风速超过8 m·s^-1时，大风速与冷空气过境造成污染物输送有关，在冷空气到达前污染物通常会达到一个高值，冷空气过境的过程中，风速值达到最大，但因外来源的输送作用PM_2.5浓度不会立刻下降，风速逐渐下降的过程中通常伴随其浓度下降。肖安等^[24]研究也发现，大的地面风速下，南昌仍维持灰霾天气；当风速处于3~5 m·s^-1时，AQI值较低。由于天气系统的多样性及其尺度影响的跨地理区域，一个区域或一个城市群的污染物有可能造成跨区域的影响，通过输送通道上粒子浓度变化可以证明我国东北地区的灰霾是由京津冀地区输送造成的^[25]。

2.3.3 降水

分析2013年武汉市PM_2.5浓度与降水量、雨强之间的相关性表明，其相关系数低，但降水对大气中污染物的增加或减少作用显著。有研究表明^{[17, 22, 26]}，降水对清除大气中的污染物质起着重要作用，连续无降水日越多，降水量越小，霾日数也越多，空气污染越严重。也有研究指出^[10]，阵性降水较多而雨量不大时，对污染物的清除作用不明显，反而提高空气湿度，使得大气相对湿度保持在60%以上，为PM_2.5中亲水性颗粒物增长提供有利条件，造成其浓度达到最高。弱降水会增加相对湿度导致PM_2.5浓度上升，较强降水会清除PM_2.5，但以往对降水量和雨强对PM_2.5浓度增减影响的阈值讨论很少。因此，下文就此问题进行重点讨论。

降水量对PM_2.5浓度的影响分为两种情况，一是降水当天与前一天的浓度差值(ΔC_a)，二是降水当天与次日的浓度差值(ΔC_b)。图 9给出不同降水量级下武汉市PM_2.5的平均浓度、ΔC_a以及ΔC_b变化，从中看到，随着降水量增大，沉降作用更加突出，PM_2.5浓度呈下降趋势；基本上降水对当天PM_2.5浓度下降程度影响要小于次日，即降水对PM_2.5的清除作用略有延迟。就第一种情形而言，当日降水量小于1 mm，ΔC_a略有上升，平均上升1.3 μg·m^-3左右，这与微量降水对大气的增湿作用大于湿沉降有关；当处于中雨以上(10~25 mm)量级时，PM_2.5浓度下降明显。第二种情况下，ΔC_b均下降，且与第一种情况相同，在中雨量级其下降最明显；当处于大雨到暴雨量级时，ΔC_b减少，这主要是由于PM_2.5浓度绝对值较低，此时空气质量基本为优到良。

图 10给出不同雨强(0.1~0.9、1.0~4.9、5.0~9.9、10.0~14.9、15.0~24.9、25.0~49.9 mm·h^-1)下PM_2.5浓度以及PM_2.5小时浓度差值(ΔC_PM2.5)的变化。其中，ΔC_PM2.5是指相邻两个小时PM_2.5的浓度差值，例如，02时的ΔC_{PM2.5_02}=C_{PM2.5_02}-C_{PM2.5_01}。由图 10可知:随着雨强增大，PM_2.5浓度逐渐下降。当雨强大于15.0 mm·h^-1时，由于空气中PM_2.5浓度绝对值不高，随着雨强增加，其浓度值下降不明显，由PM_2.5浓度差值也可看到，浓度差值呈逐渐上升趋势，在雨强超过25.0 mm·h^-1时基本无明显增减变化。而当雨强小于15.0 mm·h^-1，PM_2.5浓度下降明显，在10.0~14.9 mm·h^-1区间内，PM_2.5浓度小时减少量最大平均值达4 μg·m^-3，在1.0~4.9 mm·h^-1和5.0~9.9 mm·h^-1区间其减少量相当。当雨强小于1.0 mm·h^-1时，PM_2.5浓度也出现下降。

2.3.4 气压和气温

经统计发现，武汉市PM_2.5浓度与海平面气压(P₀)、气温(T)之间的相关系数分别高达0.83、-0.89，这与PM_2.5浓度、P₀和T的季节变化特征有关。因此，针对不同季节的相关研究，需要考虑气压和气温的相对变化即变压和变温的影响。周宁芳等^[27]指出，24 h气压降低有利霾发生；华北地区24 h负变温，长江以南地区正变温时，霾更易发生。图 11给出武汉市不同PM_2.5浓度区间24 h变压(P₂₄)和变温(T₂₄)分布。从中可见(图 11a)，PM_2.5浓度与P₂₄相关性不明显，当PM_2.5浓度小于60 μg·m^-3时，以正变压为主；当PM_2.5浓度处于61~ 150 μg·m^-3时，以负变压为主，此时空气质量分指数IAQI (PM_2.5)对应的空气质量为良到中度污染；当PM_2.5浓度大于150 μg·m^-3，规律性不明显，正负变压均存在。对武汉地区而言，空气质量达到优或良的时次可达53%，其次是轻度污染到中度污染，气压降低有利于污染物富集；而高浓度的PM_2.5除局地长时间累积外，由冷空气过境(正变压)带来的输送型污染物也会导致高污染。不同路径及不同锋面移动速度，对污染物的输送及清除存在时间差，而冬季东路和中路干冷空气过境时污染物浓度通常会先增后减，所以PM_2.5浓度最低端也出现在正变压区域；同时降水的湿清除作用也会导致低PM_2.5浓度，而部分降水过程(尤其是春秋季)是由冷暖空气相遇造成的，与冷空气入侵有关。

有研究指出^[28]，地表污染物浓度与气温之间存在正相关，即气温升高有利于污染加重。分析图 11b可知，当PM_2.5浓度处于55~220 μg·m^-3时，T₂₄为正值，此时空气质量为良到重度污染，空气质量跨多个量级，PM_2.5浓度增大过程正变压占主导地位。而当PM_2.5浓度处于高值或低值范围时，T₂₄为负值。这与P₂₄的情况类似，冷锋过境和降水过程基本都会导致气温下降，而两者都会造成PM_2.5浓度迅速增大和下降。

3 结论与讨论

利用污染物浓度和气象要素资料，对武汉市空气质量特征及气象因子对其的影响进行了分析。主要结论如下：

(1) 2013年武汉市AQI平均值为135，良和轻度污染所占比例分别为35%和30%，AQI年变化呈U型分布。PM_2.5浓度在冬季所占比重最高，其浓度和PM₁₀持平。PM_2.5、PM₁₀、NO₂浓度为双峰型分布，主要与大气层结稳定性及人类活动有关。6种污染物在四种天气下的浓度变化基本为雾天最高，霾天次之，晴天再次之，雨天最低。00—08时雾发生频次高，雾天的AQI值明显高于其他几种天气条件下的AQI值。

(2) 武汉市相对湿度R_H与PM_2.5浓度的相关系数达到了0.87，是影响PM_2.5浓度的关键性因子。当R_H < 70%时，PM_2.5浓度增长不明显；当R_H>70%，R_H每增长10%，PM_2.5浓度增加10 μg·m^-3左右，大气能见度下降。霾日R_H大于80%时，粒子浓度出现明显增长。

(3) 秋冬季西北风向影响下武汉市PM_2.5浓度最高，粒子浓度高值与外来源有关，表现为季节性特征，而东南风向影响下其高值区在四季均有出现。除风速超过8 m·s^-1时受输送影响外，PM_2.5浓度与风速呈显著负相关，相关系数达-0.72。静风时污染物扩散条件差，污染物浓度高。

(4) 日降水量小于1 mm，PM_2.5浓度上升1.3 μg·m^-3左右，微量降水对大气的增湿作用显著；中雨量级时，PM_2.5浓度下降明显；大到暴雨量级时，PM_2.5浓度较低，浓度差值减少。雨强10~15 mm·h^-1时，PM_2.5浓度下降明显。

(5) 当PM_2.5浓度处于61~150 μg·m^-3时，以负变压为主；PM_2.5浓度处于55~220 μg·m^-3时，以正变温为主。PM_2.5浓度处于高值或低值范围，P₂₄正负均存在，规律性不强；T₂₄为负值。

空气污染主要受到排放源和气象要素的共同影响，在日常排放相对稳定的情况下气象要素对多种污染物浓度的影响占主导地位。但近年来，我国超大型城市经常出现环境扩散和沉降条件较好但依旧长时间出现严重污染的天气现象，这需要进一步研究其污染变化特征和气象因子的影响，更好地揭示严重污染持续的内在原因。